北京冬春季气溶胶化学成分及其谱分布研究

1999年2月23～26日在北京气象塔47 m高度和3月10～12日在距地面6 m高度各进行了为期3天的气溶胶采样,获得12组分级采样样品,用PIXE方法对样品进行了分析,得到了20种元素的浓度及其谱分布,并对当前北京气溶胶的来源、化学元素成分的变化进行了研究。与过去相比,除Si、K、Ca、Ti、Sr、V元素浓度降低外,其他元素浓度均有不同幅度的增加。研究表明,当前北京地区气溶胶的来源已发生较大变化。     

中美大陆区域气溶胶成分消光贡献研究综述

气溶胶消光作用是影响大气能见度的主控因素,气溶胶浓度、成分与其散射和吸收特性的非线性关系导致其对能见度的影响存在较大不确定性。1988～2008年美国IMPROVE(Interagency Monitoring of Protected Visual Environments)能见度监测网络各区域的重构细颗粒物(RCFM)浓度范围为1.4～19.4μg m^–3,重构气溶胶消光系数为10.0～172.5 Mm^–1(1 Mm^–1=10–6 m^–1)。2006～2018年中国各地区已有观测的平均细颗粒物PM2.5浓度为14.3～188.3μg m^–3,对应的重构消光系数为52.6～1044.0 Mm^–1。美国地区PM_2.5浓度水平与我国三亚地区相当;硫酸盐是气溶胶消光的最大贡献成分,占比可高达77%;其次是有机物,最大可达50%;而硝酸盐只有在南加州对气溶胶消光的贡献较大,超过了30%。同时,由于东部的相对湿度高于西部,东部和西部的消光差异...     

两类厄尔尼诺事件对中国东部冬季气溶胶的影响

利用MERRA-2再分析气溶胶光学厚度及气象观测资料,在剔除人为排放长期变化产生的气溶胶光学厚度扰动的基础上,从气候学角度探讨了两类厄尔尼诺事件对中国东部冬季气溶胶的影响。结果表明,东部型厄尔尼诺事件使绝大部分区域气溶胶光学厚度呈正异常分布,尤其对华北至东北的气溶胶污染加剧作用显著;而中部型厄尔尼诺事件使气溶胶光学厚度异常由南至北呈显著的“+-”双极型分布。进一步成因分析发现,虽然两类厄尔尼诺事件都具有削弱冬季风从而减弱北方气溶胶向南传输的作用,但中部型对水平流场的削弱作用不显著,尤其是东北地区没有通过90%的显著性检验。同时二者对北方大气垂直扰动和气溶胶的湿清除作用相反,其中东部型表现为大气垂直扰动和对流有效位能减弱,降水减少,湿清除减弱;而中部型则表现为垂直扰动和对流有效位能增强,降水增多,湿清除增强。对于南方,强东部型事件引发的强降水可能是产生该区域气溶胶污染影响不稳定的主因,而中部型则主要通过气流削弱作用加剧长江中下游地区气溶胶的局地污染。      

典型区域传输过程关键源区减排对天津无机气溶胶及PM2.5的影响研究

利用嵌套网格空气质量数值预报模式NAQPMS探究一次典型区域传输过程关键源区气态前体物减排对天津无机气溶胶(IA)及PM2.5的影响。大尺度区域高精度的IA模拟数据显示,华北平原地区生成了高浓度的IA,向华东地区传输后,按顺时针方向又返回华北平原地区。这一往返式区域传输过程导致天津出现两次污染时段。利用耦合在NAQPMS中的在线污染物来源追踪方法量化了不同源区对天津IA的贡献,识别出华北平原地区是关键源区,日均贡献为57.6%～100%。在天津污染前1天和污染天对华北平原地区SO₂、NH₃和NO_x减排30%分别开展敏感性试验,研究表明NH₃减排导致天津IA和PM2.5最大下降率分别为30.8%和13.3%,是SO₂减排对IA和PM2.5最大下降率的16倍和26.6倍,是NO_x减排情景对IA和PM2.5最大下降率的7倍和6.4倍,成为降低天津污染水平最显著的前体物。SO₂减排造成天津硝酸盐浓度上升,最大增长率为3.5%,根据热动力学平衡...     

2006年春季西北地区黑碳气溶胶的观测研究

利用西北地区兰州、敦煌和塔中3个观测站2006年3-5月黑碳气溶胶（black carbon aerosol;BC）的观测资料及相关台站PM10和气溶胶光学厚度（aerosol optical depth;AOD）的观测数据,分析该地区2006年春季BC分布特征。结果表明：兰州地区BC质量浓度均值最高,达2．22μg／m^3,敦煌地区为1．89μg／m^3,塔中地区为2．07μg／m^3,低于北京、上海和珠三角等地区,高于瓦里关本底站观测值。BC的日变化具有明显的峰值峰谷特征,一般在12：00—14：00质量浓度低,08：00前后和20：00前后质量浓度较高,这主要取决于其源的日变化及其在近地层中的湍流交换以及大气稳定度的日变化等。表明西北地区BC与PM10的相关性非常小,相关性最好的塔中地区总体小时观测值的相关性仅为0．24,BC主要来自当地的人类活动,PM10的主要成份是沙尘气溶胶;由于沙尘气溶胶对辐射也具有一定的吸收特性,当出现沙尘天气时,BC的测量值受其影响将增加50％以上：大量的沙尘中也携带了少量BC．但其所占比例有限。     

北京PM1中的化学组成及其控制对策思考

通过分析北京城区2007年夏季和秋季、2008年冬季和春季4个季节PM₁中硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机物和黑碳等气溶胶化学组成,结合对我国及全球主要区域PM₁₀中上述气溶胶组分及矿物气溶胶组成的评估,发现因受干旱区产生的沙尘和城市逸散性粉尘的共同影响,整个亚洲大陆,尤其是我国的矿物气溶胶浓度与欧美国家城市区域气溶胶总和的平均值相当或更高。我国在重视控制PM_2.5等细粒子污染的同时,不应忽视对PM_2.5~PM₁₀之间粗粒子的控制力度;北京城区春、夏、秋、冬的PM₁平均质量浓度分别约为94,74,66 μg·m-3和91 μg·m-3,全年平均约为81 μg·m-3,其中有机物气溶胶约占41%,硫酸盐占16%,硝酸盐占13%,铵盐占8%,黑碳和氯化物分别占11%和3%,细矿物气溶胶约贡献7%。对于PM_2.5污染的控制,关键是消减PM₁中主要气溶胶粒子的排放与转化,其中对有机物的控制更为重要,尽管对于北京而言进一步污染控制的难度已经很大。从科学上来说,即使我国的控制措施能百分之百实现,也很难稳定地达到欧美国家的空气质量水平,因为我国本底矿物气溶胶的浓度较高。应进一步评估各项控制措施的适用性,并制定考虑我国人群健康状况的PM_2.5空气质量标准。     

中国有机碳气溶胶时空分布与辐射强迫的模拟研究

利用区域气候模式RegCM3模拟研究2000年我国有机碳气溶胶的时空分布特征和辐射效应,得出以下结论:有机碳气溶胶主要分布在我国黄河以南、青藏高原以东的广大区域,且柱含量由南向北递减;柱含量最大值可达3 mg/m2以上,出现在华南、中南、云贵、四川和西藏东南部。另外,柱含量分布有着明显的季节性,冬季最大,春季次之,夏季最小。在此基础上,本文还对有机碳气溶胶的柱含量时空分布变化的原因进行了分析。有机碳气溶胶在大气顶和地表均产生负的辐射强迫,其分布特征与柱含量分布特征基本一致,而且大气顶和地表的辐射强迫都具有明显的季节变化。模拟的大气顶辐射强迫在-0.1～-0.5 W/m2之间,与IPCC估计的有机碳气溶胶的辐射强迫数值-0.41 W/m2相当,说明区域气候模式RegCM3中有关有机碳气溶胶的参数化方案是比较合理的。     

中国不同区域大气气溶胶化学成分浓度、组成与来源特征

为获得中国不同区域大气气溶胶化学组成的总体\     

春末中国西北沙漠地区沙尘气溶胶物理特性的飞机观测

将APS-3310型激光空气动力学气溶胶粒子谱仪安装在飞机上,于1999年春末对中国西北沙漠地区上空气溶胶进行探测。结果表明:沙漠地区上空沙尘气溶胶粒子数浓度一般为1~10个.cm-3,平均直径为1.6~4.6μm,最大直径为13.0~28.0μm;TSP质量浓度为0.01~0.08mg.m-3,PM2.5和PM10分别占TSP的3.6%~13.8%和50.3%~88.1%。高空沙尘气溶胶数浓度与下垫面状况密切相关,沙漠地表上空的粒子数浓度高于植被覆盖较好的地区;当在沙漠地区上空飞行轨迹为上升、平飞、下降时,沙尘气溶胶粒子谱呈现出由单峰偏态、双峰、正态到单峰偏态等形式的演变。     

基于国际大气化学—气候模式比较计划模式数据评估未来气候变化对中国东部气溶胶浓度的影响

气候变化引起的地面气溶胶浓度变化与区域空气质量密切相关。本文利用“国际大气化学—气候模式比较计划”（Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project, ACCMIP）中4个模式的试验数据分析了RCP8.5情景下2000~2100年气候变化对中国气溶胶浓度的影响。结果显示,在人为气溶胶排放固定在2000年、仅考虑气候变化的影响时,2000~2100年气候变化导致中国北部地区（31°N~45°N, 105°E~122°E）硫酸盐、有机碳和黑碳气溶胶分别增加28%、21%和9%,硝酸盐气溶胶在中国东部地区减少30%。气候变化对细颗粒物（PM_2.5）浓度的影响有显著的季节变化特征,冬季PM_2.5浓度在中国东部减少15%,这主要是由硝酸盐气溶胶在冬季的显著减少造成的;夏季PM_2.5浓度在中国北部地区增加16%,而长江以南地区减少为9%,这可能与模式模拟的未来东亚夏季风环流的增强有关。     

武汉市源成分谱特征研究

通过采集武汉市土壤风沙尘、建筑水泥尘、城市扬尘、餐饮源、生物质燃烧源、工业煤烟尘和电厂煤烟尘等7类源样品,并分析其碳组分、水溶性离子组分和无机元素组分,建立PM₁₀和PM_2.5源成分谱.研究表明,地壳元素Si、Ca、Al以及Fe等是土壤风沙尘的主要特征组分,其中Si是含量最高的成分,也是土壤风沙尘的标识组分.无组织建筑水泥尘中Si和Ca元素含量较高,将Ca元素作为无组织建筑水泥尘区别其他源类的重要元素,而有组织建筑水泥尘中OC、SO₄^2-含量比无组织建筑水泥尘高.城市扬尘中Ca的含量相对较高,表明城市扬尘受到建筑水泥尘影响较多.生物质燃烧源成分谱中OC的含量远高于成分谱中其他组分,另外Cl^-和K的平均含量也较高,K一般为生物质源的特征元素.     

卫星气溶胶光学厚度资料同化对灰霾预报改进个例研究

面对日益严峻的大气污染形势,针对卫星气溶胶光学厚度（AOD）资料在灰霾数值预报领域的合理有效利用问题,使用WRF-Chem（WRF coupled with Chemistry）大气化学模式以及GSI（Gridpoint Statistical Interpolation）三维变分同化系统,利用MODIS和FY-3A/MERSI AOD资料,对一次灰霾天气过程进行了同化预报试验。试验结果显示,同化卫星AOD资料有效改善了模式初始场,MODIS和MERSI同化试验分别在AOD分析场的中心强度和空间分布各具优势,且对PM_2.5和PM₁₀的后续预报改进明显;从统计分析上看,同化试验的预报效果整体上好于控制试验,同化试验中PM_2.5和PM₁₀预报值的平均值、中值、平均偏差、均方根误差等指标均明显优于控制试验,且MODIS和MERSI同化试验分别在PM_2.5和PM₁₀预报统计结果中体现出了优势;卫星AOD资料同化能明显降低污染事件的空报率和漏报率,提高预报的TS评分和ETS评分。不同卫星AOD资料的差异对分析场中AOD的分布和强度产生了相应影响,进而影响了模式的灰霾预报效果;本次试验中,MODIS和MERSI AOD同化试验分别在PM_2.5和PM₁₀预报的评分上表现更佳。结果表明,卫星AOD资料同化对数值预报产生了积极的效果。      

京津冀一次重度雾霾天气能见度及边界层关键气象要素的模拟研究

本文利用GRAPES_CUACE大气化学模式对京津冀地区2015年12月重度雾霾过程进行了模拟和评估。京津冀地区能见度和PM_2.5模拟值与观测值的对比表明:该模式能较好地模拟京津冀地区能见度和PM_2.5的逐日变化情况,但模式存在对伴随着重污染发生的低能见度模拟偏高的问题。以12月5~10日的重度雾霾过程为重点,针对地面风速、边界层高度、相对湿度、PM_2.5及其对能见度的影响进行了详细分析,研究结果表明:污染过程中大部分地区过程平均风速低于2 m s-1,边界层平均高度低于600 m,相对湿度较高。模式低能见度模拟偏高可能因为:（1）模式模拟重雾霾时段的PM_2.5极大值浓度偏低。（2）模拟相对湿度存在系统性偏低的误差,这一误差对能见度的影响表现为两方面,一是相对湿度会通过影响可溶性气溶胶的吸湿增长过程影响气溶胶质量浓度,导致气溶胶消光系数的计算偏低;二是目前模式中采用的能见度的参数化公式考虑了相对湿度对气溶胶吸湿增长的影响,没有考虑雾滴的直接消光作用。     

京津冀周边秸秆燃烧对PM2.5无机组分影响

华北平原是我国主要农作物产区,田间秸秆焚烧现象普遍存在,选取秋收季节（2014年10月）分析了秸秆燃烧的排放特征,利用区域化学传输模型WRF-Chem模拟研究了燃烧排放对气态前体物及其氧化产物的影响,以及最终导致的PM_2.5中硫酸盐、硝酸盐和铵盐的变化。研究表明:2014年秋收季节,河南和山东等省份的秸秆燃烧排放会在东南风的输送作用下影响京津冀地区;秸秆燃烧排放大量挥发性有机物（VOCs）,导致火点源及周边地区大气中主要氧化剂浓度上升,提升了区域大气氧化能力;当携带大量VOCs的秸秆燃烧烟羽与以化石燃料排放为主的城市气团相混合时,大气氧化性增强会加速城市地区人为源排放的NO_x和SO₂等气态前体物的氧化过程,提高硫酸盐和硝酸盐的形成速率、促进二次无机气溶胶的生成。     

武汉大气能见度与PM2.5浓度及相对湿度关系的非线性分析及能见度预报

武汉作为中部地区高湿度代表城市,大气污染严重,霾天气多发,但有关该地区大气能见度与PM2.5浓度及相对湿度(RH)的定量关系尚不明确。利用2014年9月—2015年3月武汉地区逐时能见度、相对湿度及颗粒物质量浓度观测数据,研究分析了武汉大气能见度与PM2.5浓度及相对湿度的关系,并进行能见度非线性预报初探,得到以下结论:武汉霾时数发生比例高,霾的发生和加重是能见度降低的主要原因;能见度降低伴随大量细粒子产生和累积,这是武汉大气能见度恶化的重要诱因。细颗粒物浓度与相对湿度共同影响和制约大气能见度变化,高湿高浓度时能见度显著下降,湿情景下(RH≥40%),能见度恶化主要是由湿度增高诱使细颗粒物粒径吸湿增长导致其散射效率增大造成的。当RH >90%时,能见度随湿度升高成线性递减,相对湿度每升高1%,武汉平均能见度降低0.568 km。而干情景下(RH2.5质量浓度升高。在城市大气细粒子污染背景下,能见度与相对湿度成非线性关系,这主要与PM2.5对能见度的影响及吸湿性颗粒物的散射效率变化有关。PM2.5浓度与能见度成幂函数非线性关系,80%≤RH2.5浓度对能见度的影响敏感阈值是随着湿度升高而减小的,干情景下能见度10 km对应的PM2.5浓度阈值为70 μg/m3,湿情景下该阈值为18—55 μg/m3。当PM2.5质量浓度低于约40 μg/m3时,继续降低PM2.5可显著提高武汉大气能见度。预报试验表明,基于神经网络方法建立大气能见度非线性预报模型是可行的,预报能见度相关系数为0.86,均方根误差为1.9 km,能见度≤10 km的TS评分为0.92。网络模型具有较高预报性能,对霾的判别有较高准确性,为衔接区域环境气象数值预报模式,建立大气能见度精细化动力统计模型提供参考依据。      

武汉大气能见度与PM2.5浓度及相对湿度关系的非线性分析及能见度预报

武汉作为中部地区高湿度代表城市,大气污染严重,霾天气多发,但有关该地区大气能见度与PM_2.5浓度及相对湿度(RH)的定量关系尚不明确。利用2014年9月—2015年3月武汉地区逐时能见度、相对湿度及颗粒物质量浓度观测数据,研究分析了武汉大气能见度与PM_2.5浓度及相对湿度的关系,并进行能见度非线性预报初探,得到以下结论:武汉霾时数发生比例高,霾的发生和加重是能见度降低的主要原因;能见度降低伴随大量细粒子产生和累积,这是武汉大气能见度恶化的重要诱因。细颗粒物浓度与相对湿度共同影响和制约大气能见度变化,高湿高浓度时能见度显著下降,湿情景下(RH≥40%),能见度恶化主要是由湿度增高诱使细颗粒物粒径吸湿增长导致其散射效率增大造成的。当RH >90%时,能见度随湿度升高成线性递减,相对湿度每升高1%,武汉平均能见度降低0.568 km。而干情景下(RH<40%),能见度迅速降低的关键因素是PM_2.5质量浓度升高。在城市大气细粒子污染背景下,能见度与相对湿度成非线性关系,这主要与PM_2.5对能见度的影响及吸湿性颗粒物的散射效率变化有关。PM_2.5浓度与能见度成幂函数非线性关系,80%≤RH<90%湿度区段下相关性最强。PM_2.5浓度对能见度的影响敏感阈值是随着湿度升高而减小的,干情景下能见度10 km对应的PM_2.5浓度阈值为70 μg/m³,湿情景下该阈值为18—55 μg/m³。当PM_2.5质量浓度低于约40 μg/m³时,继续降低PM_2.5可显著提高武汉大气能见度。预报试验表明,基于神经网络方法建立大气能见度非线性预报模型是可行的,预报能见度相关系数为0.86,均方根误差为1.9 km,能见度≤10 km的TS评分为0.92。网络模型具有较高预报性能,对霾的判别有较高准确性,为衔接区域环境气象数值预报模式,建立大气能见度精细化动力统计模型提供参考依据。     

苏南三市秋冬季PM2.5中水溶性离子和元素特征及源解析

2010年11月16日至12月17日在南京、常州、苏州三城市设置采样点,24 h采集大气PM_2.5样品,并测定其水溶性无机离子和元素的浓度,在此基础上讨论PM_2.5及无机组分的时空分布特征。结果表明,采样期间,PM_2.5污染较严重,且苏州最重,常州次之,南京最轻,南京、苏州、常州日均浓度分别是国家二级标准(75 μg/m³)的1.44、2.32、1.53倍;三市PM_2.5离子组分中,阴离子均以SO₄^2-和NO₃^-为主,阳离子以Ca²⁺和Mg²⁺为主;苏州Na⁺和Cl^-之间的相关性较高,其受到海盐输送影响较大;三城市PM_2.5中Ca是最主要元素,Al次之。运用主成分法分析南京、常州和苏州PM_2.5的来源可知,三城市PM_2.5受多个污染源影响,包括生物质燃烧、地表扬尘、五金工业及汽车尾气排放等。     

2007和2008年夏季北京奥运馆大气PM10与PM2.5质量浓度变化特征

为了监测北京奥运主场馆附近大气颗粒物的污染状况以及评估奥运污染源减排措施对北京大气颗粒物质量浓度变化的影响,利用颗粒物在线监测仪器TEOM于2007年和2008年夏季,在奥运主场馆附近的中国科学院遥感应用研究所办公楼楼顶对大气颗粒物PM₁₀和PM_2.5进行了连续同步观测。结果表明,2007年夏季监测点附近大气PM₁₀与PM_2.5质量浓度的平均值分别为153.9和71.2μg·m^-3,而2008年夏季PM₁₀与PM_2.5质量浓度的平均值分别为85.2和52.8μg·m^-3。与奥运前一年同时段相比,奥运时段大气PM₁₀和PM_2.5的质量浓度分别下降44.5%和25.1%。对比分析奥运前后的2次典型污染过程发现,空气相对湿度的增加和偏南气流输送的共同影响易造成大气颗粒物的累积增长,而降雨的湿清除作用和偏北气流则会使大气颗粒物浓度迅速降低。在相近的气象条件下,奥运前后的污染过程中,大气细粒子的日均增长速率分别为25.1和13.9μg·m^-3·d^-1,而大气粗粒子的日均增长速率分别为20.8和2.2μg·m^-3·d^-1,奥运时段污染累积过程中大气粗、细粒子的增长速率分别显著低于和略低于奥运前同时段污染过程中颗粒物的增长速率。污染源减排措施的实施是奥运期间大气颗粒物质量浓度降低的主要原因,从控制效果来看,奥运期间实施的污染源减排措施对大气粗粒子的控制效果明显好于大气细粒子。     

Geochemistry of regional background aerosols in the Western Mediterranean

The chemical composition of regional background aerosols, and the time variability and sources in the Western Mediterranean are interpreted in this study. To this end 2002–2007 PM speciation data from an European Supersite for Atmospheric Aerosol Research (Montseny, MSY, located 40 km NNE of Barcelona in NE Spain) were evaluated, with these data being considered representative of regional background aerosols in the Western Mediterranean Basin. The mean PM₁₀, PM_2.5 and PM₁ levels at MSY during 2002–2007 were 16, 14 and 11 µg/m³, respectively. After compiling data on regional background PM speciation from Europe to compare our data, it is evidenced that the Western Mediterranean aerosol is characterised by higher concentrations of crustal material but lower levels of OM + EC and ammonium nitrate than at central European sites. Relatively high PM_2.5 concentrations due to the transport of anthropogenic aerosols (mostly carbonaceous and sulphate) from populated coastal areas were recorded, especially during winter anticyclonic episodes and summer midday PM highs (the latter associated with the transport of the breeze and the expansion of the mixing layer). Source apportionment analyses indicated that the major contributors to PM_2.5 and PM₁₀ were secondary sulphate, secondary nitrate and crustal material, whereas the higher load of the anthropogenic component in PM_2.5 reflects the influence of regional (traffic and industrial) emissions. Levels of mineral, sulphate, sea spray and carbonaceous aerosols were higher in summer, whereas nitrate levels and Cl/Na were higher in winter. A considerably high OC/EC ratio (14 in summer, 10 in winter) was detected, which could be due to a combination of high biogenic emissions of secondary organic aerosol, SOA precursors, ozone levels and insolation, and intensive recirculation of aged air masses. Compared with more locally derived crustal geological dusts, African dust intrusions introduce relatively quartz-poor but clay mineral-rich silicate PM, with more kaolinitic clays from central North Africa in summer, and more smectitic clays from NW Africa in spring.