长三角典型城郊流域溶解性有机质的分子特征:以浙江樟溪为例

溶解性有机质(DOM)在流域水环境中广泛存在,参与各种生物地球化学循环过程。快速的城镇化过程和人类活动显著改变了流域水体DOM含量和特性,从分子层面上解析DOM在流域尺度上的时空分异特征对流域水质管控具有重要的理论和应用价值。以长三角地区樟溪流域为研究对象,依据土地利用和人类活动强度布设采样点,于2022年7月采集水样。结果表明,樟溪流域水体溶解性有机物主要的分子式元素组成为CHO、CHON、CHOS,其中木质素/富羧酸脂环分子类有机物相对占比最高。在子流域空间分布上,人类活动强的子流域CHON、CHONS类型化合物含量更高。选取采样点距城镇距离、距源头距离以及土地利用类型所占采样点缓冲区的比例来表征人类活动的影响。结果表明,流域内DOM杂原子受人类活动强度影响,距源头的距离与水体DOM分子中氮原子的强度加权平均值(N_wa)和CHON化合物百分呈显著正相关,与碳、氢原子和荷质比的强度加权平均值(C_wa、H_wa、m/z_wa)呈显著负相关。CHON分子的相对丰度与林地面积比例呈显著负相关,与农业用地比例呈显著正相关。比较具有典型土地利用类型的水体DOM:典型农田、城镇土地利用类型DOM含有更多独特的CHON分子式,农田DOM在木质素/富羧酸脂环分子区域出现CHON分子式的富集,城镇DOM在脂肪类和木质素/富羧酸脂环分子区域均出现了CHON分子式富集。研究表明在城郊流域中,人类活动显著改变了水体DOM的分子特征,增加了分子多样性,促进了特定分子式的富集。     

近40年来太湖梅梁湾底栖动物群落演变特征及驱动因素

梅梁湾是太湖北部最大湖湾,也是太湖生态环境问题最严重的区域之一,近年来对太湖治理力度不断加大,然而对其生态状况演变的认识尚不清晰。本文基于长期监测及文献资料,获得1980s以来太湖梅梁湾底栖动物及环境因子数据,分析底栖动物种类组成、优势种、丰度的时空变化,应用非度量多维尺度分析(NMDS)和随机森林(RF)分析群落结构演变及其与环境因子的关系。结果表明,梅梁湾1980—2019年共记录到44属(种)底栖动物,以摇蚊幼虫和软体动物为主,总丰度年际变化显著,40年来底栖群落结构发生显著变化,优势种经历了由较敏感的软体类为主到以耐污寡毛类、摇蚊幼虫等为主的转变。综合NMDS和随机森林分析结果,梅梁湾底栖动物群落演变大致可分为4个阶段:1980s及以前,物种多样性丰富,以河蚬(Corbicula fluminea)等大型软体动物为优势种;1990s—2007年,底栖动物群落快速退化,以耐污种占优;2008—2016年,水生态略有恢复,河蚬等清洁种略有回升;2017—2019年,耐污种优势度和丰度反弹。近40年来梅梁湾底栖动物群落变化主要受底质氮磷、有机质和水体营养盐、蓝藻水华等环境因子变化的影...     

我国南方桉树人工林区水体泛黑物质分子组成及形成机理

我国南方桉树人工林区水库在秋冬季频繁出现黑水现象。现有研究指出,桉树叶中单宁酸等物质与金属离子(如铁离子)反应产生的金属-有机质络合物是导致这一现象的主要原因。然而,目前对于桉树叶中能形成金属-有机质络合物的潜在有机质前体物认识仍然有限,基于分子组成层面的桉树人工林区水库水体泛黑形成机理也尚不清楚。为此,本研究利用傅立叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)等手段,对桉树叶浸泡液与典型桉树林区水库(金窝水库和天雹水库)水体中可溶性有机物进行了分子组成的分析。研究结果显示,桉树叶浸泡液主要由以苯三酚、没食子酸为母体的多酚类化合物及其多聚衍生物构成,其中最典型的化合物是鞣花酸(C₁₄H₆O₈)。冬季水库水中鞣花酸强度远高于夏季,且表层水体高于底层水体,这表明秋冬季大量凋落的桉树叶释放出的这些芳香多酚类物质会显著促进水库黑水的形成。进一步的实验证明,鞣花酸、苯三酚和没食子酸都会与铁离子发生络合反应,生成黑色沉淀。这些结果均表明,桉树叶溶解出的芳香多酚类物质是导致水库变黑的核心因素。本研究基于分子组成层面提出了桉树人工林区水库水体泛黑形成机理,对于桉树人工林区的黑水治理和保障水库饮用水安全具有十分重要的意义。     

太湖梅梁湾有色可溶性有机物的空间分布及光学行为

2004年3月对太湖梅梁湾有色可溶性有机物(CDOM)的吸收和荧光等光学行为进行研究,并由此探讨了CDOM的空间分布．结果表明,溶解性有机碳(DOC)的浓度在10．48-19．72 mg／L间变化,其均值为13．20±2．79 mg／L;CDOM在280 nm,355 nm和440 nm的吸收系数分别为18．73-31．91 m-1(平均值23．19±4．36 m-1)、4．63-7．14 m-1(平均值5．76±0．91 m-1)、1．45-2．99 m-1(平均值1．92±0．40 m-1);355 nm波长处CDOM的比吸收系数为0．34-0．57 L／(mg·m),平均值0．44±0．06 L/(mg·m);表征CDOM分子大小的比值a(250)／a(365)变化范围为5．05-7．55;355 nm的激发波长、450 nm的发射波长处的荧光值的变化范围0．79-3 04 nm-1(平均值1．69±0．77 nm-1)．CDOM吸收系数、DOC浓度、荧光强度的分析显示CDOM浓度呈现从河口往湾内、湾口递减的趋势．CDOM吸收与DOC浓度的相关性随波长的降低而增加,在短波部分存在明显的正相关．355 nm处的荧光值、DOC浓度与CDOM吸收系分别存在如下显著性正相关关系:Fn(355)=0．692(±0．135)a(355)-2．297(±0．786),a(355)=0．233(±0．061)DOC 2．690(±0．816)．280 -500 nm、280-360 nm、360-440 nm指数函数斜率S值分别为13．86±0．91、18．54±1．11、12．93±0．92μm-1,S值与比吸收系数之间存在显著的负线性相关关系,而与a(25)／a(365)值则存在显著的正线性关系．比吸收系数越大,a(250)／a(365)值和S值就越小,对应的CDOM分子量就越大,腐质酸的比例就越高．     

蓝藻水华暴发和衰亡对太湖有色可溶性有机物的影响

利用平行因子分析(PARAFAC)技术对藻华暴发季节太湖梅梁湾和开敞区水样中有色可溶性有机物(CDOM)的三维荧光光谱进行分析,获得代表类酪氨酸、类色氨酸和类腐殖酸等3种荧光组分,这3个组分的荧光得分值均与叶绿素a浓度呈极显著正相关,其中类腐殖酸物质荧光得分值占总分值的比例也与叶绿素a浓度极显著正相关,由此可以推测,蓝藻水华可能是太湖CDOM的一个重要来源,并极大地影响了湖泊CDOM的组成结构.为进一步探索蓝藻水华对湖泊CDOM的影响,于太湖梅梁湾湖岸进行藻华暴发和衰亡模拟试验.PARAFAC结果显示,模拟试验水样CDOM的三维荧光图谱同样含有3个组分,其中类酪氨酸和类色氨酸荧光峰位置与湖泊水样基本相同,而类腐殖酸物质荧光峰则有一定程度的蓝移,表明培养试验中有新的内源类腐殖酸物质产生.利用PARAFAC模型中的得分值计算后发现,初始叶绿素a浓度越高,类腐殖酸物质所占比例越大,而实验结束时添加了高浓度和中等浓度藻的2个处理中类腐殖酸物质对荧光的贡献率也有显著提高.因此,藻华的长期暴发可以显著改变湖泊CDOM的组成,导致类腐殖酸物质比例提高.     

太湖梅梁湾与五里湖浮游植物群落的比较

富营养化和风浪是影响大型浅水湖泊浮游植物群落的重要因素,本文于2003年10月至2004年9月对太湖梅梁湾和五里湖理化环境因子(水温、透明度值、悬浮质浓度和氮、磷营养盐浓度)和浮游植物群落进行了逐月监测,通过对两个湖区理化因子和浮游植物群落结构在周年内季节变化的比较研究,探讨富营养化程度以及风浪对浮游植物群落结构的影响,结果为:(1)梅梁湾由于受风浪影响悬浮物含量较高,五里湖则富营养化水平更高.(2)周年内五里湖浮游植物平均生物量(6.85 mg/L)高于梅梁湾的平均生物量(4.99 mg/L),两个湖区都呈现夏秋高峰、冬季低谷的变化特征.梅梁湾浮游植物群落季节演替的模式基本为:冬季硅藻(小环藻属Cyclotella spp.)和隐藻(隐藻属Cryptomonas spp.)-春季绿藻(细丝藻属Planctonema sp.)-夏季绿藻(绿球藻目Chlorococcales种类)和蓝藻(微囊藻属Microcystis spp.和浮游蓝丝藻属Planktothrix spp.)-初秋蓝藻(微囊藻属)和硅藻(浮游直链硅藻Aulacoseira spp.)-秋季隐藻(隐藻属).五里湖的季节演替模式没有梅梁湾明显,全年隐藻(隐藻属)都占优势,在此基础上,秋冬季硅藻(小环藻属和浮游直链硅藻属)占优势,裸藻(裸藻属Euglena spp.)在冬春季占优势,绿藻(绿球藻目种类和团藻目衣藻属Chlamydomonas spp.)在整个春季和初夏的优势地位在夏季被蓝藻(微囊藻属和浮游蓝丝藻属)所取代.群落构成的差异是浮游植物对两个湖区不同风浪条件和富营养化水平的响应结果.(3)通过与PEG(Plankton Ecology Group)模式的比较,梅梁湾和五里湖浮游植物群落的季节演替主要受水温、光照、营养盐(氮、磷)浓度和浮游动物牧食等因子的影响,因此,大型富营养化浅水湖泊浮游植物群落演替规律需要进一步的研究.     

基于FVCOM的太湖梅梁湾夏季水温、溶解氧模拟及其影响机制初探

水体中的溶解氧是表征水生生态系统健康与否的重要参数之一.本研究基于太湖2008年8月16 20日的风速、风向、短波辐射等气象场资料以及实测的相关水质参量,利用FVCOM(即非结构化网格有限体积近海海洋模型)模式对太湖梅梁湾三维水温以及水体中溶解氧进行模拟,模拟结果与实测值基本吻合,水温的验证回归方程为y=1.02x,R²为0.690;溶解氧的R²为0.760.同时对溶解氧浓度的时空分布,梅梁湾溶解氧的"源"和"汇"及其贡献进行了分析.结果表明:太阳辐射、风速是影响水温日成层现象的重要因子;受水温和光照的影响,夏季梅梁湾的溶解氧存在垂直差异,呈现出"双峰双谷"的日变化特征;浮游植物光合作用制氧是水中溶解氧的最重要来源,水下光衰减直接控制着初级生产力的垂直分布;浮游植物呼吸及死亡是溶解氧的最大消耗者,余下依次为底泥耗氧、碳化需氧、细菌呼吸耗氧和硝化作用耗氧.     

太湖梅梁湾湖区悬浮物动态沉降特征的野外观测

沉降运动是悬浮物主要运动形式之一,是影响营养盐内源释放的主要运动过程,研究悬浮物沉降速度对湖泊富营养化的研究具有重要意义.为了解浅水湖泊悬浮物的沉降特征,以太湖梅梁湾为例,采用声学多普勒流速仪,光学后向散射浊度仪以及风速风向仪在梅梁湾进行了连续9 d的野外观测.采用扩散沉降平衡的方法计算小风速情况下悬浮物的沉降速度,并对沉降速度与垂向流速、风速、悬浮物浓度的关系进行分析.结果表明悬浮物平均沉降速度为0.0785 mm/s,表层垂向流速和悬浮物浓度对悬浮物沉降速度变化起主要作用;而在底层,风速、垂向流速、悬浮物浓度都对悬浮物运动有重要影响,具体表现为风速1.5 m/s时,垂向流速紊动增大,悬浮物因起悬而浓度较大,并且沉降速度波动较大;风速1.5 m/s时,垂向流速基本向下且流速较小,沉降速度也较小.本文揭示了大型浅水湖泊悬浮物的动态沉降特征,为今后太湖污染物的输移、水环境数学模型和湖泊富营养化的深入研究奠定了必要的基础.     

2008年太湖梅梁湾浮游植物群落周年变化

2008年对太湖梅梁湾浮游植物群落的生态学特征进行了调查.结果表明:梅梁湾共检出浮游植物6门35种,其中绿藻门(Chlorophyta)种数最多,共20种,占浮游植物总种数的57.1%;其次是硅藻门(Bacillariophyta),共7种,占浮游植物总种数的20.0%.浮游植物的数量和生物量分别在298.2×104-368006.8×104cells/L和0.298-184.202mg/L之间;浮游植物数量以夏季(6月5日)最高,春季(3月20日)最低.浮游植物相似性指数变化在0.11-1.00之间;其中1月8日-4月3日的相似性指数高,在0.54-1.00之间,均在中度相似以上;其他时间下的相似性指数低,变化在0.11-0.50之间,为极不相似或轻度相似.浮游植物多样性和均匀度分别在0.01-2.29和0.003-0.72之间,其中1月8日-4月3日的多样性和均匀度较好,其他时间下的多样性和均匀度较差,表明1月8日-4月3日梅梁湾浮游植物分布比较均匀,群落结构复杂,而4月23日-12月9日浮游植物分布不均匀,群落结构简单.     

太湖入湖河口和开敞区CDOM吸收和三维荧光特征

应用吸收和三维荧光光谱对2007年夏季太湖入湖河口和大太湖开敞区有色可溶性有机物(CDOM)浓度及来源进行研究.结果表明,河口区和开敞区CDOM吸收系数a(355)存在显著空间差异,河口区明显大于开敞(ANOVA,P<0.001),a(355)最大值出现在大浦河口和竺山湾漕桥河几附近,最小值出现在东太湖和胥口湾.a(355)与溶解性有机碳、化学耗氧量浓度存在显著正相关.所有样品一般都含有4个明显的荧光峰,包括1个可见光区的类腐殖质荧光C峰,1个紫外光区的类腐殖酸荧光A峰,2个类蛋白荧光B峰和D峰.河口区外源输入的类腐殖质荧光非常强,最著大于开敞区(ANOVA,P<0.05).而河口区和开敞区类蛋白荧光没有显著性差异,反映开敞区除外源河流输入外,内源生物降解等对类蛋白荧光贡献增加.在河口区B、C峰的比值r(B/C)/b于1,均值为0.62±0.14、在开敞区r(B/C)除12#是0.92,其他值均大于1,均值为1.12±0.13,初步判断r(B/C)可以作为区分CDOM来源的重要参数.CDOM吸收a(355)与类腐殖质荧光C峰、A峰均存在极显著的正相关,而与类蛋白荧光相关性则明显下降,与D峰存在显著正相关,与B峰没有显著相关.     

太湖梅梁湾水体及沉积物中微囊藻毒素含量垂向分布特征

为探究太湖梅梁湾水体及沉积物中微囊藻毒素（MC-LR、MC-RR、MC-YR）含量的垂向分布特征,于2018年5月采集梅梁湾6个点位表层水、上覆水、混合水、间隙水以及柱状沉积物样品,并采用超高效液相色谱-串联质谱法分析样品中微囊藻毒素的含量.分析结果表明：水体中（表层水、上覆水、混合水以及间隙水）MC-LR、MC-RR、MC-YR的浓度范围分别为11.80~1297.14、2.50~818.40、1.80~176.00 ng/L,表层水、上覆水以及混合水中MC-LR的浓度高于MC-RR和MC-YR,MC-RR和MC-YR之间差别较小,而间隙水中MCs三种异构体浓度大小顺序为：MC-LR > MC-RR > MC-YR;垂向分布上,间隙水中MCs异构体（MC-LR、MC-RR、MC-YR）浓度均远高于表层水、上覆水以及混合水,表层水MCs异构体浓度略高于上覆水,混合水MCs异构体浓度介于表层水和上覆水之间.对沉积物的研究发现,1~10 cm表层沉积物中MC-LR、MC-RR、MC-YR含量范围分别为0.60~26.95、0~0.90、0~8.10 ng/g,且1~10 cm层中MCs三种异构体平均含量大小顺序为：MC-LR > MC-YR > MC-RR,其中MC-LR、MC-RR、MC-YR的检出率分别为100%、70%、92%;垂向分布上,MC-RR含量较低且变化不大,而MC-YR和MC-LR含量均随沉积物深度的增加先升高后降低.相关性分析结果表明,表层水和混合水中MCs与总磷浓度呈显著正相关,而与总氮浓度无显著相关性;上覆水、间隙水以及沉积物中MCs与总氮、总磷浓度均呈显著正相关.     

太湖梅梁湾摇蚊亚化石沉积记录及营养演化研究

对太湖梅梁湾T0905岩芯摇蚊幼虫亚化石组合进行了分析,探讨了自1940年以来梅梁湾湖区摇蚊幼虫对营养盐演化的响应.结果表明,梅梁湾湖区摇蚊组合变化以1970年为分界点,经历了由Tanytarsus为优势属种向富营养属种Chironomus plumosus-type和Microchironomus为优势组合转变的过程...