碳质气溶胶的放射性碳同位素(~(14)C)源解析:原理、方法和研究进展

碳质气溶胶(或颗粒物)作为大气气溶胶的重要组成,对环境、气候和人类健康造成了巨大的危害。其主要组成成分有机碳和元素碳具有不同的来源特征,且对人类健康和气候系统的影响也具有明显的差异。放射性碳同位素(14C)不仅能定性区分生物源和化石源,还能定量分析不同来源对有机碳和元素碳的贡献比率。重点评述了放射性碳同位素法对气溶胶源解析的技术原理、分离测试方法以及在我国应用的研究进展;最后提出了国内研究应加强的领域和利用放射性碳同位素法研究大气气溶胶的发展趋势。     

雪冰中碳质气溶胶含量的测试方法

碳质气溶胶是大气气溶胶的一种, 主要由有机碳(OC)和碳黑(BC)或元素碳(EC)组成. 大气中的碳黑因其独特的光学性质和比表面积, 在大气辐射、气候学、云物理学、环境学以及毒物学等研究领域中具有重要的意义. 碳黑的化学性质十分稳定, 可作为一种示踪剂. 雪冰中碳黑记录的研究可以追溯历史时期生物量燃烧的信息, 以及为人类活动污染物的排放研究提供线索. 但是, 目前还没有找到一种十分有效的、统一的方法来测试不同介质中碳质气溶胶的含量. 根据雪冰介质的特点, 设计了一整套碳质气溶胶分析流程及相关的装置. 将雪冰样品融化并通过事先加热处理过的石英膜过滤, 利用供氧两步加热的方法使沉淀在石英膜上的碳质气溶胶中的有机碳和碳黑分离, 两步加热的温度分别为340℃和650℃. 采用分子筛富集CO₂, 用FID检测器检测 CO₂ 含量, 然后换算成有机碳和碳黑的含量. 上述方法测试有机碳和碳黑的空白值分别为6.05μgC和7.12μgC, 相对于国外的空白本底值较高, 主要是由于氧气流中CO₂的含量较高所致.     

同位素技术在现代医学中的应用

本文分别介绍了13C、14C-尿素呼吸试验测胃幽门螺杆菌感染的方法和结果，为同位素技术在现代医学中的应用提供了一条全新的途径。     

有机碳同位素分析及其在金矿地质研究中的应用

本文简单介绍了岩石中有机碳同位素的分析方法，并给出了其在金矿地质研究中的一个应用实例。     

富碳质地质样品Re-Os同位素体系研究进展

Re-Os同位素定年技术在富有机质沉积岩、低变质沉积岩、湖相沉积物、煤、油气藏样品等富碳质地质样品的尝试和成功应用,使其成为直接厘定地层沉积时代、重大地质事件发生时限和机制、古环境重建、油气藏直接定年、油气演化过程推演等研究的关键技术手段。然而,受到富碳质地质样品中极低的Re和Os丰度、采样方式以及地质作用等因素的影响,很多样品的Re-Os等时线年龄和初始Os同位素比值精度超过10%,不能有效地评价海水Os的真实来源和地质作用程度,影响了对不同沉积体系及油气演化过程中Re和Os的化学行为和Re-Os等时线年龄地质意义的理解。由此,本文从富碳质地质样品的Re-Os化学行为和地质应用进展出发,对富碳质地质样品Re-Os同位素分析过程中的采样和取样方式、溶样方法、分离富集方式和标准物质选择四方面进行了总结和完善。指出以沉积速率为采样间距参考,通过预处理方式提高样品的均匀性,使用流程空白更低、对同位素分馏影响更小的溶样方法和分离富集方式进行Re-Os同位素分析,以基质匹配的地质标样进行数据监控可进一步提高样品Re-Os同位素分析质量,有助于不同类型富碳质地质样品Re和Os赋存机制研究、Re-Os同位素分析技术开发及地质应用拓展。     

青藏高原雪冰中碳质气溶胶含量变化

文中采用供氧两步加热的方法对过滤到石英膜上的雪冰中碳质气溶胶含量进行分析,其中有机碳(OC)和元素碳(EC)分别在340和650℃的条件下进行热解、氧化分离,生成的CO2转化成CH4并由气相色谱仪氢火焰离子化检测器(FID)检测其含量。空白测试表明,该系统的OC本底值为(0·50±0·04)(1σ)μgC,EC为(0·38±0·04)(1σ)μgC。利用这套分析系统对青藏高原8条冰川的34个雪冰和降水样品中OC和EC的含量进行了测试。结果表明,在青藏高原雪冰中OC和EC含量自东向西、自北向南呈明显的下降趋势(西昆仑除外)。在高原东北部EC的质量分数相对较高,平均为79·2ng·g-1;在喜马拉雅西段EC的质量分数最低,平均为4·3ng·g-1。在冰川表面,雪的融化使雪冰中碳质气溶胶聚集,并导致其含量明显升高,该过程降低了雪表面的反照率,加速了冰川的消融。     

天然源二次有机气溶胶的研究进展

二次有机气溶胶由于其对环境、气候和人体健康的影响,正日益受到人们的关注.我国地域辽阔,森林占国土面积的12%,几乎具有北半球的全部植被类型,对天然源二次有机气溶胶的研究不容忽视.综合当前的研究成果,着重阐述了两种代表性生物挥发性有机化合物,异戊二烯和α.蒎烯与大气中主要的氧化剂,如03、OH和NO,等物种的反应,以及其二次气溶胶形成的过程.最后,对目前的研究手段和未来的研究方向进行了探讨.     

西宁地区大气中黑碳气溶胶浓度的观测研究

对2005年9月至2007年7月在西宁获得的黑碳气溶胶(BC)浓度观测资料及气象观测资料进行了分析. 结果表明, 受当地冬季取暖和冬季逆温出现频率高的影响, BC浓度的月际变化规律明显, 且变化幅度大, BC浓度高值出现在每年10月至次年1月;低值出现在5-8月;日平均浓度为4 240.1 ng·m-3, 其变化范围为957.5～11 045.5 ng·m-3. 受局地人为活动和大气垂直对流扩散等影响, BC浓度日变化表现出明显的双峰值特征, BC高浓度出现在7:00～12:00和18:00～24:00, 而低浓度一般出现在14:00～17:00和02:00～05:00时段. 与相距90 km的瓦里关全球本底站相比, 西宁BC日平均浓度偏高约13倍, 且月际变化差异大, 但与国内部分城市相比还是较低(除西藏拉萨外).     

辽河油田生物降解原油沥青质热解产物中单体化合物碳同位素组成

生物降解原同在我国分布广泛并且在重油资源中占有一定的比例。本文通过采用单体化合物碳同位素分析技术对取自辽河油田西部凹陷的重油以及它们沥青质组分的热解产物进行单体碳同位素测定,来研究原油沥青质热解产物中正构烷烃单体碳同位素的组成及其一物降解油的指示意义。研究结果表明,沥青质热解产物中正构烷烃组分的单体碳同位素组成可用于生物降解较严重的重油样品进行油／油相比,并且与原油中的正构烷烃单体碳同位素组成的对     

Carbonaceous aerosol transport from the Indo-Gangetic Plain to the Himalayas: Carbon isotope evidence and light absorption characteristics

The Indo-Gangetic Plain (IGP) is a major regional and global emitter of atmospheric pollutants, which adversely affect surrounding areas such as the Himalayas. We present a comprehensive dataset on carbonaceous aerosol (CA) composition, radiocarbon (Δ¹⁴C) -based source apportionment, and light absorption of total suspended particle (TSP) samples collected over a 3-year period from high-altitude Jomsom in the central Himalayas. The 3-year mean TSP, organic carbon (OC), and elemental carbon (EC) concentrations were 92.0 ± 28.6, 9.74 ± 6.31, and 2.02 ± 1.35 μg m^?3, respectively, with the highest concentrations observed during the pre-monsoon season, followed by the post-monsoon, winter, and monsoon seasons. The Δ¹⁴C analysis revealed that the contribution of fossil fuel combustion (f_fossil) to EC was 47.9% ± 11.5%, which is consistent with observations in urban and remote regions in South Asia and attests that EC likely arrives in Jomsom from upwind IGP sources via long-range transport. In addition, the lowest f_fossil (38.7% ± 13.3%) was observed in winter, indicating large contributions in this season from local biomass burning. The mass absorption cross-section of EC (MAC_EC: 8.27 ± 1.76 m²/g) and water-soluble organic carbon (MAC_WSOC: 0.98 ± 0.45 m²/g) were slightly higher and lower than those reported in urban regions, respectively, indicating that CA undergo an aging process. Organic aerosol coating during transport and variation of biomass burning probably led to the seasonal variation in MAC of two components. Overall, WSOC contributed considerably to the light absorption (11.1% ± 4.23%) of EC. The findings suggest that to protect glaciers of the Himalayas from pollution-related melting, it is essential to mitigate emissions from the IGP.     

黑碳气溶胶研究进展Ⅰ：排放、清除和浓度

黑碳气溶胶是近几年非常活跃的一个研究课题，因为黑碳气溶胶吸收太阳和地球大气的辐射，对全球气候变暖有重要的影响。中国黑碳气溶胶的排放和浓度比同纬度的高，在全球气候变暖的大背景下，中国黑碳气溶胶一直受到国外的关注。综述了国内外黑碳气溶胶研究的最新进展，受篇幅的限制，文章分两篇，第一篇是黑碳气溶胶的排放、清除和浓度，第二篇是黑碳气溶胶的气候效应和拓展的研究领域。从黑碳排放的估算和大气浓度的测量方法进行描述，列出有关的测量结果，对黑碳气溶胶的排放和大气浓度进行国内外的初步比较分析。还对黑碳气溶胶排放和浓度测量误差进行了讨论，并对今后黑碳气溶胶研究提出了几点建议。     

柴北缘大煤沟侏罗系泥质岩有机元素及碳同位素特征与古气候环境分析

柴北缘大煤沟地区侏罗系记录了西北地区古环境演化的重要信息。文章通过对大煤沟剖面进行有机地球化学分析,尝试恢复大煤沟地区侏罗系的环境演化。分析认为,H/C比与C/N比、δ ¹³Ｃ呈现良好的负相关性。早侏罗世：C/N比和δ ¹³Ｃ整体逐渐减小,H/C比逐渐变大;中侏罗世：C/N比和δ ¹³Ｃ在前期保持稳定,后期急剧负偏,而H/C比则反之;晚侏罗世：C/N比和δ ¹³Ｃ基本保持低值不变,H/C比稳定在高值区间。早—中侏罗世有机元素C/N比多大于15,表明有机质来源主要以 陆生高等植物为主。大煤沟剖面古气候表现为两个旋回,在早侏罗世小煤沟组时期古气候特征为温湿—干热,自中侏罗世晚期古气候开始从温湿向干热演化。     

元素碳碳同位素在古环境研究中的应用

元素碳几乎完全来源于植被的燃烧,长期广泛地分布于大气、土壤、沉积物、岩石、水体和冰体等自然界载体中,记录了大量的古环境信息。利用元素碳碳同位素(δ13CEC)指标来反映古气候、古植被信息是将元素碳应用到古环境研究的一个重要方面,本文通过总结国内外学者利用δ13CEC指标进行古环境研究的现状,总结出对于"直接利用δ13CEC指标进行古环境恢复"这一关键问题还存在不同认识。燃烧前后物质的碳同位素是否发生变化是利用δ13CEC进行古环境研究时需要考虑的一个重要问题,国内外学者近20年来对C3、C4植物开展了大量燃烧实验,主要结论是C3植物燃烧前后物质的碳同位素变化(Δδ13C)较小,在±1‰以内,而C4植物变化范围较大,在0‰～-9‰之间;此外,文中还讨论了元素碳外源输入等可能影响δ13CEC指标的因素。建议在利用δ13CEC指标进行古环境重建之前,有必要对δ13CEC进行详细的基础研究工作,进一步研究表土δ13CEC与地表植被相关性以及元素碳外源输入等问题。     

地下水硝酸盐污染源解析及氮同位素分馏效应研究进展

地下水硝酸盐污染已成为世界范围内最严重的环境地质问题之一。全面并准确识别硝酸盐污染源,对地下水的有效管理及污染防治具有重要的指导意义。从地下水硝酸盐来源、同位素检测方法、污染源同位素特征、定量解析模型构建、硝酸盐主要转化过程及同位素分馏效应等方面进行总结,比较不同解析方法在硝酸盐溯源中的应用与发展,建议采用多学科、多方法相结合的方式,提高对硝酸盐污染源的全面理解。同位素富集系数是定量解析硝酸盐污染源的重要参数,在源解析过程中探讨硝酸盐转化及同位素分馏机制,能够更好地诠释地下水硝酸盐来源和迁移转化过程,提高源解析的准确性,为地下水硝酸盐污染的准确溯源与有效防治提供参考。     

可可西里古湖泊沉积物有机碳δ13C变化特征及其影响因素

文章选择青藏高原腹地可可西里边缘地区古湖泊为研究对象,通过对湖泊沉积物有机碳、氮和粒度等分析,对中更新世以来BDQ06孔湖泊沉积物有机碳同位素的波动特征及其影响因素进行了分析。结果表明:湖泊沉积物有机质以湖泊自生植物为主,有机碳同位素的大小主要指示挺水植物与沉水植物的比例,进而指示湖泊水体大小的变化。沉积物C/N值较低时;碳同位素偏重阶段,湖泊沉积物以沉水植物为主,植物主要利用水中溶解的CO₂进行光合作用,因此有机碳同位素偏正,指示湖泊水体较大,环境条件较好;碳同位素偏负阶段,湖泊沉积物以挺水植物和浮游生物为主,植物主要利用大气中CO₂作为碳源,类似于C3植物,碳同位素偏轻,指示湖泊水体较小,气候偏干。其中在岩芯的部分层位有机碳δ13C曲线出现几个明显偏低的位置,对应的C/N>10,说明此时段有大量陆源高等植物进入湖泊,并不是由挺水植物和浮游植物所造成的。     

稳定碳氧同位素在沉积相和成岩环境划分中的应用——以柴西南翼山浅油藏储层研究为例

碳酸盐岩中的稳定碳氧同位素可以用来定量恢复沉积环境古盐度、成岩环境,表明沉积物形成后大气淡水参与成岩作用强度,圈定潜在储层等。通过同位素δ^13C、δ^18O值,运用基恩和韦伯方程计算出古盐度参数,可以作为判定沉积环境和成岩环境的标准。以柴西南翼山浅油藏储层为例,运用δ^13C、δ^18O同位素值来判定其古盐度,为沉积相和沉岩作用的划分提供了科学的依据。     

土壤发生性碳酸盐碳稳定性同位素模型及其应用

干旱、半干旱地区土壤无机碳库比有机碳库大2~5倍,无机碳库及其周转在该地区土壤碳平衡中具有重要意义。土壤发生性碳酸盐是土壤发育过程的产物,与岩生性碳酸盐溶解/沉积平衡、土壤有机碳分解CO2的再转化密切相关。发生性碳酸盐碳稳定性同位素主要由土壤CO2的碳同位素组成决定,可以用描述不饱和层气体质量传递的扩散—生成模型模拟。在土壤碳酸盐体系（土壤CO2(g)、碳酸盐和土壤溶液）处于同位素平衡状态时,根据生物过程产生的分子扩散以及碳酸盐化学平衡反应的分馏模型,发生性碳酸盐δ13C值比有机质δ13C值大14‰~16‰。扩散—生成模型和/或分馏模型可以用于鉴定和定量化分散态发生性碳酸盐组分、区分土壤碳酸盐悬膜上发生性碳酸盐的比例,并可用于定量评价土地利用管理措施对碳酸盐溶解/沉积平衡的影响,这在全球碳循环研究中具有重要意义。     

利用稳定同位素技术研究广西桂江流域水体中碳的来源

本文对岩溶区不同类型样品中的有机碳同位素样品前处理的分离提纯技术进行了研究,并对广西桂江流域水体进行了稳定有机碳同位素分析.结果表明,C3植物对桂江水体可溶性有机碳(DOC)有很大比例的贡献,而水生生物对水体有机碳影响较小.抚河流域比漓江流域有较高的(DOC)含量,可能与非岩溶区土壤微生物活动强,土壤活性有机碳含量高有...     

白垩纪碳酸盐岩稳定碳同位素的分形和混沌分析

应用分形与混沌理论对白垩纪海相碳酸盐岩碳同位素δ(13C)进行了非线性分析,认为碳同位素δ(13C)变化序列均为混沌演化序列,当相空间维数m>8时出现混沌吸引子,混沌吸引子的分维数D在3.74左右;它的演化为混沌动力过程,描述它的变化至少是具备4个独立变量的动力学系统.CO2的碳同位素组成系统是一个混沌系统,只要δ(13C)偏移发生很小的变化,就会引发或终止δ(13C)正偏移,这就是系统对初始条件的敏感依赖性及其内部蕴涵的非线性反馈机制成为维系过程长期进行的内在动力学原因.