九龙江河口区表层水铀同位素的粒级分布

利用微滤和超滤技术研究了九龙江河口区表层水中铀及其同位素组成的粒级分布和地球化学行为.结果表明,溶解态(<0.4μm)中低分子量组分(<10 000 u)占主要份额,胶体态(10 000 u~0.4μm)238U所占比例不足1%,且随盐度的增加其所占份额逐渐降低.溶解态、低分子量组分和胶体态238U的比活度与盐度之间存在良好的线性正相关关系,证实它们在九龙江河口区呈现保守行为.在颗粒态(>0.4μm)中,各粒级组分238U所占份额主要受控于相应颗粒物的浓度,在盐度小于20的区域,各粒级颗粒组分238U占颗粒态的份额有如下变化次序:10~53μm>2~10μm>0.4~2μm>大于53μm,而在盐度大于30的近外海站位,该次序发生一些变化:0.4~2μm>10~53μm>2~10μm>大于53μm,最小粒级颗粒组分238U的贡献有所增加,反映了自生铀贡献的加强.九龙江河口区表层水中溶解态(包括低分子量组分和胶体态)的234U/238U)_A.R.均大于1,显示出234U过剩的特征,而各粒级颗粒组分中的234U/238U)_A.R.则接近于平衡值(1.0).这一现象与陆地岩石风化过程中水体对铀的淋滤释出量及234U的优先浸出有关.对232Th/238U质量比的研究显示,溶解态及其所包括的低分子量组分和胶体态的232Th/238U质量比均小于1,而颗粒态及其所包括的4个粒级组分中的232Th/238U质量比均大于1,反映了向外海输送过程中铀、钍地球化学行为的差异.     

悬浮泥沙在长江口铀非保守行为中的重要作用

利用高精度的电感耦合等离子体质谱仪对2014年1月长江口表层水中溶解铀浓度及其234U/238U比值、2013年3月长江口表层沉积物中各矿物组分的铀含量及其234U/238U比值进行了测定,研究了其空间分布特征和影响因素。结果表明:除了长江径流和海水之外,长江口还有其他的溶解铀来源。水体中过剩铀与悬浮颗粒物浓度呈现显著相关性（r2=0.96）。对长江口表层沉积物进行的序列提取实验进一步表明,水体中悬浮颗粒物或沉积物中可解吸态和碳酸钙结合态铀可以在河口区域释放进入水体,而铁锰氧化物和有机物结合铀比较稳定,不受河口区混合过程的影响。每千克颗粒物或沉积物能够释放约2 μmol颗粒态铀,使其转化为溶解态。然而,铁氢氧化物和细颗粒物的絮凝吸附作用也可使溶解铀同时从河口水体中清除。在低盐度区,铀的清除和添加过程速率相近,使溶解铀呈现暂时的"伪保守"现象:颗粒态释放的铀具有明显低的234U/238U比值,导致水体的234U/238U低于保守混合值。在中高盐度区域,溶解铀呈现明显的富集现象。但是由于水相和颗粒相中的铀交换,可释放颗粒态铀的234U/238U接近溶解铀的234U/238U比值,从而导致水体的234U/238U比值呈现出保守性。长江口颗粒物的铀释放通量为（3.48±0.41）×105 mol/a,约占输入的总颗粒态铀通量（1.80±0.17）×106 mol/a的19.3%。长江口输入东海的溶解铀总通量（河流溶解态铀与河口添加铀之和）为（2.68±0.13）×106 mol/a,约为世界河流入海铀通量的11.7%。     

九龙江河口区溶解态、颗粒态铀同位素的地球化学行为

对九龙江河口区枯、丰水期水体中溶解态、颗粒态铀同位素地球化学行为的研究表明,溶解态铀与盐度存在良好的正相关关系,证实枯、丰水期该河口区水体中的铀均是保守行为。在低盐度区域（Ｓ＜１０）,~２３８Ｕ主要以颗粒态形式存在,颗粒态~２３８Ｕ所占份额随盐度增加而降低。~（２３８）Ｕ之条件分配系数介于 １． ２ × １０~３～１． ５ ×１０~５ｄｍ~３／ｋｇ之间,它与盐度呈负相关关系,但与悬浮颗粒物浓度无相关关系存在。枯水期悬浮颗粒物上~２３４Ｕ／~２３８Ｕ_Ａ．Ｒ．与盐度的负相关关系为河口区悬浮颗粒物中~２３４Ｕ的优先沥取理论提供了有力的证据。     

不同潮时对厦门湾水体中234Th/238U不平衡的影响

厦门海水体中^234Th/^238U不平衡的时间序列数据表明，无论是溶解态、颗粒态^234Th还是总^234Th,相对于母体^238U均严重亏损，呈现出与开阔大洋水明显不同的特征。溶解态、颗粒态^234Th的停留时间介于0．5－41d之间，其中低潮时停留时间比高潮时小2－4倍，证实近岸海域具有强烈的清除、迁出作用，且潮汐变化对海域颗粒动力学特征有重要影响。^234Th停留时间与总悬浮颗粒物浓度（TSM）、Ch1.α的关系则表明，近岸海域元素的清除、迁出作用主要受陆源颗粒物输送的影响，与生物活动关系并不密切。此外，非稳态与稳态清除模型结果的对比证明，稳态模型对于具有强烈清除、迁出作用的近岸海域是适用的。     

南大洋普里兹湾基于234Th/238U不平衡法的POC输出通量研究

中国第22次南极科学考察(2005年11月至2006年3月)期间,测定了南极普里兹湾海域5个站位的从表层至150 m水深的不同层位水样中溶解态和颗粒态234Th,238U的放射性比活度以及颗粒有机碳.利用234Th/238U在上层水体中的不平衡,计算了南极普里兹湾上层水体中234Th的平均停留时间和输出通量.结果显示,随着纬度的增加,上层水体中颗粒态和溶解态234Th的平均停留时间总体趋向减小,并在中纬度站位出现了最低值,分别为1~8和29~48 d,而颗粒态和溶解态234Th的输出通量则在中纬度站位出现了最大值,分别为21~38和26~39 dpm/(m3·d).运用箱型清除模式,利用两种不同的方法估算了各水柱中从真光层底部输出的POC通量,平均值分别达到104.7 mmol/(m2·d)(E法)和120.6 mmol/(m2·d)(B法),表明南极普里兹湾夏季存在很高的新生产力,它将会对该海域碳的生物泵过程产生重要作用.     

南沙海域基于234Th-238U不平衡的颗粒态有机碳输出通量研究

利用234Th-238U不平衡方法研究南沙群岛海域春季真光层颗粒动力学性质,测定了4个站位水柱中颗粒态有机碳(POC)、溶解态及颗粒态234Th和238U的含量,讨论了各站位水柱中234Th/238U)A.R.的垂直分布.运用稳态箱式模型计算各站位不同水层中溶解态234Th相对于清除至颗粒物的平均停留时间和颗粒态234Th相对于迁出作用的平均停留时间.结合POC/234ThP比值,用两种方法估算出各站位的颗粒态有机碳输出通量分别为8.51-34.94和13.28-50.06mmol·(m2·d)-1.两种方法结果一致,说明234Th是表征POC循环的良好示踪剂.     

九龙江河口区水体中224Ra的分布及其应用

研究了九龙江河口区表层水体中224Ra的分布,发现同世界其他河口一样,224Ra在九龙江河口区呈非保守行为;同时发现224Ra-Ss关系受季节变化的影响显着;与世界其他河口相比,九龙江河口表层水体中224Ra含量偏高;用九龙江河口区海端溶解态224Ra估算九龙江河口水流向外海的流速在夏季为2.5cm/s,冬季为0.91cm/s.     

真光层的颗粒动力学──Ⅵ.南海东北部海域上层水体颗粒动力学的示踪研究

利用234Th－238U不平衡研究南海东北部海域3个站位上层水体中的颗粒动力学性质，测定了水往中溶解态及颗粒态234Th的比活度，具体讨论各相中234Th／238U）AR（放射性活度比）比值的垂直分布情况及其与水化学要素间的关系。运用稿态箱式模型计算出各站位不同水层中溶解态234Th相对于清除至颗粒物的平均停留时间和颗粒态234Th相对于迁出作用的停留时间。由模型得出的参数表明3个站位的真光层具有两种不同的层化图像，这一情形与我们在南沙群岛海域得到的结果相一致。结合POC／PTh比值，估算出3个站位从真光层输出的颗粒有机碳（POC）通量分别为4.025.0和5．4mmolC·m－3－d-1。文中进一步讨论了234Th与POC两者停留时间的关系。     

从234Th的固/液分配看海洋胶体的作用

1994—1995年期间,利用β计数法实测了南沙群岛海域、南海东北部海域、厦门湾塔角附近海域和九龙江河口区共计116份海水样品中溶解态与颗粒态234Th的放射性比活度。结果表明,颗粒态234Th占总34Th的份额大小顺序为：九龙江河口区＞厦门海塔角附近海域＞南沙海域。南海东北部海域。234Th的条件分配系数Kd介于1．1×104—20×106dm3／kg之间,平均为2．2×105dm3／kdKd与总悬浮颗粒物含量（7SAN呈负相关关系：lg（Kd）＝－0．59·lg（TSM）＋5．67,这一“颗粒物浓度效应”可归因于海洋胶体物质的存在。由上述关系获得4个研究海区胶体浓度与悬浮颗粒物浓度的函数关系：Cc＝f（TSM0．59）。     

垂直集成采样法在234Th—238U不平衡研究海洋新生产力中的应用

对基于梯形积分原理的集成采样法的可行性在理论上进行了阐述,并在厦门湾和南海北部的5个站位分别采集不同深度的水样和由这些水样按一定比例混合而成的集成水样进行了现场研究,结果表明两种采样方法经不可逆稳态清除模型得出的溶解态234Th的清除通量、颗粒态234Th的输出通量及溶解态、颗粒态234Th的停留时间基本一致,证实了垂直集成采样法的可行性与可靠性。这种新的采样方案为今后充分发挥234Th法的优势,在更大空间尺度上进行新生产力的研究提供了可靠的保证。     

不同潮时对厦门湾水体中234Th/238U不平衡的影响

厦门湾水体中2 3 4 Th 2 3 8U不平衡的时间序列数据表明 ,无论是溶解态、颗粒态2 3 4 Th还是总2 3 4 Th ,相对于母体2 3 8U均严重亏损 ,呈现出与开阔大洋水明显不同的特征。溶解态、颗粒态2 3 4 Th的停留时间介于 0 .5— 41d之间 ,其中低潮时停留时间比高潮时小 2— 4倍 ,证实近岸海域具有强烈的清除、迁出作用 ,且潮汐变化对海域颗粒动力学特征有重要影响。2 3 4 Th停留时间与总悬浮颗粒物浓度 (TSM)、Chl.a的关系则表明 ,近岸海域元素的清除、迁出作用主要受陆源颗粒物输送的影响 ,与生物活动关系并不密切。此外 ,非稳态与稳态清除模型结果的对比证明 ,稳态模型对于具有强烈清除、迁出作用的近岸海域是适用的     

厦门湾海水中不同粒级铀同位素的深度分布

于2003年3月在厦门湾一个时间系列研究站(24°25.88’N,118°04.72’E)采集了高潮时不同深度的海水,用聚碳酸酯膜分离不同粒级悬浮颗粒物(SPM),用α能谱法测定各粒级悬浮颗粒物的铀同位素,研究了海水中238U和234U的体积比活度(AV)、质量比活度(Am)、活度比值[AR(234U/238U)]及238U、234U条件分配系数的粒级与深度分布特征.研究结果揭示了以下海洋学信息:(1)各粒级悬浮颗粒物中238U、234U的体积比活度和质量比活度的深度分布均表明,这两核素的深度分布趋势一致,反映出它们地球化学行为的一致性.(2)在所研究的不同水深处,在0.2～0.4、0.4～2.0、2.0～10.0、>10.0μm等4个粒级的SPM中,238U体积比活度AV(238U)的变化范围分别为0.04±0.00～0.15±0.01、0.04±0.00～0.13±0.01、0.29±0.02～0.43±0.02、1.06±0.06～4.11±0.24 Bq/m3;AV(234U)的相应值分别为0.08±0.00～0.08±0.00、0.05±0.00～0.13±0.01、0.27±0.01～0.37±0.02、0.84±0.05～3.95±0.24 Bq/m3.(3)在所研究的4个水深处的0.2～0.4、0.4～2.0、2.0～10.0、>10.0μm等4个粒级的SPM中,238U质量比活度Am(238U)的变化范围分别为0.100±0.000～0.319±0.021、0.022±0.000～0.167±0.013、0.049±0.003～0.113±0.005、0.024±0.002～0.081±0.005 Bq/g,而Am(234U)的相应值分别为0.114±0.014～0.364±0.045、0.027±0.005～0.168±0.013、0.052±0.003～0.098±0.008、0.029±0.002～0.064±0.005 Bq/g.(4)与238U、234U体积比活度的粒级变化顺序[也就是AV(>10.0μm)AV(2.0～10.0μm)>AV(0.4～2.0μm)=AV(0.2～0.4μm)]相反,这两核素质量比活度的粒级变化顺序为Am(0.2～0.4μm)≥Am(0.4～2.0μm)>Am(2.0～10.0μm)>Am(>10.0μm)≈Am(>0.2μm).(5)溶解态铀控制着总铀的地球化学行为,而颗粒态铀的地球化学行为则受控于大粒级颗粒物.(6)表层各粒级颗粒态AR(234U/238U)值均<1.0,而溶解态铀和总铀的AR(234U/238U)值均介于1.10～1.17之间.(7)不同粒级238U的条件分配系数(Kd)介于802～11 406 dm3/kg之间,Kd值随粒径减小而增大,意味着铀更有效地与小颗粒物相结合.     

九龙江河口区水体中的226Ra和228Ra

用ＭｎＯ２－纤维富集大体积水样中的Ｒａ同位素，并用直接射气法测定２２６Ｒａ和２２８Ａｃ的β计数法测定２２８Ｒａ的方法，研究了九龙江河口区２２６Ｒａ，２２８Ｒａ的行为，结果表明：在该河口区２２６Ｒａ，２２８Ｒａ均呈非保守行为，２２６Ｒａ，２２８Ｒａ的最高值分别在盐度为１９和９处测得。２２８Ｒａ／２２６Ｒａ）Ａ．Ｒ．值在盐度小于１９的区域约为３左右。与世界其他河口区相比，九龙江河口区的２２６Ｒａ，２２     

234 Th示踪法测定北太平洋西北海域冬季真光层中颗粒态有机碳输出通量

讨论了1997年冬季在北太平洋西北海域7个站位的表层至200m水深水柱中溶解及颗粒态234Th,颗粒态有机碳(POC)、氮(PON)及叶绿素a浓度的垂直分布剖面.溶解态、颗粒态及总的234Th的放射性在真光层中显著低于母体238U的放射性,总的234Th放射性在水深大于100m时趋于平衡.利用234Th-238U在海洋表层海水中的放射性不平衡推导出了北太平洋西北海域冬季真光层海水中234Th的平均停留时间和输出通量以及颗粒态有机碳和有机氮的输出通量.在亚北极环流区溶解态234Th的停留时间为40~50d,而在黑潮-亲潮共同影响区为20d左右.颗粒态有机碳和有机氮从真光层的输出通量范围分别为3.8~8.2和0.50~0.98mmol/(m2·d),西部海区高于东部海区,南部海区高于北部海区.在黑潮-亲潮共同影响区较高的颗粒态有机碳输出通量表明光照量及陆源营养盐物质的提供是两个决定生产力的主要因素.叶绿素a的水深分布和POC/PON的值同Redfield的比值的一致性表明这个海区的冬季颗粒物主要由浮游植物构成.北太平洋西北海域在冬季的颗粒有机碳输出通量可高于世界大洋一些海区春、夏季的颗粒有机碳输出通量.     

九龙江—厦门湾河口区溶解226Ra的分布

利用锰纤维富集和直接射气法测定海水中226Ra的方法,对九龙江-厦门湾溶解226Ra的分布进行了一次调查。结果发现在河口区内溶解态的226Ra呈非保守行为,与世界上几大河流河口区226Ra的行为极为相似。在海门岛附近的水体中(S≈9)发现溶解态226Ra浓度最大,其值为0.598dpm/dm3,说明咸淡水在此处混合最激烈。本河口区溶解226Ra的最大值比Mississippi河的值小,比其他河流的值大2～5倍。     

错流超滤技术在海水胶体态铀、钍、镭同位素和有机碳研究中的应用

建立了由预过滤装置、蠕动泵、中空纤维超滤膜(AmiconH10P10-20,标称截留分子量10KDa)和连接管组成的错流超滤系统,利用荧光标记的40KDa葡聚糖和已知放射性活度的234Th示踪剂评估了超滤膜的截留和吸附性质,探讨了234Th在超滤过程中的渗透行为,考查了该系统用于实际海水样品时铀、钍、镭同位素和有机碳的质量平衡状况.结果表明,10Kda中空纤维超滤膜对40Kda葡聚糖具有良好的截留效率(85%),而吸附损失率为18%.铀、钍、镭同位素和有机碳在超滤过程中均达到极佳的质量平衡,回收率R=95%～98%,优于大多数文献报道的值.234Th在超滤过程中的渗透行为可以很好地用渗透模型加以描述.研究组分胶体态含量占“溶解”态含量的份额大小顺序如下:钍同位素、有机碳、镭同位素约等于铀同位素,这与钍为强颗粒活性元素、铀和镭为水溶性元素的地球化学性质相吻合.     

珠江口水中铀的分布规律及其同位素组成初探

本文报道用α谱法首次进行珠江口水中铀分布规律及其同位素组成研究的结果。在此调查的区域内,铀含量的变化范围为0.21—2.25μg·L~(-1),均低于我国南海海水和黄河口水的铀含量,且铀的分布随着盐度、pH的增大而增加。由实验数据,我们得到描述铀含量与盐度、pH相互关系的二元回归方程。铀含量随着活性硅、溶解铁以及浊度的减少而增大。珠江口水中的~234U/~(238)U活度比值是守恒的,其平均值为1.12土0.04。     

海水U、Th长寿命核素的高精密度MC-ICP-MS测定方法

建立了适合海水U、Th同位素高精密度测量要求的MC-ICP-MS方法.确定了采用Mg(OH)2共沉淀法富集海水U、Th同位素时的最佳NH3·H2O浓度为0.14 mol/dm3.采用CRM-145 U标准溶液,经质量分馏、电子倍增器增益、丰度灵敏度、仪器及试剂本底和记忆效应等校正后,历时3个月得235U/238U和234U/238U的准确度分别优于0.05%和0.08%,精密度分别优于0.12%和0.10%.将该方法应用于台湾海峡B9站位3份平行水样中U、Th同位素含量及比值的测定,得238U平均含量为3.05±0.05μg/kg,234U/238U平均值为(6.28±0.11)×10-5,U含量及其同位素比值的标准偏差均小于3%;232Th的平均含量为(1.66±0.04)×103pg/kg,232Th/230Th平均值为(1.95±0.01)×105,Th含量及其同位素比值的标准偏差均小于2%.测定结果与海区的水文学条件及物质来源相吻合,证明了方法的可靠性.     

九龙江河口区三维盐度数值计算及分析

本文利用ECOMSED模式建立了一个九龙江河口区水动力及盐度的三维数值模型.利用ECOMSED中的物质输运模块,模拟了九龙江河口区的盐度随着潮流运动的变化过程;模型采用河口区丰水期实测水文资料进行验证,计算和分析了河口区水平以及垂直断面的盐度分布情况,分析表明,河口区的盐度分布受潮流运动及九龙江淡水共同作用,有明显的潮周期特征,落潮时在河口区表层以九龙江淡水为主,外海高盐水占据底层区域;而在涨潮时垂向混合较强,表底分层不明显.     

中国若干海域溶解态铀同位素的研究

本文测定了南沙海域，南海东北部海域，厦门湾塔角附近海域与九龙江口水体中溶解态＾２３８Ｕ含量及其同位素组成。南沙，南海东北部海域溶解态＾２３８Ｕ比度及２３４Ｕ／＾２３８Ｕ）Ａ．Ｒ呈均匀分布状态，进一步证实开阔大洋水中铀同位素分布的均匀性。厦门湾塔角附近海域＾２３８Ｕ含量较南海水来得高，且其变化与盐度的变化不要协调，表明海域也许存在＾２３８Ｕ的附加来源。