海盐气溶胶影响酸碱气体及无机盐气溶胶的敏感性试验

利用热力学平衡模式ISORROPIA及与之耦合的气相化学模式,通过两类敏感性试验,探讨了海盐气溶胶、相对湿度、温度对3种无机盐（硫酸盐、硝酸盐、铵盐,包括液态和固态）和3种酸碱气体（氨气、气态硝酸、氯化氢）浓度的影响,以及不同海盐气溶胶浓度对热力学平衡的影响。试验结果表明,海盐浓度相对较低、相对湿度达到0．4～0．5以上、温度在-10～15℃之间时对各物种的平衡浓度影响比较显著。温度升高抑制硝酸盐、铵盐的生成,同时引起气态硝酸、氨气和氯化氢浓度的增加。而湿度升高时对硝酸盐、铵盐的生成有促进作用,反而造成气态硝酸、氨气和氯化氢浓度的降低。海盐气溶胶、相对湿度及温度的变化对硫酸盐气溶胶没有影响。在热力学平衡中如果考虑海盐气溶胶（主要成分NaGl）的作用会使得硝酸盐气溶胶、氨气浓度增加,而硝酸气体、铵盐气溶胶浓度减小,其中硝酸盐和气态硝酸的改变最为明显。由于海盐气溶胶和硫酸、硝酸的反应,产生了氯化氢气体,造成海盐气溶胶的氯亏损现象。     

天津大气气溶胶化学组分的粒径分布和垂直分布

2006年8月在天津气象铁塔的10、120、220 m 3个不同高度.利用Andersen分级采样器同步进行大气气溶胶采样,样品用离子色谱和电感耦合等离子体质谱仪进行分析.结果表明,K元素主要集中在细粒子,Mg、Ca、Al、Fe元素主要集中在粗粒子,Na元素则具有双峰结构;总离子浓度随着高度的升高有增加的趋势,SO42-、N3-、NH4+、Ca2+是最主要的水溶性尤机离子;二次源是水溶性离子重要的贡献源.NO3-、SO42-、NH4+随着高度升高,浓度有向小粒径集中的趋势;各层气溶胶阴阳离子平衡值小于1,表明气溶胶偏碱性,与天津地处北方,土壤偏碱性,且非采暖期地面扬尘是主要的气溶胶来源有关;各层NO3-/SO42-平均值为0.48,表明非采暖期固定排放源(燃煤)仍然是天津大气细粒子中水溶性离子的主要来源.     

广州市气溶胶质量谱和水溶性成分谱分析

对2006年9月—2007年1月在广州市采集的气溶胶粒子的质量谱和水溶性成分进行分析表明,广州市各测点的气溶胶质量谱基本呈双峰或三峰分布,细粒子浓度占气溶胶总浓度的四成到六成;在气溶胶水溶性离子成分中,浓度最高的阴离子是SO42-和NO3-,浓度最高的阳离子是NH4+和Na+;各离子多呈三峰或是双峰分布,但不同离子的峰值不尽相同;广州市的粉尘污染逐渐减少,而NH4+浓度迅速增大;相对土壤,只有Na+和NH4+富集度比较大,SO42-和K+有一定富集;相对海洋,F-的富集度非常大,其他离子则无明显富集;Cl-被严重耗损;致酸离子以SO42-为主,NO3-作用较弱些;SO42-和NH4+谱分布有很好的相关性,并且在细粒子和巨粒子粒径范围有共同的来源。     

2003年夏季临安地区大气气溶胶离子成分的尺度分布特征

文中利用2003年夏季在浙江临安大气本底污染监测站观测的资料,分析了临安的气溶胶质量浓度、离子成分的尺度分布特点及主要离子间的相互关系。初步结果显示,该期间临安气溶胶主要以粒径小于2.1μm的细粒子为主,约占总质量浓度的66%,其中粒径小于0.65μm的粒子可达总质量浓度的50%,远高于其他各级尺度段上的粒子浓度。与质量浓度分布相似,可溶性无机离子成分主要集中在粒径小于2.1μm(记为PM2.1)的细粒子中,PM2.1粒子中可溶性无机离子约占所有尺度段(包括所有5级)离子质量浓度总和的88%。其中粒径小于0.65μm的亚微米粒子中的离子质量浓度是细粒子的主要部分,占所有尺度段上离子质量浓度总和的77%。SO42-,NH4+和K+是PM2.1中决定性的离子成分。相关分析和离子平衡表明,PM2.1中SO42-与NH4+和K+有很高的相关,在粒径小于0.65μm的亚微米粒子中,非海盐硫酸盐(Nss-SO42-)主要为(NH4)2SO4,由气-粒转化产生;而在粒径为0.65~2.1μm尺度段,Nss-SO42-除(NH4)2SO4外,可能还有K2SO4,Na2SO4等存在。     

采暖期和非采暖期西安大气颗粒物中水溶性组分的化学特征

为了探讨采暖期和非采暖期西安大气颗粒物水溶性组分的化学特征和来源,分别于2005年冬季(2005年12月-2006年2月)和2006年夏季(6～8月)采集西安大气PM2.5和TSP样品,分析其中Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、Br-、NO-2、NO-3和SO2-4共11种水溶性离子的浓度,并对其季节特征和来源进行了研究.结果显示,采暖期西安大气PM2.5和TSP中11种水溶性离子的平均浓度分别为53.2μg·m-3和110.3μg·m-3,非采暖期分别为51.3 μg·m-3和89.3μg·m-3.SO2-4、NO-3和NH+4在PM2.5和TSP中均为最主要的离子组分,浓度之和在采暖期分别占到PM2.5和TSP总离子浓度的78%和76%,在非采暖期则占到88%和76%.PM2.5和TSP中,NH+4、SO2-4和NO-3三者之间都有很好的相关性,其在颗粒物中的主要结合形式为(NH4)2SO4、NH4 HSO4和NH4 NO3.硫的转化率(SOR)和氮的转化率(NOR)在非采暖期明显大于采暖期,揭示SO2-4和NO-3的形成机制为气相氧化,主要受温度的控制.阴阳离子平衡和pH值测定的结果表明西安市大气PM2.5稍偏酸性,TSP为碱性,无论是粗、细粒子采暖期比非采暖期更偏酸性.对比10年前的研究结果,显示西安市大气污染控制措施大大降低了采暖期气溶胶中二次组分的污染程度,但主要污染排放源已逐渐由燃煤型向机动车排放转化.     

广州黄埔工业区近地层气溶胶分级水溶性成分的物理化学特征

通过对在黄埔工业区收集的气溶胶样品的质量谱与水溶性离子成分谱的分析表明 :总气溶胶质量与诸离子浓度均明显高于华南大陆的值 ,其分布表现为明显的 3峰分布 ,气溶胶中以 SO2 - 4,NO- 3 ,Ca2 ,NH 4 为主要的离子成分 ;较之华南陆地测站 ,除离子浓度成倍增加外 ,SO2 - 4的浓度占了阴离子含量的绝大部分 ,NO- 3 ,NH 4 的含量比重显著增加 ,以及 NO- 3 ,SO2 - 4,NH 4 ,K 较多地存在于细粒态粒子中是其主要特点。     

合肥市不同天气条件下大气气溶胶粒子理化特征分析

为探讨合肥市霾天气大气气溶胶粒子的组成及来源,在2012-2013年代表性月份用安德森分级采样器在合肥市区进行大气气溶胶粒子采样,并分析各样本中水溶性无机离子成分(NH4+、Mg2+、Ca2+、Na+、 K+、NO2-、NO3-、Cl-、SO42-)。根据同期气象资料把采样背景天气分为晴空、雾、霾、轻雾等4类,详细分析了这4种天气下大气细粒子(指PM2.1)和粗粒子(粒径大于2.1 μm部分)的浓度、组成以及主要离子组分的异同。结果表明:(1)观测期间晴空天多对应空气质量优良,雾、霾天对应轻度到重度污染,从晴空天到雾、霾天,PM2.1浓度大幅度上升,且其占总悬浮颗粒物(TSP)的比例显著上升。(2)从晴空天到雾、霾天,水溶性无机离子质量占PM2.1质量浓度的比例上升,分别为46%(晴空)、67%(霾)、61%(雾)、80%(轻雾)。PM2.1中水溶性无机离子浓度居前3位的雾、霾天是SO42-、NO3-和NH4+,晴空天为SO42-、Ca2+、NO3-。(3)与晴空天相比,霾天PM2.1中水溶性无机离子浓度变化倍数最大的是NO3-(为晴空的6.1倍,下同)、其次是NH4+(3.6倍)和SO42-(3.0倍);雾和轻雾天PM2.1中水溶性无机离子浓度变化最大的是NO3-(>10倍)、其次是NH4+(>5倍)和Cl-(>4.0倍)。(4)4种天气下,与人为污染有关的离子(SO42-、NO3-、Cl-、NH4+)尺度谱存在显著差异,呈双峰型、单峰型、三峰型等;而Ca2+的尺度谱无明显变化,基本上都呈双峰型。(5)在粒径3.3 μm以下,阳、阴离子平衡较好,随着尺度增大变差,且晴空天比雾、霾天差。主要阴离子浓度间、Cl-和Na+间的比值和相关性,在晴空天和雾、霾天差异较大。      

对流层光化学过程中的气粒转化研究

在MM5和RADM耦合的基础上，考虑了NH3的源排放，获得了NH3的时空分布、演变特征；在此基础上，讨论了气体向粒子的转化，结果表明:干气溶胶总量分布与大气中H2SO4、NH3的浓度分布有非常好的对应，富氨环境条件下，产生干气溶胶的多少是由H2SO4浓度决定的；气溶胶中的含水量与干气溶胶的浓度分布没有太多的联系，主要取决于大气中相对湿度的大小。     

黄山地区春夏季气溶胶离子组分及其对云微物理特征的影响

利用2009年5-8月在华东地区高山——黄山顶取得的气溶胶和云微物理参数观测资料以及同期气溶胶离子成分数据,结合多种化学组分气溶胶绝热气块分档云模式,研究了黄山地区多化学组分气溶胶对云凝结核和云微物理特征的影响.气团轨迹和气溶胶离子成分的分析结果表明,3种气团影响着黄山地区气溶胶的化学组分,即北方大陆气团气溶胶富含CaCO3,局地污染气团气溶胶以可水溶性无机盐((NH4)2SO4、NH4 NO3)为主,而变性混合海洋性气团气溶胶中NaCl较多.数值模拟结果显示,在气溶胶谱一定时,不同天气形势下黄山气溶胶的化学组分的差异会对云微物理特征产生不同的影响.同一上升速度下实际多组分气溶胶模拟的云滴数浓度大于纯硫酸铵,主要体现在云滴谱第1个峰值3.3 μm之前;气块上升速度低于0.7 m/s时,含有较多不可水溶物质的混合气溶胶对云滴数浓度的影响较大;上升速度大于0.7 m/s时,气块中可凝结水增多,海盐对云滴数浓度增加的效果更显著.多组分气溶胶模拟云滴谱较纯硫酸铵窄,其中,北方气团方案造成云滴谱变窄的程度高于混合气团方案;而模拟的云滴数目增多,造成云滴有效半径减小,云光学厚度和反照率增加,将会对暖云降水及辐射效应产生不同的影响.     

广州白云山风景区酸雨梯度分布

对1999年白云山风景区1~10月的降水pH 值、化学成分以及1月、6月大气低层的气溶胶进行了监测.分析结果表明(1)白云山3个测点降水的平均pH值最低为4.83,最高为5.29;酸雨频率最低58 %,最高91 %;强酸雨频率最低19 %,最高39 %.降水酸度和酸雨频率呈梯度变化,pH值随高度增高而减小,酸雨和强酸雨频率增加.(2)冬季近地层大气中偏碱性气溶胶在白云山的组成比较稳定,山上和山下测点气溶胶水溶性离子成分基本一致;而夏季山上、山下的成分有所不同,山上的SO42-比例明显增大.另外,尽管气溶胶中NO3-的含量极少,但降水中NO3-有明显的富集现象.(3)白云山降水离子成分中SO42-占阴离子的比例最大、NO3-次之;Ca2+占阳离子的比例最大、NH4+稍低.随高度上升SO42-和Ca2+在降水中的比例有所下降,而NO3-和NH4+比例明显增加,NO3-和NH4+对山上降水酸度的影响是相对增大的.(4)受附近公路交通的直接影响,白云山降水中的NO3-比例较大,NO3-/SO42-当量浓度比值平均达到0.4;NO3-对白云山降水酸度有较大的贡献,而且这一贡献随高度而增大.     

Application of Linear Thermodynamics to the Atmospheric System.Part Ⅱ: Exemplification of Linear Phenomenological Relations in the Atmospheric System

将边界层相似性理论同线性热力学理论结合，间接地以观测实验事实证明大气边界层内线性唯象关系是成立的，而且线性湍流输送系数同相应的线性唯象系数成正比关系。但实验事实表明，大涡对流的混合层线性唯象系数成正比关系。但实验事实表明，大涡对流的混合层线性唯象关系是不成立的，混合层内湍流输送过程是一种强的非线性过程。所以，对流边界层是一种远离平衡态非线性区的热力学状态。地转风和热成风是一种大气系统特有的动力过程和热力过程和交叉耦合现象，这是大气系统交叉耦合现象的一个实际例证。     

Indirect radiative forcing and climatic effect of the anthropogenic nitrate aerosol on regional climate of China

The regional climate model (RegCM3) and a tropospheric atmosphere chemistry model (TACM) were coupled, thus a regional climate chemistry modeling system (RegCCMS) was constructed, which was applied to investigate the spatial distribution of anthropogenic nitrate aerosols, indirect radiative forcing, as well as its climatic effect over China. TACM includes the thermodynamic equilibrium model ISORROPIA and a condensed gas-phase chemistry model. Investigations show that the concentration of nitrate aerosols is relatively high over North and East China with a maximum of 29 μg m^-3 in January and 8 μg m^-3 in July. Due to the influence of air temperature on thermodynamic equilibrium, wet scavenging of precipitation and the monsoon climate, there are obvious seasonal differences in nitrate concentrations. The average indirect radiative forcing at the tropopause due to nitrate aerosols is -1.63 W m^-2 in January and -2.65 W m^-2 in July, respectively. In some areas, indirect radiative forcing reaches $-$10 W m^-2. Sensitivity tests show that nitrate aerosols make the surface air temperature drop and the precipitation reduce on the national level. The mean changes in surface air temperature and precipitation are -0.13 K and -0.01 mm d^-1 in January and -0.09 K and -0.11 mm d^-1 in July, respectively, showing significant differences in different regions.     

CLM3.0模式中冻土过程参数化的改进及模拟试验

对NCAR CLM3.0(Community Land Model)的冻土过程参数化进行了改进.根据平衡态的热力学关系和考虑含冰量的土壤基质势的经验公式定义了冰点下的最大液态水含量,超过最大液态水含量的部分冻结为冰,并在水导率的计算中加入了冰的阻挡作用.利用青藏高原改则站2003年4月1日至2004年12月31日的观测...     

Relative roles of dynamic and thermodynamic processes in causing positive and negative global mean SST trends during the past 100 years

Global mean surface temperature (GMST) during 1910–2012 experienced four alternated rapid warming and warming hiatus phases. Such a temporal variation is primarily determined by global mean sea surface temperature (SST) component. The relative roles of ocean dynamic and thermodynamic processes in causing such global mean SST variations are investigated, using two methods. The first method is ocean mixed layer heat budget analysis. The budget diagnosis result shows that the thermodynamic processes dominate in the rapid warming phases, while the ocean dynamics dominate during the hiatus phases. The second method relies on the diagnosis of a simple equilibrium state model. This model captures well the horizontal distribution of SST difference between two warmer and cooler equilibrium states during either the rapid warming or hiatus phases. It is found that the SST difference during the rapid warming phases is primarily controlled by the increase of downward longwave radiation as both column integrated water vapor and CO₂ increase during the phases. During the hiatus phases, the water vapor induced greenhouse effect offsets the CO₂ effect, and the SST cooling tendency is primarily determined by the ocean dynamics over the Southern Ocean and tropical Pacific. The SST pattern associated with the Interdecadal Pacific Oscillation (IPO) might be responsible for the remote and local ocean dynamic responses through induced wind change.     

近年来大气气溶胶模式研究综述

该文对当前大气气溶胶模式的发展和应用作了简单的回顾和评述, 介绍了较流行的几个气溶胶热力学平衡模式和适用于城市-区域空气质量研究的气溶胶模式的特点, 并对发展一个完全的气溶胶动力-化学模式的复杂性进行了探讨, 指出未来气溶胶模式发展和改进还需要在有机气溶胶的形成和转化机制, 云、雾等条件下气溶胶的形成和转化, 以及复杂的气溶胶物理、化学过程与区域、全球模式的耦合等几个方面进行研究。     

Responses of Mean and Extreme Precipitation to Different Climate Forcing Under Radiative-Convective Equilibrium

Understanding the responses of mean and extreme precipitation to climate change is of great importance.Previous studies have mainly focused on the responses to prescribed sea surface warming or warming due to increases of CO2.This study uses a cloud-resolving model under the idealization of radiative-convective equilibrium to examine the responses of mean and extreme precipitation to a variety of climate forcings,including changes in prescribed sea surface temperature,CO2,solar insolation,surface albedo,stratospheric volcanic aerosols,and several tropospheric aerosols.The different responses of mean precipitation are understood by examining the changes in the surface energy budget.It is found that the cancellation between shortwave scattering and longwave radiation leads to a small dependence of the mean precipitation response on forcings.The responses of extreme precipitation are decomposed into three components(thermodynamic,dynamic,and precipitation efficiency).The thermodynamic components for all climate forcings are similar.The dynamic components and the precipitation-efficiency components,which have large spreads among the cases,are negatively correlated,leading to a small dependence of the extreme precipitation response on the forcings.     

Seasonal Variability of the Ion Composition,Phase State,and Mass Concentration of Aerosol in the Rural and Urban Atmosphere over Belgium (2001–2003)

Field data on the ion composition and mass concentration of aerosol in the rural (Wingene) and urban (Antwerp) regions of Belgium and the results of their thermodynamic analysis are presented. Ammonium nitrate and ammonium sulfate are found to be the major water-soluble components of aerosol particles. The seasonal variability of mass concentration, phase state, and ion composition of aerosol particles is largely determined by variations in temperature and relative humidity. It is shown that the content of ammonium nitrate and ammonium sulfate in PM2.5 is close to their thermodynamic equilibrium concentrations.     

从熵原理得出的稳定层云的云滴谱方程

通过对层云的云滴大小的分布观测,揭示了其滴谱常里单峰偏态分布。这种谱的经常出现,表明它是一种优势谱。它的稳定性,从统计物理角度看也表示云体处于一种平衡态,而平衡态则对应某种熵达到极大值。 本文指出的熵是云滴表面自由能所对应的熵。文中用熵极大原理导出了稳定层云的云滴谱方程(公式11),並且用资料证实了这一理论与事实相符。     

Changes in Snow Mass Balance in the Canadian Rocky Mountains Caused by CO2 Rise: Regional Atmosphere Model Results

Abstract

This study investigates snow mass balance in the Canadian Rockies under a relatively conservative Intergovernmental Panel on Climate Change emission scenario for the twenty-first century through the use of regional atmosphere modelling. We dynamically downscale results from five 10-year subsets of general circulation model integrations to 6?km resolution to produce a physically consistent representation of the atmosphere at high elevations. Regional model results make evident greater warming with increasing elevation at low to mid-levels of the atmosphere, and a simple thermodynamic explanation of this process is presented. Simulated increases in atmospheric water vapour result in increases in cloud cover and precipitation at high elevations, which temporarily offset the effects of rising temperatures, but by 2100 all model elevations experience reductions in snow mass balance. A simple energy balance model produces reasonable estimates of changes in the elevation of equilibrium net snow accumulation, with increases between 185 and 197?m under an approximate 1.5°C rise in surface temperatures by 2100.