长三角地区典型城市臭氧及其前体物时空分布特征

基于美国宇航局NASA/AURA卫星臭氧监测仪OMI数据,分析了2005—2014年长三角地区及其典型城市对流层O_3、NO_2柱浓度和HCHO大气总柱浓度的时空分布特征。结果表明:10 a间,长三角地区对流层O_3柱浓度和HCHO总柱浓度呈现增长趋势,O_3增量为0.23ppbv/10 a,HCHO增量为0.07×10~(16) mol/(cm~2·10 a),对流层NO_2柱浓度呈现降低趋势,减量为0.06×10~(15)mol/(cm~2·10 a);长三角地区对流层O_3柱浓度最大值出现在3、4、5月,而对流层NO_2柱浓度最大值出现在1、12月,HCHO总柱浓度最大值出现在6、7月;对流层O_3柱浓度的高值区分布在长三角中部、北部区域,对流层NO_2柱浓度高值区分布于长三角中部,HCHO总柱浓度高值区相对分散,且四季的分布各不相同。O_3与NO_2和HCHO在时间和空间上呈现一定的相关性。     

东亚季风转换对西北太平洋近地面O3春季高值的影响

以东亚酸沉降监测网近地面O3资料,结合NCEP/NCAR的全球再分析风场、NOAA总云量及全球降水气候项目降水资料,分析2000～2007年东亚西太平洋地区近地层O3的区域和季节变化,重点分析不同站点O3月均浓度最大值时间差异的原因。结果表明,东亚以及大部分北半球中纬度清洁背景地区,近地层O3春季最高、夏季最低是广泛存在的现象。东亚夏季风的推进过程造成不同地区春季O3月均最大值出现的时间略有不同,Ogasawara和Hedo站O3浓度在3月达最大值,而Rishiri、Happo、Oki和Cheju站在4、5月达最大值。2007年副热带高压西进较晚且推进过程受阻导致Happo站2007年春季O3浓度高于气候平均值,Cheju地区2007年5月O3浓度达最大;2004年东亚夏季风爆发较早导致Hedo站2004年春季O3浓度明显低于平均值。     

西太平洋地区大气边界层内臭氧的季节变化及其影响因子分析

利用臭氧探空资料,分析了西太平洋地区香港(Hong Kong)、那霸(Naha)和札幌(Sapporo)三个站点2000~2010年期间大气边界层内臭氧(O₃)的季节分布和年变化趋势。结果表明,三个站点O₃的季节分布存在明显的差异。其中,那霸和香港大气边界层内O₃季节平均呈双峰值分布,其峰值分别出现在春季和秋季;而札幌站为单峰分布,峰值出现在春季。造成季节分布差异的主要原因包括人为污染源和自然因素如气象条件。另外,三个站点大气边界层内O₃均呈上升趋势。其中札幌、那霸上升最快,分别达0.80 ppb a-1和0.77 ppb a-1。(ppb表示10-9,下同)香港的年际增长较不明显,但秋季增长却非常明显,高达1.21 ppb a-1。结合GOME (Global Ozone Monitoring Experiment) 和SCIAMACHY (Scanning Imaging Absorption Spectro Meter for Atmospheric Chartography)卫星反演的NO₂数据发现,过去10年中国京津唐和东北地区的对流层内NO₂柱总量增加极为迅速。这些O₃前体物通过远距离输送是导致札幌、那霸O₃浓度增加的主要原因之一。珠江三角洲人为污染源的增加及偏北气流的影响,是导致香港地区秋季O₃增加的主要原因。     

中国土壤湿度的分布与变化 I. 多种资料间的比较

土壤湿度是影响气候的重要因子之一, 但观测资料的欠缺制约着该领域研究工作的开展。本文汇总了目前国际上运用较为广泛的四套土壤湿度资料: ERA40和NCEP/NCAR再分析资料、全球土壤湿度计划资料(GSWP2)、以及NCAR最近完成的利用观测资料强迫“通用陆面模式”CLM所产生的土壤湿度资料。在此基础上, 利用中国区域观测的19年 (1981～1999年) 的土壤湿度和13年 (1992～2004年) 的土壤相对湿度资料, 对四套资料在中国区域的可靠性进行了分析和比较, 主要结论如下: 四套资料基本揭示出土壤湿度的空间分布, GSWP2揭示了四套资料最多的共性, 即东北、 华南湿, 华北、 西北干, 土壤湿度基本由西北向东北和东南呈梯度增加的特征; GSWP2较好地描述了土壤湿度的季节循环; ERA40土壤湿度的年际变化与观测相关最好; 观测资料和四套资料都表明前期降水会增加土壤湿度, 但土壤湿度异常对后期降水的影响则不显著; 气温与土壤湿度的关系较复杂, 不同的区域有不同的特征。     

闪电产生氮氧化物对青藏高原臭氧低谷形成的影响

为了进一步了解青藏高原闪电的产生氮氧化物（LNO_x）经由光化学反应对O₃浓度变化及夏季O₃低谷形成的可能影响,本文利用2005~2013年由OMI卫星得到的对流层NO₂垂直浓度柱（NO₂ VCD）、O₃总浓度柱（TOC）和O₃廓线以及星载光学瞬变探测器OTD和闪电成像仪LIS获取的总闪电数资料,对青藏高原和同纬度长江中下游地区的TOC和NO₂ VCD月均值时空分布特征、闪电与NO₂ VCD的相关性和O₃的垂直分布特征及其与LNO_x的关系进行了对比分析。结果表明,青藏高原的O₃低谷主要出现在夏季和秋季,其TOC值比同纬度长江中下游地区低约10~15 DU（Dobson unit）。青藏高原NO₂VCD总体较小,表现为夏高冬低的分布特征。青藏高原夏季O₃浓度受南亚高压的影响总体呈减小趋势,但因强雷暴天气导致对流层中上部LNO_x浓度升高,并随强上升气流向对流层顶输送,同时通过光化学反应使O₃浓度增加,缩小了青藏高原和同纬度地区的O₃浓度差,减缓了O₃总浓度的下降,抑制了夏季O₃低谷的进一步深化。     

2000年北半球平流层、对流层质量交换的季节变化

用2000年NCEP资料,P坐标下Wei公式诊断北半球平流层、对流层交换的季节变化.主要结论:(1)热带西太平洋是物质由对流层向平流层输送的主要通道,并有明显的季节性东西移动.由于2000年赤道辐合带偏弱,因此秋季通量最大.(2)中高纬度地区同时存在向上、向下的通量,大尺度槽区伴随着平流层向下的输送.一年中冬春季向下的输送强,夏秋季较弱,其季节变化与大尺度环流的季节性变化一致.(3)东亚地区存在很强的平流层向下输送,且中心位置移动不大.只占北半球5.6%面积的东亚其年净交换量竟占北半球的29%,这说明东亚地区的平流层与对流层之间的质量交换对北半球平流层、对流层交换研究的重要性.     

黑河实验区地表净辐射区域分布及季节变化

利用卫星遥感信息和地面观测资料，分析研究黑河实验区地表净辐射的区域分布及季节变化特征。结果表明，卫星遥感结合地面观测，首先可以得到较为精确的地表反射率和地表温度分布，进而得到较为合理的地表净辐射的区域分布和季节变化特征。     

中国地区闪电和对流层上部NOx的时空分布特征及其相关性分析

为了解闪电对对流层上部NO_x的贡献,本文利用美国全球水资源和气候中心（GHRC）提供的1995年4月~2005年12月的闪电卫星格点资料及高层大气研究卫星 (UARS) 上的卤素掩星试验装置 (HALOE) 1991年10 月~2005 年11月的观测资料,分析了中国地区闪电与对流层上部NO_x体积混合比的时空分布特征及两者的相关性.结果表明:中国地区闪电和对流层上部的NO_x在季节分布、年际分布和空间分布上保持很好的一致性,闪电是对流层上部NO_x的重要来源;NO极值高度在350 hPa左右,云闪直接产生的NO是极值产生的主要原因,NO₂的极值高度在250 hPa左右,因为闪电产生的NO在传输过程中会被氧化成NO₂并通过雷暴的垂直输送作用抬升到更高高度;强对流活动有利于NO_x的传输,而人类活动产生的NO_x一般较难输送到对流层上部,因此闪电多发区的NO_x极值较大,所在的高度也较高.     

全球闪电活动与对流层上部NO及O3的相关性分析

为了解闪电对对流层上部微量气体的贡献,利用全球水资源和气候中心(GHRC)提供的1995年4月—2006年6月的闪电卫星格点资料,以及高层大气研究卫星(UARS)上的卤素掩星试验(HALOE)1991年10月—2005年11月的观测资料,分析了全球闪电与对流层上部NO和O3体积分数的时空分布特征及其相关性。结果表明:全球闪电12、1、2月集中在南半球,6—8月集中在北半球,全球闪电的季节分布与NO、O3类似;NO体积分数在350 h Pa附近达到最大,该高度的南半球NO体积分数变化范围为7×10-12~11×10-12、北半球为3×10-12~17×10-12;450~300 h Pa,北半球夏季O3体积分数呈明显增加趋势,且同一高度上夏季的值比年平均值大25%左右,南半球夏季O3体积分数高于冬季,但差异并不大。结论进一步证明了闪电与对流层上部NO及O3的密切关系,也为研究全球气候变化提供有力证据。     

A Modeling Study of Seasonal Variation of Atmospheric Aerosols over East Asia

In this study, a regional air quality model system (RAQMS) was applied to investigate the spatial distributions and seasonal variations of atmospheric aerosols in 2006 over East Asia. Model validations demonstrated that RAQMS was able to reproduce the evolution processes of aerosol components reasonably well. Ground-level PM₁₀ (particles with aerodynamic diameter ≤10 μm) concentrations were highest in spring and lowest in summer and were characterized by three maximum centers: the Taklimakan Desert (～1000 μg m^-3), the Gobi Desert (～400 μg m^-3), and the Huabei Plain (～300 μm^-3) of China. Vertically, high PM₁₀ concentrations ranging from 100 μg m^-3 to 250 μg m^-3 occurred from the surface to an altitude of 6000 m at 30^o--45^oN in spring. In winter, the vertical gradient was so large that most aerosols were restricted in the boundary layer. Both sulfate and ammonium reached their highest concentrations in autumn, while nitrate reached its maximum level in winter. Black carbon and organic carbon aerosol concentrations reached maximums in winter. Soil dust were strongest in spring, whereas sea salt exerted the strongest influence on the coastal regions of eastern China in summer. The estimated burden of anthropogenic aerosols was largest in winter (1621 Gg) and smallest in summer (1040 Gg). The sulfate burden accounted for ～42% of the total anthropogenic aerosol burden. The dust burden was about twice the anthropogenic aerosol burden, implying the potentially important impacts of the natural aerosols on air quality and climate over East Asia.     

北京大气甲烷季变化及发展趋势

近年来北京大气中CH4含量仍在上升,但平均增长率已从1985～1989年的1.76%.a-1,下降到1990～1997年的0.50%.a-1;冬季和夏季两次出现峰值,表现出明显的双峰模态季节变化。但北京大气CH4变化的最大特点是年际季变化不均一,12年中,北京大气CH4共计增长185×10-9混和体积比,其中冬季增长的贡献为69×10-9混和体积比,约占总增长的37%;而夏季的增长贡献不足40×10-9混和体积比,约占总增长的21%。90年代以后,北京大气CH4增长率进一步减慢,主要原因是生物源排放不再增加,而非生物源排放量的增长是大气CH4继续增长的主要原因。     

基于GOSAT反演的中国地区二氧化碳浓度时空分布研究

卫星遥感监测大气二氧化碳柱平均干空气体积混合比(XCO₂)是实现碳源汇全球监测的最有效手段,本文对国际上4种应用GOSAT卫星观测的短波红外反演算法进行了介绍和结果分析。首先对于4种反演产品的有效数据量的分析表明:现有单一反演产品还不足以支撑XCO₂时空分布研究。其次利用集合平均方法,综合使用4种反演产品研究了2010年中国地区XCO₂时空分布特征,结果表明:XCO₂呈现显著的地理分布和季节变化,不同地区季节变化趋势基本一致,均在春季达到最高值、夏季达到最低值,多数地区全年高于380 ppm (×10-6);在地理分布上,东部和西部地区存在较明显的差异,东部地区人口密集、工农业生产等人为活动旺盛,周边多被森林和草地覆盖,碳源汇强度大,因此XCO₂季节变化幅度较大,全年约8 ppm;中、西部地区受人类活动影响较少,植被覆盖稀疏,XCO₂全年变化仅5 ppm。     

甘肃省对流层顶高度的季节变化特征分析

根据甘肃省8个探空站25年(1980—2004年)的对流层顶观测资料,分析了第一对流层顶和第二对流层顶高度的季节变化特征,结果表明:(1)全省各站全年各月均可观测到复合对流层顶,两类对流层顶存在着明显的季节差异,冬(夏)季以第一(二)对流层顶为主。(2)第一对流层顶的平均高度在春、秋(冬、夏)季相对较高(低),年变化曲线呈双峰型;第二对流层顶的平均高度在春、夏(秋、冬)季相对较高(低),年变化表现出单峰型。(3)两类对流层顶高度均存在明显的年际变化,除秋季外,各个季节第一(二)对流层顶普遍存在5～6 a(准3 a)的周期振荡。(4)近25年来甘肃省两类对流层顶主要以上升趋势为主,特别是在夏季两类对流层顶高度均存在明显的上升趋势。     

Tropospheric Ozone at High Latitudes in Clean and Polluted Air Masses, a Climatological Study

Several years of continuous measurements of surfaceozone at Norwegian monitoring sites are studied in aclimatological way. The monitoring sites are at rurallocations extending from 58°N, a few hundredkilometers from the European continent and into theArctic at 79°N. The ozone observations are sorted intoclasses of integrated NO_x emissions along 96 h backtrajectories. The average seasonal cycles of ozone areestimated for each class separately. The differencesindicate the change from the background air due toanthropogenic emissions. The average seasonal cycle ofozone in the cleanest air masses showed a maximum inspring and a minimum during summer and autumn at allsites, but the spring maximum was more pronounced atthe southernmost locations. Polluted air masses showedan ozone deficit during winter and a surplus duringsummer. The deviation from the background was clearlylinked to the integrated NO_x emission along thetrajectories. In summer the calculations indicate thatthe number of ozone molecules formed per NO_x moleculedrops with increasing emissions. The average seasonalcycle of ozone at Birkenes for different transportsectors indicate that the most pronounced ozoneformation takes place in air masses from E-Europe/Russia.     

北京地区对流层顶变化及其对上对流层/下平流层区域臭氧变化的影响

根据2001～2003年期间获得的大气臭氧探空资料,揭示了北京地区上空对流层顶高度的某些变化特征及其对上对流层(UT)和下平流层(LS)区域内大气臭氧含量变化的影响.结果显示:北京地区上空对流层顶高度的平均值约11.1 km,其变化范围为7.7～14.4 km,臭氧层顶始终处在对流层顶下方约0.9 km高度处.对流层顶高度变化与臭氧总量变化之间的关系相对较弱.通常情况下,LS中的臭氧积分量明显高于UT中的相应值,并且二者呈相反的季节变化特征.北京地区上空仲夏和初秋季节第一对流层顶出现的频数明显减少,在第一对流层顶消失的情况下,LS中的臭氧积分量明显减少,而UT中的臭氧积分量明显增加,臭氧量减少最多发生在200～100 hPa层次中,而臭氧量增幅最大的层次是400～250 hPa.     

中国地区降水持续性的季节变化特征

本文利用我国588个气象站1969-2008年逐12小时的降水资料,分析了中国地区降水持续性的空间分布特征及其季节演变规律。分析结果表明,35°N以南,西部和东部年平均的降水平均持续时间较长,中部略短;35°N以北,西北和内蒙西部最短,东北地区北部略长。将降水事件按持续时间分类自南向北,东南地区、江淮和黄淮地区、东北和华北北部地区短时降水（持续一个时次,12小时）的降水量和降水频率占全年总降水的比例逐渐增加,持续性降水（持续3个时次及以上）的比例减少。降水平均持续时间随季节的变化基本能反映出江南春雨、江淮梅雨、东北和华北夏季雨季、关中盆地和汉水谷地的秋雨以及青藏高原地区和西南地区夏季雨季。同时,东南地区秋冬季节、江淮和黄淮地区10月上旬和西南地区10月下旬存在降水平均持续时间的峰值,与降水量的变化不一致,是由持续性降水频率的增加和短时降水频率的减少造成的。此外,东部三个区域降水平均持续时间的夏季季节内变化对应了季风雨带的“北跳和南撤”过程。     

Simultaneous Measurements of Black Carbon, PM10, Ozone and NOx Variability at a Locally Polluted Island in the Southern Tropics

This paper shows a comparative study of particle and surface ozone concentration measurements undertaken simultaneously at two distinct semi-urban locations distant by 4 km at Saint-Denis, the main city of La Réunion island (21.5° S, 55.5° E) during austral autumn (May 2000). Black carbon (BC) particles measured at La Réunion University, the first site situated in the suburbs of Saint-Denis, show straight-forward anti-correlation with ozone, especially during pollution peaks ( 650 ng/m³ and 15 ppbv, for BC and ozone respectively) and at night-time (90 ng/m³ and 18.5 ppbv, for BC and ozone respectively). NO_x (NO and NO₂) and PM₁₀ particles were also measured in parallel with ozone at Lislet Geoffroy college, a second site situated closer to the city centre. NO_x and PM₁₀ particles are anti-correlated with ozone, with noticeable ozone destruction during peak hours (mean 6 and 9 ppbv at 7 a.m. and 8 p.m. respectively) when NO_x and PM₁₀ concentrations exhibit maximum values. We observe a net daytime ozone creation (19 ppbv, O₃ +4.5 ppbv), following both photochemical and dynamical processes. At night-time however, ozone recovers (mean 11 ppbv) when anthropogenic activities are lower ([BC] 100 ng/m³). BC and PM₁₀ concentration variation obtained during an experiment at the second site shows that the main origin of particles is anthropogenic emission (vehicles), which in turn influences directly ozone variability. Saint-Denis BC and ozone concentrations are also compared to measurements obtained during early autumn (March 2000) at Sainte-Rose (third site), a quite remote oceanic location. Contrarily to Saint-Denis observations, a net daytime ozone loss (14.5 ppbv at 4 p.m.) is noticed at Sainte-Rose while ozone recovers (17 ppbv) at night-time, with however a lower amplitude than at Saint-Denis. Preliminary results presented here are handful data sets for modelling and which may contribute to a better comprehension of ozone variability in relatively polluted areas.     

青藏高原两类对流层顶高度的季节变化特征

根据青藏高原地区14个探空站近30 a（1979—2008年）的对流层顶逐日观测资料,分析了该地区上空热带对流层顶（第二对流层顶）和极地对流层顶（第一对流层顶）出现的频率及高度的季节变化特征。结果表明：（1）高原全年均可观测到第二对流层顶,其中在暖季（6—10月）第二对流层顶占绝对主导地位,而在其余月份则以复合对流层顶为主;（2）两类对流层顶高度在季节变化上存在着明显的差异,第一对流层顶高度在春秋（夏冬）季偏高（低）,第二对流层顶高度在春夏（秋冬）季偏高（低）,即第一（二）对流层顶高度的年变化曲线呈双（单）峰型;（3）两类对流层顶高度均存在明显的年际变化,第一（二）对流层顶高度除秋季存在准3.6 a（6 a）的周期变化外,其余季节均具有4.5~6 a（2~4 a）的振荡周期;（4）近30 a来高原第一（二）对流层顶主要表现出下降（上升）的趋势,尤其是第二对流层顶高度在冬、春季存在着明显的上升趋势。     

Distribution and Variation of Carbon Monoxide in the Tropical Troposphere and Lower Stratosphere

The authors examine the distribution and varia- tion of carbon monoxide （CO） in the tropics from the sur- face to the lower stratosphere. By analyzing space-borne microwave limb sounder （MLS） measurements, measure- ments of pollution in the troposphere （MOPITT） and mod- em-era retrospective analysis for research and applications （MERRA） meteorological products, and atmospheric chemistry and climate model intercomparison project （ACCMIP） surface emission inventories, the influences of atmospheric dynamics and surface emissions are investi- gated. The results show that there are four centers of highly concentrated CO mixing ratio over tropical areas in differ- ent seasons： two in the Northern Hemisphere and another two in the Southern Hemisphere. All of these centers cor- respond to local deep convective systems and mon- soons/anticyclones. The authors suggest that both deep convections and anticyclones affect CO in the tropical tro- posphere and lower stratosphere--the former helping to transport CO from the lower to the middle troposphere （or even higher）, and the dynamical uplift and isolation effects of the latter helping to build up highly concentrated CO in the upper troposphere and lower stratosphere （UTLS）. Similarly, there are two annual surface emission peaks in- duced by biomass burning emissions： one from the North- ern Hemisphere and the other from the Southern Hemi- sphere. Both contribute to the highly concentrated CO mixing ratio and control the seasonal variabilities of CO in the UTLS, combining the effects of deep convections and monsoons. Results also show a relatively steady emission rate from anthropogenic sources, with a small increase mainly coming from Southeast Asia and lndia. These emis- sions can be transported to the UTLS over Tibet by the joint effort of surface horizontal winds, deep convections, and the Asian summer monsoon system.     

基于CMAQ-MCM模型的长三角地区夏季臭氧和大气氧化性影响的研究

传统的空气质量模型多使用简化的光化学反应机制来模拟大气污染物的形成.这些机制主要基于烟雾箱实验拟合的反应速率和产物来模拟二次产物（如臭氧（O₃））前体物的氧化反应,具有一定的不确定性,导致模拟结果产生偏差.针对该问题,本研究将详细的大气化学机理（MCMv3.3.1）与美国国家环境保护局研制的第三代空气质量预报和评估系统CMAQ相结合（CMAQ-MCM）,模拟研究长三角地区2015年8月27—9月5日臭氧高发时段的空气质量.CMAQ-MCM模型可以较好地模拟长三角地区6个代表城市O₃和其前体物随时间的变化趋势.对模拟的O₃日最大8 h平均浓度的统计分析表明,徐州表现最好（标准平均误差=-0.15,标准平均偏差=0.23）.在长三角地区,居民源对挥发性有机物（VOCs）的贡献最大,占39.08%,其次是交通运输（33.25%）和工业（25.56%）.能源对总VOCs的贡献最小,约为2.11%.对活性氧化氮（NO_y）的分析表明,其主要组分是NO_x（80%）,其次是硝酸（HNO₃）（<10%）.O₃的空间分布与NO_y和NO_x非常相似.HCHO等其他氧化产物的分布与NO_x相似,这很可能是由于在高NO_x条件下VOCs氧化产生的产物.甲基乙烯基酮（MVK）和甲基丙烯醛（MACR）的空间分布与自然源VOCs （BVOCs）非常相似,表明长三角地区MVK和MACR主要由BVOCs氧化生成.长三角地区受到人为源和自然源排放相互作用的影响.