放射性核素固化材料榍石的研究进展

高放废物的安全处置是核工业发展的关键性问题之一。榍石(CaTiSiO_5)因其优良的化学稳定性和核素包容能力,被用作放射性核素固化的备选材料。在长期的地质处置过程中,榍石固化体中的放射性核素发生衰变,导致其晶格损伤,其中又以α衰变最为显著。为评估榍石固化体在放射性核素衰变过程中的物理化学性质变化和长期稳定性,研究榍石的辐照损伤机理尤为重要。本文综述了榍石的晶体结构中放射性核素的可能存在位置、高温高压和辐照损伤引起榍石的结构相变、榍石的红外和拉曼光谱、核素固化体榍石的合成方法、固化体辐照损伤效应和机理、非晶态榍石的高温再结晶、氢在辐照损伤固化体榍石中的行为以及水或者溶液与固化体的反应等,并针对辐照损伤榍石在原子尺度上非晶态的结构问题、存在长期争论的辐照损伤非晶态和快速冷却熔融相的"玻璃态"之间的结构异同、榍石中锕系核素的氧化态、高温退火无法使辐照损伤榍石晶体结构完全恢复、低温水热反应能否使辐照损伤榍石再结晶等基础科学上的争议等进行了讨论和评述。     

含放射性核素天然榍石的稳定性研究

放射性核素固化体备选矿物的研究是高放废弃物处理及其安全性评估的重要方面,但选择理想的人工固化矿物及其评估在地质环境中的安全性一直是一个需要解决的难题。含放射性核素的榍石作为固化核废料的备选矿物,其稳定性对核废物固化体的安全性评估意义重大。通过对北祁连牛心山变质杂岩体中榍石(775Ma)和山西凤凰山花岗岩中榍石(1758Ma)的XRD及EDS等测试与研究,结果表明:两地榍石的杂质元素质量分数高达8.6%～10.91%,放射性核素锶、铯和铀的质量分数达4.26%～4.58%;晶胞参数的变化极小,△a=-0.0009nm～0.0041nm、△b=0.0018nm～0.0004nm、△c=0.0002nm～-0.0048nm、△β=-0.10°～0.09°,结晶度仍高达99.27%～96.46%,榍石经过10×108a的地质作用,结晶度仅减少了3%,显示榍石固化放射性系列核素的能力较强,虽经历了约775Ma～1758Ma的复杂地质演化及其所含放射性核素的衰变作用,其晶体结构完好,稳定性极高,是值得期待的理想核废物固化矿物。     

对矿物包裹体溶液性质的新认识：兼论含矿溶液是酸性溶液的地质证据

对金属矿床成矿溶液的性质,特别是ｐＨ值（酸碱度）的确定,是认识含矿溶液的成因、成矿条件和成矿机理的关键。目前对成矿溶液性质的研究主要局限在对围岩蚀变矿物包裹体的测定方面,并得出近中性热卤水成矿的结论。作者认为,多数围岩蚀变矿物的包裹体溶液不能代表原矿溶液的性质,“近中性的热卤水成矿”的认识有误,应是酸性水形成的含矿溶液成矿,并从矿物包裹体溶液的特征,Ｒｏｅｄｄｅｒ的高金属含量的矿物包裹体溶液的发现     

赣南富城岩体黑云母及其蚀变产物绿泥石的矿物化学研究——对铀成矿的指示意义

富城花岗岩体位于赣南会昌盆地东侧,该岩体西部与橄榄玄粗岩系列火山岩接触,河草坑铀矿田就产于该花岗岩体的内外接触带中。在矿区外围花岗岩中发育大面积的蚀变带,其中的黑云母普遍蚀变为绿泥石。为了深入探讨蚀变与铀矿化的关系,文章运用电子探针技术对该蚀变带的黑云母及其蚀变产物绿泥石进行了矿物化学研究。结果表明,黑云母大部分属铁叶云母,估算出富城花岗岩岩浆的氧逸度lg(f O2)值约为-15.0~-14.3,氧逸度较低,源岩为还原性较强的岩石,有利于铀预富集于源区中;富城产铀花岗岩中黑云母的w(F)高达1.41%~2.01%,表明花岗质岩浆富F,而富F岩浆中U溶解度高,可能是富城岩体富铀的重要原因之一。黑云母被绿泥石交代后呈黑云母假象,绿泥石矿物化学分析结果表明,绿泥石以鲕绿泥石和蠕绿泥石为主,属于富铁的绿泥石,主要形成于还原环境;绿泥石的形成温度介于246~307℃之间,平均276℃。全岩U、Th含量分析结果表明,上部"红化"蚀变层中的w(U)(3.5×10-6~9.4×10-6,平均6.6×10-6)明显低于下部"绿色"蚀变层(7.7×10-6~23.1×10-6,平均13.9×10-6),而"红化"蚀变层与"绿色"蚀变层的Th含量相似,w(Th)平均值分别为35.7×10-6和36.5×10-6。矿前期的带状面型"绿色"蚀变层活化了矿物晶格中的结构铀,后期高氧逸度的流体萃取"绿色"蚀变层中已经活化了的铀而形成含铀热液,经迁移在还原带附近沉淀成矿。Th的价态(正四价)难以随这种氧化还原条件的改变而改变,因此未参与流体成矿过程。     

对矿物包裹体溶液性质的新认识——兼论含矿溶液是酸性溶液的地质证据

对金属矿床成矿溶液的性质 ,特别是 pH值 (酸碱度 )的确定 ,是认识含矿溶液的成因、成矿条件和成矿机理的关键。目前对成矿溶液性质的研究主要局限在对围岩蚀变矿物包裹体的测定方面 ,并得出近中性热卤水成矿的结论。作者认为 ,多数围岩蚀变矿物的包裹体溶液不能代表原成矿溶液的性质 ,“近中性的热卤水成矿”的认识有误 ,应是酸性水形成的含矿溶液成矿 ,并从矿物包裹体溶液的特征、Roedder的高金属含量的矿物包裹体溶液的发现、氢氧同位素资料、矿物包裹体中高卤水溶液的起源以及成矿溶液的演化机理等方面论述了酸性金属含矿溶液的成因及成矿演化过程。     

201富铀矿床蚀变地球化学研究

本文通过对蚀变岩石的岩石学、蚀变矿物、岩石化学、微量元素、稀土元素、氧、硫同位素的研究,系统阐述了201富铀矿床的围岩蚀变地球化学特征,探讨了成矿环境和成矿溶液的来源以及蚀变过程中的水-岩交换等问题。提出了广泛发育的水云母化、绿泥石化,高钾、低~(18)O蚀变岩,蚀变带的Cu,Mo,As,S等大量增加、δ~(18)O值和稀土总量减少是直接的找矿标志。     

胶东东部金青顶金矿床围岩蚀变岩带的地球化学、形成机理及找矿方向的研究

通过对金青顶金矿床地质、蚀变岩石类型、蚀变矿物、蚀变岩岩石化学、痕量元素地球化学、蚀变岩石英包体的物理化学、氢氧同位素地球化学的研究,确定了主要金矿体、主要成矿阶段的围岩蚀变岩的分带特征.研究了围岩蚀变岩带的形成机理,建立了壳源深熔花岗岩-热液流体-碱酸交代作用的蚀变岩带形成模式.指出了围岩蚀变岩带的找矿信息.     

类似物研究和矿物学问题

本文叙述了核废物地质处置研究领域中涉及天然和人为类似物研究中的一些矿物学问题。在自然界的天然玻璃、膨润土、晶质铀矿等分别作为高放废物玻璃固化体、高放废物处置库的缓冲／回填材料和乏燃料的天然类似物，考古遗址中的玻璃和青铜器文物作为人为类似物。通过这些天然非晶质结晶物质和人造制品的稳定性研究来预测未来10000－100000a间处置库中废物和缓冲／回填物质的变化，放射性核素迁移规律，为高放废物处置库的设计和建造提供重要科学依据，提高公众对高放废物安全处置的信心。     

黔东南锦屏平秋金矿床成矿流体来源研究

锦屏平秋金矿产出有层间石英脉型和构造蚀变岩型2种金矿类型,分别受新元古界青白口系番召组地层和层间滑脱断层或切层断层所控制,是黔东南极具代表性的金矿床之一。矿山目前开采的是层间石英脉型金矿,本文以该类型金矿作为研究对象,采集并挑选出矿石中的成矿期石英和共生毒砂,通过石英矿物O同位素、流体包裹体H同位素以及毒砂流体包裹体He、Ar同位素分析,对成矿流体来源进行研究。结果显示,石英矿物δ18O为17.2‰~17.7‰、流体δD为-66‰~-62‰,采用流体包裹体均一温度平均值和矿物-水的O同位素平衡方程计算获得成矿流体的δ18OH2O为7.17‰~7.67‰,显示成矿流体水来源于变质水;毒砂流体包裹体3He/4He为0.0483×10-6~0.1087×10-6、40Ar/36Ar为1046.3~6929.3,计算获得的R/Ra为0.0345~0.0776、4He/40Ar为4.4148~7.1754,表明平秋金矿床成矿流体中稀有气体来源于地壳。通过H-O和He-Ar同位素研究,本文认为锦屏平秋金矿床成矿流体起源于变质流体,很可能来源于赋矿番召组浅变质围岩。     

十红滩地浸砂岩铀矿层间氧化带蚀变矿物群

十红滩砂岩型铀矿床是我国大型层间氧化带型砂岩铀矿床之一。层间氧化带型砂岩铀矿含矿砂层在含氧含铀水的渗入径流过程中,由于水介质性状的变化,在与砂体发生水岩作用时形成了完全氧化带、不完全氧化带、还原带和原生带等不同地球化学亚带及其相对应的蚀变矿物群,即完全氧化带为褐铁矿(针铁矿、水针铁矿)、伊利石、蒙脱石、少量黄钾铁矾的蚀变矿物群;不完全氧化带为褐铁矿(针铁矿、水针铁矿)、黄钾铁矾、蒙脱石、伊利石、少量绿泥石、高岭石的蚀变矿物群;还原带为沥青铀矿、黄铁矿、高岭石、绿泥石、少量蒙脱石、伊蒙混层粘土、伊利石和碳酸盐等新生蚀变矿物群;原生带的新生蚀变矿物群以黄铁矿、绿泥石、高岭石为主,有时出现少量碳酸盐、蒙脱石和伊利石等。