南京四季大气粗细粒子中PAHs的污染特征及来源

研究了南京2009—2010年大气粗、细粒子中PAHs(多环芳烃,Polycyclic Aromatic Hydrocarbons)在四季不同的组成特征及来源。结果表明,南京细粒子中PAHs的浓度范围是19.11~131.31 ng/m~3,而粗粒子是17.77~134.85 ng/m~3。局地排放与区域传输的综合作用,使得南京不同采样点的PAHs浓度相关度较高,具有相同的污染源及污染过程。除了秋季PAHs主要分布于粗粒径段,南京大气中PAHs以细粒子为主。春、冬季分别受到了来自ENE-S和NNW-NE方向污染气团的远距离输送影响,夏季局地排放的污染物受到了西南清洁气团的稀释作用,秋季不同于其他季节,仅以局地贡献为主。源解析结果显示,不同季节PAHs来源存在差异,最主要的排放源是机动车源,其次是燃煤/焦化,秋季受较多的生物质燃烧贡献。秋季特殊的排放源贡献,以及局地贡献为主的污染形式,可能是其浓度分布不同于其他季节的根本原因。     

藏东南大气中多环芳烃的污染特征及来源分析

为探究青藏高原东南部大气中多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,简称PAHs)的污染、源及输送特征,利用鲁朗地区(29.77°N,94.73°E)总悬浮颗粒物(Total Suspended Particles,简称TSP)和大气中的14种PAHs含量,结合同期气象环境数据进行了综合分析。结果表明,该地区TSP中PAHs和气相的PAHs质量浓度变化范围分别为0.22～5.05 ng m^-3和0.83～63.75 ng m^-3,平均值分别为2.13 ng m^-3和11.33 ng m^-3。薪柴和柴油的燃烧是污染的主要方式,汽油燃烧等其他排放为次要方式。PAHs来自本地污染和远距离传输(Long Range Transmission,简称LRT)共同的影响。本地污染在四季各个源地均不相同。冬春季本地污染大,源在东南及正南方,夏秋季受本地和外来输送共同作用,本地源在东南方且占比小,LRT占比大。LRT受西北气流、西风气流和西南气流三支气流影响,污染严重时西南气流占主导...     

北京奥运期间气溶胶中水溶性无机离子浓度特征及来源解析

2008年7—10月在中国科学院大气物理研究所采集气溶胶样品,用离子色谱进行水溶性无机离子分析,并对其组成、质量浓度变化特征、相关性及存在形式、来源解析等方面进行研究。结果显示,整个采样期间,SO42-、NO3-和NH4＋是最主要的水溶性离子,主要以（NH4）2SO4和NH4NO3形式存在;SO42-、NO3-和NH4＋、Ca2＋和Mg2＋的相关系数都较高,具有很好的同源性。NO3-/SO42-质量浓度比值表明,奥运前,固定源（燃煤）对水溶性离子的贡献大于流动源（机动车）,而奥运期间和奥运后则相反。因子分析表明,交通、燃煤、土壤、建筑尘和生物质燃烧源是采样期间北京大气污染的主要来源。     

石家庄市采暖期与非采暖期PM2.5中多环芳烃的来源解析及健康风险评价

为研究石家庄市采暖期与非采暖期大气细颗粒物(PM_2.5)中多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)的污染特征及其人群健康效应,采集了石家庄市2017年1月—2019年12月每月10—16日PM_2.5样品,使用气相色谱-质谱联用仪测定PM_2.5中优先控制的16种多环芳烃的浓度,分析采暖期与非采暖期PM_2.5中多环芳烃的污染水平及组成特征,利用特征比值法和主成分分析法对其来源进行定性判断,并采用健康风险评估模型以及预期寿命损失评估多环芳烃对人群的健康风险。结果表明：(1)PM_2.5及其中多环芳烃浓度平均水平在采暖期分别为106.00μg/m³、44.17 ng/m³,非采暖期分别为73.00μg/m³、40.17 ng/m³。16种多环芳烃中含量最高的是苯并[a]芘,其次为苯并[k]荧蒽、苯并[b]荧蒽、?。多环芳烃单体环数越高其致癌作用越强,不同环...     

南京市气溶胶PM2.5一次来源解析

在南京大学鼓楼校区（市区）和南京信息工程大学（郊区）校园,分季采集PM2.5及其主要排放源的颗粒样品,在南京大学现代分析测试中心用X-荧光分析法分析样品中的化学元素,应用化学元素平衡法（CMB）计算了各主要源对PM2.5的贡献。结果表明对市区扬尘和建筑尘是PM2．5最主要的贡献源,贡献率合计约70％;燃煤尘和冶炼尘仅为约15％。对郊区扬尘和煤烟尘是PM2．5的最主要贡献源,平均贡献率分别为50％和22．4％,建筑尘的平均贡献率为8．3％,冶炼尘的贡献小于8％。这些结果可为治理气溶胶细颗粒源提供决策依据。     

沈阳市不同功能区地表土壤多环芳烃(PAHs)污染特征研究

采用高效液相色谱法对沈阳市地表土壤中的多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs）进行了定量分析,研究了沈阳市地表土壤中PAHs在不同功能区的含量及分布特征。结果表明：从土壤PAHs总量来看,居民区最低,其次是商业区,交通干道、文教区和公园排在商业区之后,工业区的PAHs总量最多;从PAHs的空间差异来看,靠近工业区以及机动车车流量较大的地区PAHs含量较高,靠近文教区和居住区的地区PAHs含量较低;从PAHs种类来看,所有功能区样品中PAHs的组分分布状况较为一致,以四环PAHs含量最多,其次是五环PAHs和三环PAHs;参考美国EPA沉积物PAHs质量标准和治理标准,沈阳市内五区PAHs总量超过质量标准的功能区有工业区、交通干道（4个采样点,占比36.3%）、文教区（3个采样点,占比75%）和公园区（4个采样点,占比40%）,超过治理标准的功能区有工业区,公园区（1个采样点,占比10%）,文教区（1个采样点,25%）。     

冬季南京北郊大气气溶胶中水溶性阴离子特征

2009年冬季在南京北郊进行24 h采样,运用离子色谱法研究大气PM₁₀中水溶性阴离子的分布特征。结果表明:PM₁₀中阴离子的平均总质量浓度在白天和夜间分别为658.21、622.84 μg/m³;PM_2.1则分别为337.86、319.97 μg/m³,阴离子主要存在于细粒子中;主要水溶性阴离子均为SO₄^2-,且海盐对南京北郊大气PM₁₀和PM_2.1中的SO₄^2-质量浓度影响很小。SO₄^2-、Cl^-和F^-粒径谱分布相似,均呈双模态;NO₃^-和NO₂^-主要呈现单模态。SO₄^2-与NO₃^-、F^-与NO₃^-、SO₄^2-与Cl^-的相关系数均大于0.8,相关显著,说明其存在一定的同源性。NO₃^-/SO₄^2-的平均值在白天、夜间分别为0.058 2、0.048 4,说明南京北郊大气污染以固定源为主。分析NO₃^-、SO₄^2-前体物的转化率知道,采样期间SOR和NOR的平均值均大于10%,即SO₄^2-部分来源于SO₂的二次转化,而不是单一来源于一次污染物。     

南京北郊气溶胶粒子的光学散射特征

利用三波段积分浊度仪对南京北郊2009-2010年四季气溶胶散射系数进行观测和分析。结果表明：气溶胶散射系数具有明显的季节变化特征,春季最低,秋季最高,冬夏季差别不大;气溶胶散射系数变化范围为51．6～2748．3Mm-1,平均值为478．6Mm-1。气溶胶散射系数的日变化特征为双峰型。空气相对湿度与气溶胶散射系数呈正相关关系：地面风向与气溶胶散射系数关系密切,偏东风时气溶胶散射系数最大,偏南风和偏西风时气溶胶散射系数较小。降水对气溶胶有明显的清除作用。能见度大于5km时,能见度与散射系数呈负相关关系。四季大气中SO2和NO2与气溶胶散射系数存在一定相关性,其中秋季SO,与气溶胶散射系数的相关系数最大（0．68）,春季NO2与散射系数的相关系数最大（0．62）,均通过0．05信度的显著性检验。     

2003年秋季西安大气中黑碳气溶胶的演化特征及其来源解析

2003年9～11月在西安站点通过黑碳测量仪(Aethlometer)获得了大气细粒子中每5 min的黑碳气溶胶(BC)浓度,这些实时的BC浓度经过元素碳校对后,日平均浓度为10.2±5.8μg·m-3,其变化范围为1.8～27.5μg·m-3.BC浓度与污染指数(API)的变化具有良好的一致性(相关系数为0.64),表明BC是大气颗粒物污染的一个重要贡献.正常天气下,BC小时平均浓度呈三峰分布,这与机动车污染、居民活动和农村秸秆燃烧等来源相关联.通过降水天气下BC的浓度分布和BC浓度频次分布法,获得了西安大气中BC的本底浓度为4.5μg·m-3,以此估算了西安大气BC中不同来源的相对贡献,其中周边源对BC的贡献超过了1/3.这表明了该季节内城市周边农村秸秆燃烧对城市空气质量的显著贡献,需要进一步严格控制.     

北京市部分地区土壤和植物中多环芳烃的分布

研究了北京市区东部、东南部和西南部不同功能区土壤和绿化植物中多环芳烃（PAHs）的分布特征，讨论了土壤和植物叶片中多环芳烃质量分数的相关性。结果表明：车流量较多的路边土壤PAHs质量分数很高，西城区北京杨叶片中PAHs质量分数较高；相同采样点的土壤与植物叶片中多环芳烃的质量分数相关显著。     

南京市PM2.5物理化学特性及来源解析

在夏、冬两季,分别在南京市4个站点进行为期7天的气溶胶PM2.5采样,同步采集并分离主要排放源的PM2.5样品,用X射线荧光光谱仪(XRF)分析得到气样及源样中PM2.5的化学成分,对南京市PM2.5的物理化学特性、富集因子进行了分析,并应用化学质量平衡法(CMB)计算各类源对气溶胶PM2.5的贡献。结果表明,南京市PM2.5的夏、冬平均值分别为69.1、139.5μg.m-3,PM2.5/PM10的全年平均值为63.9%;富集成分中,S、As、Zn、Pb等主要来源于人为污染源,Na则主要来源于海洋。来源解析的结果表明,各类污染源对南京市气溶胶PM2.5的贡献率分别为:扬尘37.28%、煤烟尘30.34%、硫酸盐9.87%、建筑尘7.95%、汽车尘2.98%、冶炼尘2.57%、其他源9.01%。作者还对扬尘中的PM2.5进行了来源解析。     

Distribution and source apportionment of Polycyclic aromatic hydrocarbons from atmospheric particulate matter PM<Subscript>2.5</Subscript> in Beijing

A total of 11 PM2.5 samples were collected from October 2003 to October 2004 at 8 sampling sites in Beijing city. The PM2.5 concentrations are all above the PM2.5 pollution standard （65 μg m^-3） established by Environmental Protection Agency, USA （USEPA） in 1997 except for the Ming Tombs site. PM2.5 concentrations in winter are much higher than in summer. The 16 Polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） listed as priority pollutants by USEPA in PM2.5 were completely identified and quantified by high performance liquid chromatography （HPLC） with variable wavelength detector （VWD） and fluorescence detector （FLD） employed. The PM2.5 concentrations indicate that the pollution situation is still serious in Beijing. The sum of 16 PAHs concentrations ranged from 22.17 to 5366 ng m^-3. The concentrations of the heavier molecular weight PAHs have a different pollution trend from the lower PAHs. Seasonal variations were mainly attributed to the difference in coal combustion emission and meteorological conditions. The source apportionment analysis suggests that PAHs from PM2.5 in Beijing city mainly come from coal combustion and vehicle exhaust emission. New measures about restricting coal combustion and vehicle exhaust must be established as soon as possible to improve the air pollution situation in Beijing city.     

Particle Size Distribution and Gas-Particle Partition of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Helsinki Urban Area

Ambient concentrations of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were measured in Helsinki (Finland). Particle mass size distributions were obtained with a cascade impactor (12 stages) with glass fibre filters as substrates. Simultaneously with the impactor measurements, particulate and gaseous PAHs were collected on a quartz filter and XAD-2 adsorbent, respectively, for evaluation of gas-partition coefficients. Samples were analysed for PAHs by on-line coupled supercritical fluid extraction — liquid chromatography — gas chromatography — mass spectrometry. The impactor results showed that most of the PAHs in Helsinki urban area were concentrated in fine particles (<2.5 μm diameter) with unimode peak at about 1 μm. The results were comparable with the number distribution measured with a differential mobility particle sizer. Total amounts of PAHs (gas + particle) varied from 15 (acenaphthylene) to 1990 (fluorene) pg/m³. The PAHs lighter than 202 amu (pyrene and fluoranthene) were exclusively in gas phase, whereas those heavier than 202 amu were mostly associated with particles. A plot of the partition coefficients (logKp) versus the temperature dependent sub-cooled vapour pressures (logp _L ⁰ ) showed a gradient of −0.66, which deviated from equilibrium state (gradient = −1).     

辽河水中PAHs的污染水平及源解析

在辽河的干支流选择12个例行监测断面,分别于2007年8月和11月采集水样,分析16种US EPA（美国环保署）优控多环芳烃（PAHs）的浓度变化。结果表明：辽河丰水期16种PAHs总量的浓度范围为216—848 ng/L,平均值为430 ng/L,枯水期16种PAHs总量的浓度范围为221—1360 ng/L,平均值为660 ng/L。特征指数表明,辽河水中PAHs主要来源于燃料的高温不完全燃烧,燃烧源为机动车、煤和生物质等。     

Kinetic Study of the Reactions of Ozone with Polycyclic Aromatic Hydrocarbons Adsorbed on Atmospheric Model Particles

In this experimental study, rate constants were measured for the reactions of ozone with 13 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) adsorbed on different types of particles. Graphite and silica were chosen to model, respectively, carbonaceous and mineral atmospheric particles. The pseudo-first order rate constants were obtained from the fit of the experimental decay of particulate PAH concentrations versus time. Second order rate constants were calculated considering the ozone gaseous concentration. At room temperature, rate constants varied, in the case of graphite particles, between (1.5 ± 0.5) × 10⁻¹⁷ and (1.3 ± 0.7) × 10⁻¹⁶ cm³ molecule⁻¹ s⁻¹ for chrysene and dibenzo[a,l]pyrene, respectively, and, in the case of silica particles, between (1.5 ± 0.3) × 10⁻¹⁷ and (1.4 ± 0.3) × 10⁻¹⁶ cm³ molecule⁻¹ s⁻¹ for fluoranthene and benzo[a]pyrene, respectively. Different granulometric parameters (particle size, pore size) and different PAH concentrations were tested in the case of silica particles. Heterogeneous reactions of ozone with particulate PAHs are shown to be more rapid than those occurring in the gas-phase, and may be competitive with atmospheric photodegradation.     

瓦里关及西宁PM_(10)和多环芳烃谱分布的观测研究

为了研究青海瓦里关和西宁PM10中多环芳烃污染特征及其来源,于2007年5月24日～6月1日在青藏高原东北部的瓦里关大气本底站和青海气象台进行了观测并各采集7组气溶胶样品,分析了PM10质量浓度、粒径分布和多环芳烃谱分布特征。结果表明,瓦里关PM10日均浓度为24.85μg.m-3,粒径分布呈三模态;西宁PM10日均浓度为65.25μg.m-3,呈明显双模态。瓦里关积聚态颗粒物质量百分比大于西宁观测点。瓦里关PM10中多环芳烃含量远低于同季节西宁地区,浓度值为8.38ng.m-3;高分子量的PAHs主要集中在细颗粒上,而粗颗粒上低分子量PAHs相对较多。两地区高分子量多环芳烃均为单峰分布。后向轨迹分析表明,瓦里关PM10中PAHs污染与西宁市以及黄河河谷工业带方向的输送密切相关。     

北京乡村地区分粒径气溶胶OC及EC分析

利用北京上甸子区域大气本底站2004年观测的分粒径大气气溶胶资料,分析了气溶胶中有机碳 (OC) 及元素碳 (EC) 的质量浓度水平、季节变化、尺度分布特征、OC与EC比值及其相关性。结果显示:上甸子站总悬浮颗粒物 (TSP) 中OC平均质量浓度为7.5~31.5 μg·m-3,EC质量浓度为1.4~6.6 μg·m-3;PM_2.1(粒径小于2.1 μm) 中OC质量浓度为4.0~19.1 μg·m-3,EC质量浓度大约为0.8~4.3 μg·m-3。冬季OC及EC质量浓度明显高于其他季节,其中冬、夏、秋季OC及EC峰值粒径出现为0.65~2.1 μm,但在春季峰值粒径移至2.1~4.7 μm。观测期间,OC与EC质量浓度比值平均为4~6,该比值略高于文献报道的我国一些城市地区的观测结果。