静电自组装制备斜发沸石负载纳米TiO2吸附及光催化降解甲基橙染料研究

为了实现纳米TiO2的固定化负载,提高材料对污染物的光催化效率,采用静电自组装方法制备了天然斜发沸石负载纳米TiO2光催化材料。采用硅烷偶联剂(OCH3)3Si(CH2)3SH干法改性斜发沸石,采用30%H2O2/HOAc氧化剂将偶联剂巯基基团(—SH)氧化为易电离的磺酸基基团(—SO3H),带负电荷的沸石与钛聚合阳离子在静电引力的作用下自发地组装在一起,经一定温度的焙烧得到斜发沸石负载纳米TiO2光催化材料。采用XRD和SEM对材料进行分析和表征,采用甲基橙染料评价材料的吸附和光催化性能,结果表明:沸石负载纳米TiO2对甲基橙染料具有吸附与光催化的协同作用,静电自组装方法制备的材料的光催化性能较传统方法有所提高。     

天然沸石负载二氧化钛光催化剂的制备与性能研究

以钛酸丁酯为钛源，天然沸石为载体，用溶胶．凝胶法制备了天然沸石负载TiO2光催化剂，用紫外可见吸收光谱、比表面积、红外光谱和X射线衍射等分析技术对沸石负载TiO2光催化剂进行了表征，以甲基橙为目标降解染料，考察了TiO2负载量、催化剂用量、热处理温度等不同条件下催化剂的光催化活性，结果表明，用天然沸石为载体所制得的TiO2光催化剂对于甲基橙具有较好的光催化降解效果。     

负载型Mn/RE催化剂制备条件对其电催化功效的影响

采用Mn/RE多相催化电解氧化方法深度处理垃圾渗滤液,制备了负载型Mn/RE氧化物双活性组分催化剂,研究了Mn/RE负载型催化剂的制备条件(不同组分的浓度配比,焙烧温度,催化剂载体材料)对电多相催化氧化降解垃圾渗滤液中有机物的影响,确定催化剂的适宜制备条件研究结果表明:催化剂中Mn 与稀土组分复合其催化活性好于单一组分,其中以Ce+ Mn制备的催化剂效果最好;浸渍液金属离子质量分数Mn为3％、Ce为1％,焙烧温度为550℃.以γ-Al2O3为载体时所制得的催化剂活性较高并且该催化剂的性能稳定,经6次使用后仍具有一定的催化活性.对于COD为533mg/L的渗滤液生物处理出水的电解氧化降解,采用催化剂后,COD去除率由26.9％提高到71 76％,可有效降低COD.     

交互正交试验设计在Mn/Ce催化剂制备中的应用

利用交互正交试验设计对柠檬酸络合法制备Mn/Ce复合氧化物催化剂(简称Mn/Ce催化剂)的制备条件进行了优化,重点考察金属配比(Mn∶Ce=7∶3、1∶1、3∶7)、焙烧温度(350℃、500℃、650℃)、焙烧时间(2 h、3.5 h5、h)等3种因素对催化湿式氧化(CWAO)降解正丁酸过程中Mn/Ce催化剂活性的影响。结果表明,金属配比和焙烧温度对催化剂活性有显著影响(置信度p分别为99%和95%),焙烧时间对催化剂活性无显著影响(p=90%),焙烧温度与金属配比之间有显著的交互作用(p=99%),得到的最佳制备条件为:Mn∶Ce=3∶7、焙烧温度500℃和焙烧时间5 h;并对最佳制备条件下得到的Mn/Ce催化剂进行XRD、BET和SEM等表征。     

天然丝光沸石表面重构改性及其在水中去除重金属的应用

天然丝光沸石作为一种绿色廉价多孔材料广泛应用于环境治理中去除重金属,目前报道的天然沸石对重金属的去除率多在60%～90%,提升其去除效率已成为研究热点。本文采用正硅酸乙酯对天然丝光沸石进行表面重构改性,通过TEM、XRD、BET等手段表征其形貌和结构。结果表明:正硅酸乙酯水解生成的SiO_2可与天然丝光沸石复合形成新颖的"SiO_2/丝光沸石",原沸石表面包覆了新生纳米SiO_2孔结构,同时没有损坏原始沸石的多孔结构,使改性沸石材料兼具了天然丝光沸石和纳米SiO_2孔结构优点,增强了对重金属离子的吸附能力。该改性材料对水中Pb~(2+)、Cd~(2+)、Zn~(2+)和Mn~(2+)的最高吸附率为99. 3%、97. 1%、98. 3%和97. 0%,且极少解吸,性能稳定。考虑经济成本并保证合适吸附率的情况下选择吸附效率最佳的投加量,得到改性材料对初始浓度10 mg/L的Pb~(2+)、Cd~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)溶液的最佳投加量分别为0. 5 g/L、2 g/L、2 g/L、5 g/L,可为中试和规模应用提供参考。较之焙烧、酸、碱、盐和有机改性,本改性方式对多种重金属均有高的吸附率,并显现出操作简便、成本低和环境友好等优势,具有较好应用前景。     

锌氧化物改性沸石对腐植酸的吸附机理

将锌氧化物负载在沸石分子筛上制备锌氧化物改性沸石吸附材料。通过XRD、SEM、BET、Zeta电位仪和Raman光谱等分析表征手段研究锌氧化物在沸石中的分散状态和表面带电性。通过动力学和热力学研究,探讨该改性吸附材料对腐植酸的吸附机理;并在相同条件下,与商品活性炭进行腐植酸吸附对比试验。研究结果表明:(1)在21±1℃,锌氧化物改性沸石对腐植酸的最大饱和吸附量达到60 mg/g;(2)锌氧化物改性沸石对腐植酸的吸附符合准二级动力学方程和Freundlich等温吸附模型;(3)锌氧化物改性沸石对腐植酸的吸附性能远高于商品活性炭。     

阿特拉津在矿物微孔中的吸附及微波诱导降解

阿特拉津的大量施用对地表水和地下水造成了广泛的污染。笔者研究了阿特拉津在一系列多孔矿物材料上的吸附及微波诱导降解,结果发现:脱铝Y沸石由于具有高的孔体积、合适的孔径及表面疏水性,对阿特拉津表现出较强的吸附能力,并且吸附其微孔中的阿特拉津在微波场中发生快速降解,而溶液中及加入到惰性材料PTFE粉末中的阿特拉津在微波作用下几乎不降解。吸附于微孔中的阿特拉津在微波作用下降解速率非常快,可被彻底矿化。根据降解中间产物的演化及微波辐射前后矿物表面的红外光谱变化,推测在微波作用下,矿物微孔中形成分子尺度的"热点"导致阿特拉津发生热裂解。进一步研究的结果表明:当表面阳离子密度太低时微孔内不能形成足够多的"热点",而当阳离子密度过高时过量的阳离子及周围的水合水分子与阿特拉津分子竞争吸收微波能量,进而不利于阿特拉津的降解。并且当表面阳离子的水合自由能较低时,水的脱除消耗的能量更少,阿特拉津的降解速率更快。为了设计优化矿物微孔材料,提高其对阿特拉津的吸附富集及微波诱导降解效率,将过渡金属Cu2+、Fe3+交换负载到脱铝Y型沸石中。实验结果表明:铜、铁的引入使得阿特拉津的吸附能力明显提高,并且由于过渡金属在微波作用下形成具有强氧化-还原作用的活性位点,催化了阿特拉津(及其降解产物)的微波诱导降解。最后,研究了过渡金属交换负载的Y型沸石从水溶液中吸附富集及微波诱导降解阿特拉津的实际应用方面的问题,结果表明:在微波作用下,铜、铁交换负载的沸石均可以得到再生而重复使用,其中Fe3+交换负载的沸石具有更高的稳定性。自然水体中常见的阳离子、阴离子及腐植酸对阿特拉津在过渡金属交换沸石中的吸附及微波诱导降解没有明显影响。     

改性负载MnO凹凸棒石的脱硫实验研究

以改性甘肃临泽凹凸棒石(GATP)为载体,用浸渍法制备负载型MnO/凹凸棒石脱硫剂(MnO/GATP),考察酸化条件、活化温度及粒径等因素对脱硫剂脱硫效果的影响,并采用红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)及X射线荧光光谱(XRF)等手段进行表征.结果表明,采用400℃焙烧2.5h制备的含MnO 27.75％的MnO/GATP,在H2S气体流量为20(ml·min-1)时的最大穿透硫容可达到26.6％.经FTIR和XRD表征,制备的MnO/GATP在常温常压下主要将硫化氢转化为MnS和单质硫,该负载型脱硫剂具有较强的吸附性能和催化脱硫能力,脱硫效果优于复合型凹凸棒石脱硫剂.     

绿沸石基复合材料对河道水中氨氮去除效果研究

以绿沸石、硅藻土、膨润土、牡蛎壳为主要原材料,包衣机制粒后马弗炉焙烧制成绿沸石-硅藻土(GZD)、绿沸石-膨润土(GZB)、绿沸石-牡蛎壳(GZO)等3款球状氨氮吸附材料。探究造孔剂-粘结剂配比、物料配比、焙烧温度、焙烧时间对污水中氨氮的吸附量和材料散失率的影响,通过吸附动力学、吸附等温线、氨氮去除率、材料散失率试验探讨其吸附机理。并设计了简易装置,用实际河道水样对比分析了3款复合材料与块状绿沸石原矿对氨氮的吸附效果和重复利用次数,对处理效果最佳的GZD中的主要材料绿沸石和硅藻土进行了SEM和XRF表征。结果表明:GZD的氨氮吸附效果最佳,制备条件为造孔剂、粘结剂、绿沸石、硅藻土的质量比为1.2﹕5﹕9﹕1;在500℃下焙烧3 h;GZD对氨氮的吸附符合准二级动力学,用Freundlich等温线比Langmuir等温线更适合描述其吸附过程;GZD对实际河道水样进行5次吸附再生后仍具有明显效果。     

Fe2O3/凹凸棒石Fenton催化剂的制备及性能表征

采用浸渍法制备了用于常温常压下催化Fenton法的负载型Fe2O3/凹凸棒石催化剂,并将其用于处理十二烷基苯磺酸钠废水.采用BET,SEM,FT-IR对其进行了表征,并考察了Fe2O3/凹凸棒石催化剂的催化活性和稳定性.对于初始浓度为40 mg/L的十二烷基苯磺酸钠模拟废水,当Fe2O3/凹凸棒石催化剂和H2O2氧化剂的投加量分别为20 g/L和0.392 mol/L时,pH为5时,反应温度为80℃时,处理1h时染料的十二烷基苯磺酸钠的去除率可达到99.99％.与传统Fenton试剂法相比,以Fe2O3/凹凸棒石为催化剂的Fenton法,具有pH范围广(2～10),降解程度高和催化剂易回收再用的优点.