对流层臭氧研究进展

文章综合评述对流层臭氧研究的主要历史进程、研究方法以及所取得的进展。     

长江三角洲地区对流层臭氧的变化趋势

根据TOR卫星数据分析,我国长江三角洲地区对流层O3柱含量的长期变化就全年和大多数月份而言均为增长趋势,1978-2000年间其年均值的增长趋势为0.82 DU/10 a。这种长期变化趋势所引起的气候效应及其对大气氧化性的影响值得进一步研究。结果表明,长江三角洲地区对流层O3柱含量的季节变化与该地区的临安区域大气本底站的地面O3季节变化有着显著的相关关系,临安站的观测数据具有区域代表性。     

我国对流层大气臭氧的数值模拟

本文建立了一个用于对流层大气臭氧模拟的三维欧拉模式,针对影响臭氧光化学转化的各种因素及我国城市光化学污染的特点,模式中简化了光化学项的计算。根据实际观测资料,提出了模拟云雾对臭氧影响的参数化方法,并确定了云雾作用系数,通过模式的数值模拟,得出了我国对流层大气臭氧,特别是近地面层大气臭氧的分布状况、我国城市光化学污染的分布特征以及它们的季节变化规律.     

我国北方地区对流层中下层臭氧收支

为了揭示我国北方地区对流层中下层臭氧(O₃) 的形成机理以及周边地区的污染输送对我国北方地区对流层中下层O₃收支的影响, 在与外场观测数据比较分析的基础上, 利用全球化学输送模式(MOZART-2) 采用收支分析方法定量分析了影响我国北方地区对流层中下层O₃的各个物理化学过程。结果表明:我国北方地区对流层下层O₃最重要的来源是光化学生成作用, 约占总来源的58.3%(41.5 Tg), 光化学生成反应中HO₂对于O₃生成的贡献最大; 最大的汇是干沉降过程, 约占总汇的43.2%(26.2Tg); 水平净输送作用对我国北方地区对流层中下层O₃收支的影响非常大, 在我国北方地区对流层下层, 41.6%左右的O₃来自水平净输送, 随高度增加, 水平输送影响增大, 我国北方地区对流层中层大约81.5%的O₃来自水平净输送。     

北京地区对流层顶变化及其对上对流层/下平流层区域臭氧变化的影响

根据2001～2003年期间获得的大气臭氧探空资料,揭示了北京地区上空对流层顶高度的某些变化特征及其对上对流层(UT)和下平流层(LS)区域内大气臭氧含量变化的影响.结果显示:北京地区上空对流层顶高度的平均值约11.1 km,其变化范围为7.7～14.4 km,臭氧层顶始终处在对流层顶下方约0.9 km高度处.对流层顶高度变化与臭氧总量变化之间的关系相对较弱.通常情况下,LS中的臭氧积分量明显高于UT中的相应值,并且二者呈相反的季节变化特征.北京地区上空仲夏和初秋季节第一对流层顶出现的频数明显减少,在第一对流层顶消失的情况下,LS中的臭氧积分量明显减少,而UT中的臭氧积分量明显增加,臭氧量减少最多发生在200～100 hPa层次中,而臭氧量增幅最大的层次是400～250 hPa.     

利用卫星资料分析对流层臭氧柱总量分布特征及其可能的原因

利用卫星资料计算得到的对流层臭氧柱总量数据分析了近20年来全球对流层臭氧柱总量的全球分布特征,并对我国对流层臭氧的季节变化做了研究。利用对流层污染测量仪（MOPITT）的CO和全球臭氧监测仪（GOME）和大气制图扫描成像吸收光谱仪（SCIAMACHY）的NO2数据分析了关于对流层臭氧的分布特征及其原因。得出中高纬度地区对流层臭氧浓度存在规律的年内变化,对流层臭氧高浓度值的分布及变化与人类活动有密切关切。     

我国对流层臭氧增加对气温的影响

利用耦台的区域气候模式和大气化学模式模拟对流层臭氧的产生、分布和对辐射传输、地表温度、气温等的影响。通过对比模拟发现：对流层中臭氧的增加基本使大气顶晴空辐射强迫为正；对流层中的臭氧含量变化能影响云量且进一步影响温度。由于对流层臭氧增加导致的晴空辐射强迫在4月份最大、1月份最小。     

中国山地环境气象研究进展

中国山地环境气象学是研究中国山地与大气、自然环境之间相互作用的一门交叉学科.近数十年来,中国山地环境气象研究进展迅速.1960年以来,大气物理研究所多次参加中国科学院组织的山地综合科学考察,多学科的相互交叉促进了中国山地环境气象的研究,特别是在珠穆朗玛峰、天山托木尔峰和横断山脉山地环境气象、雅鲁藏布大峡谷环境气象研究等方面进展较快.为监测全球环境气象变化,中国气象局在青藏高原上设立了环境气象监测站.此外,在利用臭氧卫星资料研究青藏高原与臭氧分布、准两年振荡(QBO)信号、ENSO信号的关系方面也颇有进展.     

2008年冬季北京上空上对流层/下平流层臭氧的异常特征

利用国产GPSO3臭氧探空系统观测的大气臭氧探空资料和NCEP再分析资料,结合对天气形势、大气环流背景、高空位涡变化及对流层顶高度扰动的分析,深入研究了2008年冬季北京地区10~14 km高度范围内持续出现的臭氧次峰值及大气臭氧含量异常现象。结果表明:在2008年我国南方雪灾这一特殊时期,引起臭氧垂直分布持续出现次峰值现象及臭氧含量异常的主要原因是平流层空气强烈下沉运动及其与对流层的交换作用,而引起这种下沉运动及平流层-对流层交换则是由于该阶段特殊的天气背景,乌拉尔阻塞高压长时间维持,贝加尔湖到巴尔喀什湖一带横槽稳定存在,里海以东切断低压长期维持,造成冷空气长时间、稳定地南下影响北京上空臭氧的垂直分布。加之副热带急流的出现,北京正处于其入口区左侧,其上空有强烈的辐合下沉运动,有利于平流层空气向下输送。此次臭氧次峰值及臭氧含量异常的现象很好地说明,在冷空气天气过程的影响下,北京地区上空的平流层空气运动及其与对流层的交换十分活跃。     

东亚地区平流层、对流层交换对臭氧分布影响的模拟研究

首先将区域酸沉降模式(RADM)进行改造,加入平流层化学模块以替代对流层模块.然后用MM5单向耦合改造后的化学模式M-RADM,对东亚地区一次切断低压(2000年4月8～12日)引起的对流层顶折叠对上对流层、下平流层臭氧分布形式的影响进行模拟.结果显示:(1)随着高空槽的发展与切断,高空槽的底部及切断低压四周臭氧有显著增加.对流层顶折叠使高空臭氧向下输送,这种向下的输送可以到达对流层中部,对上对流层的臭氧影响最大.(2)模式可以成功地模拟出在北京地区探测到的臭氧垂直廓线的双峰结构.250 hPa处的臭氧分压比背景值增加近5倍.模拟表明改造后的区域化学模式M-RADM可以用于研究天气过程引起的对流层顶附近臭氧的演变情况.(3)上对流层臭氧分布形势的变化主要是由动力过程中的水平平流作用引起的,但是对流层顶附近臭氧的化学过程是不可忽略的.     

中国地区对流层臭氧变化和分布的数值研究

利用三维中尺度非静力模式ＭＭ５和化学模式,对１９９４年８月１６～１８日,１９９５年１月７～９日冬夏两个不同时期中国大陆大气对流层臭氧及其前体物质的分布进行了数值模拟。同时深入地分析了青藏高原地区夏季对流层臭氧的分布。模拟结果地面臭氧和ＮＯｘ的分布与观测结果基本一致,人类活动和光化过程是决定地面臭氧和ＮＯｘ的主要因子。对流层臭氧浓度的分布与气流的辐合辐散存在较好的对应关系,辐合区臭氧浓度较高,辐散区臭氧浓度较低。夏季,青藏高原中低空存在很强的辐合气流,使周边臭氧向高原辐合;而高原高空,受南亚高压控制存在很强的反气旋环流,臭氧由高原向周边辐散。冬季,受西风气流控制,臭氧分布表征大尺度特征。西风急流区臭氧浓度偏低,而急流两侧臭氧浓度偏高。     

春季热带南大西洋海表温度异常与夏季亚澳季风区降水异常的联系

利用1979—2019年Hadley中心的海表温度资料、GPCP的降水资料以及NCEP-DOE的再分析资料等,分析了北半球春季热带南大西洋海表温度异常与北半球夏季亚澳季风区降水异常的联系。研究表明,北半球春季热带南大西洋海表温度异常与随后夏季热带西太平洋到南海（澳大利亚东侧海域到热带东印度洋）地区的降水异常为显著负相关（正相关）关系。北半球春季热带南大西洋的海表温度正异常可以引起热带大西洋和热带太平洋间的异常垂直环流,其中异常上升支（下沉支）位于热带大西洋（热带中太平洋）。热带中太平洋的异常下沉气流和低层辐散气流引起热带中西太平洋低层的异常东风,后者有利于热带中东太平洋海表温度出现负异常。通过Bjerknes正反馈机制,热带中东太平洋海表温度异常从北半球春季到夏季得到发展。热带中东太平洋海表温度负异常激发的Rossby波使得北半球夏季热带西太平洋低层出现一对异常反气旋。此时,850 hPa上热带西太平洋到海洋性大陆地区为显著的异常东风,有利于热带西太平洋到南海（澳大利亚东侧海域到热带东印度洋）地区出现异常的水汽辐散（辐合）,导致该地区降水减少（增加）。     

平流层臭氧变化对对流层气候影响的研究进展

平流层对对流层的作用是准确评估、预测对流层气候变化的一个重要方面。其中平流层成分尤其是臭氧的变化,可以改变平流层乃至对流层的辐射平衡,从而影响平流层、对流层的热动力过程。本文从辐射、动力2个角度介绍了平流层臭氧影响对流层气候变化的若干研究进展。平流层臭氧可以通过长短波辐射的方式对对流层大气造成辐射强迫,利用大气化学气候模式可以定量计算平流层臭氧变化引起的辐射强迫,但是辐射强迫的估算受模式中辐射传输模块本身缺陷的影响存在不确定性。动力方面,平流层臭氧变化产生的辐射效应可以改变温度的垂直和经向梯度,造成波折射指数的变化,进而影响平流层甚至对流层内波的折射与反射,通过上对流层下平流层区域内的波—流相互作用,对对流层气候产生影响。另外,南极臭氧损耗可通过大气环状模影响冬春季中高纬度对流层的天气气候,但是其影响的强度大小以及物理机制仍需进一步的确认。值得注意的是,北极平流层臭氧的变化与北半球中高纬度气候变化之间的关系相比南半球要更加复杂,需要更为深入的研究。     

新冠疫情影响下全球对流层臭氧变化特征研究进展

自2020年新冠疫情(COVID-19)爆发以来,各地进行了不同程度的人员流动限制或封控,致使全球范围内氮氧化物(NO_x)、二氧化硫(SO₂)、一氧化氮(CO)、细颗粒物(PM2.5)等大气污染物浓度均大幅度降低,而作为二次污染物的臭氧(O₃)在各地区却表现出复杂的变化特征,成为研究热点。本研究总结了近两年该方向的研究成果,阐明了COVID-19期间对流层O₃及其前体物的变化特征、变化机制及其可能存在的潜在环境效应。COVID-19严控期,全球人为NO_x排放下量降了至少15%,特别是高人为活动影响区,下降了18%～25%,部分高污染地区(挥发性有机物敏感区)近地层NO_x的减少量达50%以上。NO_x的减少导致NO对O₃的滴定作用减弱,使得该类高污染地区O₃增加(10%～50%)。而偏远地区及自由对流层O₃主要受NO_x控制,NO_x...     

北大西洋臭氧极小值和北太平洋极大值及其相互关系

利用1979～2002年TOMS卫星观测资料,采用臭氧总量纬向偏差和区域强迫的分析方法,研究北大西洋东北部大气臭氧低值与北太平洋西北部臭氧高值的季节变化过程和相互关系.研究表明,(1)北大西洋东北部存在一个大气臭氧极小值,年平均臭氧总量比纬向平均值低20 DU以上,冬季低50 DU以上; 北太平洋西北部存在一个大气臭氧极大值,年平均臭氧总量比纬向平均值高35 DU以上,冬季高70 DU以上.(2)上述两个地区大气臭氧的季节变化具有很强的区域特征,区域大气动力学输送和化学过程对上述两个地区大气臭氧季节变化的强迫分别为50.3%和42.6%.(3)上述两个地区大气臭氧纬向偏差的季节变化间存在很好的反相关,相关系数达到-0.98,说明其臭氧区域强迫之间存在良好的关系.     

2001年春季临安地区对流层臭氧异常增加的一次过程分析

2001年春季在临安(30.30°N,119.75°E)进行的臭氧垂直探测发现,从3月25到31日有一次明显的臭氧异常增加过程,其中尤以29日和30日对流层上层的臭氧异常增加最具代表性.结合分析地面及高空气象要素演变和高空位势涡度的变化表明,这是一次显著的平流层空气由上向下穿过对流层顶深入对流层的下传过程,此平流层对流层交换过程与冷空气南下的天气过程和副热带急流、极锋急流移动造成的辐合下沉运动有着密切的联系.     

卫星观测的中国地区1979—2005年对流层臭氧变化趋势

利用卫星数据分析了我国全境及不同区域对流层臭氧(O3)柱含量1979—2005年全年和不同季节的长期变化趋势,及不同季节对流层O3柱含量与南方涛动指数的关系。结果表明,对流层O3柱含量在夏季有微弱的上升趋势,其他季节呈下降趋势,但总体变化趋势并不显著;在珠三角和四川盆地地区四季总体呈下降趋势;在华北地区除了冬季之外,其他季节以及全年平均均为增长趋势,最高的增长率出现在夏季,达到1.10DU/10a。南方涛动强度的变化与我国一些地区的对流层O3变化呈显著相关,但华北地区对流层O3的增长趋势与大气环流变化的关系不明显。     

1979—2011年热带对流层顶高度线性趋势变化的因子贡献及其年际变率成因探讨

利用美国国家环境预报中心/大气研究中心(NCEP/NCAR)再分析资料分析了近30年(1979—2011年)热带(0~360 °E,20 °S~20 °N)对流层顶高度变化,结果显示其高度有明显的线性上升趋势,近30年气压下降了3.5 hPa。其中对流、臭氧和对流层温度的贡献分别为13.3%、27.26%和57.31%。在去除线性趋势后,热带对流层顶气压表现出了显著的年际变率,主要周期峰值为18.2、28.6和40个月。其中臭氧和热带对流层温度都对18.2个月的周期有贡献,而臭氧和热带对流层温度18.2个月的周期很可能是由北半球的季风环流引起的;28.6个月的周期主要源于臭氧总量的准两年周期变化,而后者是由热带平流层低层纬向风场的准两年振荡引起的;热带对流层顶气压40个月的周期似乎源于ENSO循环引起的对流层温度变化。      

肇庆市臭氧污染的气象影响及预测方法

通过肇庆市2013—2017年逐日气象要素和近地面臭氧连续观测数据,分析臭氧质量浓度变化特征及气象要素对臭氧变化的影响,结果表明:肇庆臭氧高质量浓度污染主要发生于秋季,全年臭氧质量浓度与日照时数相关性最好,其次为相对湿度和最高气温;秋季除气压和风速外,其余气象要素与臭氧相关性均不如全年。当日照时数介于8～10 h、相对湿度低于50%、平均风速介于1.5～2.0 m/s、气压介于1 010～1 015 hPa时臭氧质量浓度和超标率最高。主导风存在偏南分量时臭氧质量浓度明显较高,西南偏西风时达到最高,偏北到偏东风下质量浓度普遍较低;主导风为较大北风、东风、西北偏西风、南风时外来输送影响明显。当相对湿度为45%～85%、平均风速为1.0～2.0 m/s、日照时数>6 h、日平均气压为998～1013 hPa,同时主导风存在偏南风量或吹较大北风、东风或西北偏西风时可考虑发布臭氧污染预警。