北京上甸子本底站2003年秋冬季痕量气体浓度变化特征

2003年9月至2004年2月在北京上甸子区域大气污染本底监测站(117°07′E,40°39′N,海拔293.9 m)开展了对大气中痕量气体的连续在线监测,获得了NO、NO2、SO2、CO和O3等气体组分的变化特征、变化规律和浓度水平。初步分析表明,NO、NO2、SO2、CO和O3有明显的日变化和月变化特征。O3浓度在秋季较高,冬季较低;NO、NO2和SO2冬季出现浓度高值。探讨了O3和痕量气体与气象因子的关系。O3与NO、NO2、NOx、CO和SO2皆为负相关,CO与NOx和SO2具有较好的相关性。本底站痕量气体浓度与同期观测的城区污染物浓度相比其变化趋势基本呈同位相。     

北京奥运会期间CBM-Z化学机制的模拟应用

利用CBM-Z化学机制模拟了中国科学院大气物理研究所气象塔站在北京奥运会期间高臭氧时段O3浓度的日变化,评估了气象条件、北京奥运会加强控制措施以及O3前体物浓度对近地面O3生成的影响。结果表明:(1)CBM-Z化学机制较好地模拟了北京奥运会期间典型时段气象塔站O3、NO、NO2日变化特征。(2)有利于局地高臭氧事件发生的气象条件非常相似;北京奥运会加强控制措施的实施显著减少了NOx及VOCs的排放量,导致近地面O3浓度的明显下降。(3)奥运会期间VOCs和CO是影响气象塔站O3生成量的关键因素。     

热带深对流云对CO、NO、NOx和O3的垂直输送作用

利用2005年11月至2006年2月ACTIVE (Aerosol and Chemical Transport in tropIcal conVEction) 外场试验期间在澳大利亚北部达尔文地区取得的CO、O3、NO和NOx飞机探测资料, 并结合HYSPLIT后向轨迹模式结果, 分析这几种气体成分在对流卷云砧内外的分布情况, 并探讨热带深对流云对于污染气体的垂直输送作用。分析结果显示, 在孤立对流云卷云砧中, 云砧内部O3、NO、NOx浓度均大于云外; 而CO则不同, 只有在近地面浓度高时才如此, 在近地面浓度较小时, 卷云砧内部的浓度反而小于云外。进一步分析造成这两类气体分布差异的原因, 发现CO主要借助深对流云将对流层下层以及对流云周围环境中的CO夹卷并动力垂直输送到对流云顶部卷云砧中, 而对于O3、NO和NOx来说, 除了上述作用以外, 还可能与对流云内部其他物理机制(如闪电), 造成新的O3、NO和NOx有关, 这些新生气体随着风暴内部强烈的上升气流被最终输送进云砧中。     

鼎湖山森林地区臭氧及其前体物的变化特征和分析

通过对鼎湖山森林地区近地面O3和NOx浓度、太阳辐射、气象参数等为期一年的观测和资料分析,给出了地面O3和NOx浓度、太阳辐射的变化规律及其相互之间的关系.地面O3、NOx、CO、SO2浓度以及紫外辐射、太阳总辐射等有明显的日变化和季节变化.不同因子对O3的敏感性试验结果表明,晴天和实际天气,O3浓度对NO、NO2浓度的变化最为敏感,其次是水汽、气溶胶,最后是紫外辐射.所有因子的变化均引起O3在湿季比干季更大的变化率,因此在研究臭氧化学和光化学时,应该考虑水汽以及OH自由基的重要作用.对于晴天和实际天气的逐时值和日平均值而言,O3浓度与NO2/NO之间存在很好的正相关关系,比值NO2/NO可以作为判断O3峰值出现的一个指标.O3极值的出现既受NO和NOx影响,也受气象因素(温湿度、云、风、雾、降雨)和辐射的影响.周末O3、NOx浓度及NO2/NO有规律的增大,表明实验地点的大气受到人为污染源的影响.     

中国地区臭氧前体物对地面臭氧的影响

利用GEOS-Chem模式的数值试验结果,研究中国地区NOx和两类VOCs对O3质量浓度分布及其化学机理的影响。研究表明,NOx的减少会使得中国西部O3质量浓度显著降低,但在冬季NOx的减少会使得东北、华北地区O3质量浓度上升。而京津唐地区由于VOCs/NOx比值偏低,不能通过单一减少NOx来控制O3质量浓度。VOCs排放的减少会使得我国东部地区O3质量浓度大幅减少,其中人为VOCs的减少能降低我国东部地面O3质量浓度,而生物VOCs的减少只能在夏秋季有效减少我国东部地区35°N以南区域的地面O3质量浓度。控制地面O3质量浓度时,中国西部主要考虑NOx的减排,东部35°N以北主要考虑AVOCs的减排,而30~35°N应同时考虑AVOCs和BVOCs的减排,在30°N以南的地区,则需要全面考虑NOx和VOCs的减排。     

青岛大气臭氧及其前体物时间变化与污染特征

利用2003年12月—2005年3月青岛八关山观测资料,分析大气中O3、NOX和CO浓度时间变化规律与影响因素,探讨O3及其主要前体物NOX、CO间复杂的相互作用及相关关系。结果表明:青岛NO2日平均浓度年超标率为25%;受光化学反应及大气运动等影响,NOX与CO浓度为冬季高、夏季低,O3与之相反;NOX与CO浓度日变化呈双峰型分布,日间高于夜间;O3浓度峰值出现于午后(滞后于NOX约5 h),阴雨天夜间浓度出现回升。经滞后相关分析,NOX对O3浓度变化的累积效应作用时间为5—6 h;O3与NO、NO2浓度比值可较明显地验证出辐射强度与尾气排放对青岛及其他地区污染特征的影响。青岛CO与NOX比值在不同天气条件下维持在10.0左右,可用于定性估计其大气污染特征。     

区域化学输送模式中NO x和O3源示踪法的引入

发展了化学输送模式中氮氧化合物(NOx)和臭氧(O3)的一种源示踪方法,对这种示踪法及其应用模式作了详细介绍,并结合臭氧光化学反应机理的分析描述了NOx和O3示踪物浓度方程的推导过程。将这种示踪法引用到区域化学输送模式中,并以太原和石家庄地表NOx人为排放产生的活性氮化物和臭氧为例,演示了污染物向北京的输送过程,模拟的O3,NOx和NOz示踪物浓度时空分布与O3,NOx和NOz在大气中的衰减尺度分析一致,表明该示踪法是一种有效的研究区域氮氧化物以及臭氧来源和输送转化过程的方法。个例模拟分析结果显示:太原和石家庄的地表人为排放产生的NOx本身并不能输送到北京,但通过它们产生的O3和HNO3可以输送到北京,对北京地表附近大气污染造成影响。     

丽水空气污染物时序特征及与气象条件的关系研究

利用丽水2012年9月—2014年3月主要空气污染物浓度和气象数据,分析丽水空气污染物构成及其与气象因子的相关性。分析结果表明:丽水空气质量优良率约80%,高频首要污染物依次为PM2.5、O38、PM10、NO2;各污染物浓度分布的时间、季节特征明显:早晚高峰时段污染物浓度普遍偏高,冬季—初春是一年中污染较重季节,尤其春节期间PM和SO2浓度急剧上升。各主要污染物质浓度随气象因子的变化各有特点:CO在气温较高、晴朗微风、高层层结稳定的天气条件下浓度较高;NO2在气温适中、湿度较大且无明显降水时浓度较高;SO2则在气温适中、湿度较小、晴朗微风的天气条件下浓度较高;O3则在高温干燥天气时浓度较高;PM在干燥、气温较低、连续晴朗、微风、高层层结稳定时浓度较高。     

贵阳市大气污染物浓度特征及降水的清除作用

本文利用2013年1月1日~2015年6月30日贵阳市9个环境监测站的6种主要大气污染物(SO2、NO2、O3、PM10、CO、PM2.5)监测数据,分析了贵阳市主要大气污染物的年变化、日变化特征及降水对首要污染物浓度变化的影响。发现SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5浓度为单谷型年变化,夏季浓度最低,冬季浓度最高;O3浓度为双峰型年变化,4、10月分别有两个极大值、11~2月与7月分别为两个极小值;SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5浓度日变化呈双峰型特征;O3浓度日变化为单峰型特征;郊区SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5日平均浓度低于市区,而郊区O3日平均浓度高于市区。降水对O3的湿清除效果不好,对其余大气污染物的湿清除效果较好,尤其夜间降水对颗粒污染物(PM2.5、PM10)的清除效果优于白天降水,但会使O3浓度明显上升。     

秋季南疆沙漠塔中边界层O_3浓度及影响因子分析

利用2008年10月11～17日的系留气艇探空资料,分析了塔中边界层O3浓度的变化特征及其与气象因子的关系。结果表明:塔中秋季边界层O3浓度均值为48.7×10-9。在边界层内中午O3浓度随高度升高几乎没有变化;深夜和清晨O3浓度从地面随高度的升高逐渐增大;傍晚O3浓度最大,随高度的升高缓慢减少,达到一定高度后变化均很小。O3浓度随高度变化明显,从1m到700m高度的O3浓度变化分为不稳定型、过渡型和稳定型。根据廓线变化方式分为深夜清晨型、中午型、傍晚型。分析表明,秋季O3浓度与温度、相对湿度、比湿、风速有关。在深夜和清晨出现逆温层,在逆温层内O3浓度较低。O3浓度与相对湿度呈负相关,02:00和08:00的相关性最显著。在深夜和清晨比湿与O3浓度基本上是呈反相的关系。O3浓度与风速的相关性除了深夜相对较高外(R=0.699,n=33,p0.001),其余时间均不太明显。     

露天生物质燃烧对地面PM2.5浓度的影响评估

利用MODIS火点、土地类型、植被覆盖、生物质载荷和排放因子等数据产品,开发了露天生物质燃烧排放模型,并将其嵌入空气质量模式WRF-CUACE,通过敏感性试验定量评估了露天生物质燃烧对中国地面PM_2.5浓度的影响。研究设计了3种模拟方案,比较模式评估结果发现修订后的方案能更好地模拟PM_2.5浓度。结果表明:2014年10月露天生物质燃烧主要集中在我国东北、华南和西南地区,其对PM_2.5月平均浓度的贡献达30~60 μg·m-3,局地甚至超过100 μg·m-3;华北、华东和华南地区生物质燃烧对PM_2.5月平均浓度的贡献达5~20 μg·m-3。从相对贡献看,东北大部分地区生物质燃烧对地面PM_2.5浓度的贡献超过50%,华南地区达20%~50%,西南局部地区甚至超过60%;华北、华中以及华东地区相对较低,平均相对贡献达10%~20%。生物质燃烧越严重的地区,其产生的PM_2.5中二次气溶胶的贡献占比越小,反之亦然。     

Influence of South Asian Biomass Burning on Ozone and Aerosol Concentrations Over the Tibetan Plateau

In this work, the influence of South Asian biomass burning emissions on O₃ and PM_2.5 concentrations over the Tibetan Plateau (TP) is investigated by using the regional climate chemistry transport model WRF-Chem. The simulation is validated by comparing meteorological fields and pollutant concentrations against in situ observations and gridded datasets, providing a clear perspective on the spatiotemporal variations of O₃ and PM_2.5 concentrations across the Indian subcontinent, including the Tibetan Plateau. Further sensitivity simulations and analyses show that emissions from South Asian biomass burning mainly affect local O₃ concentrations. For example, contribution ratios were up to 20% in the Indo-Gangetic Plain during the pre-monsoon season but below 1% over the TP throughout the year 2016. In contrast, South Asian biomass burning emissions contributed more than 60% of PM_2.5 concentration over the TP during the pre-monsoon season via significant contribution of primary PM_2.5 components (black carbon and organic carbon) in western India that were lofted to the TP by westerly winds. Therefore, it is suggested that cutting emissions from South Asian biomass burning is necessary to alleviate aerosol pollution over the TP, especially during the pre-monsoon season.     

Characteristics of biomass burning aerosol and its impact on regional air quality in the summer of 2003 at Gwangju, Korea

The main objective of this study is to investigate the chemical characteristics of biomass burning aerosol and its impact on regional air quality during an agricultural waste burning period in early summer in the rural areas of Korea. A 12-h integrated intensive sampling of biomass burning aerosol in the fine and coarse modes was conducted on 2–20 June 2003 in Gwangju, Korea. The collected samples were analyzed for concentrations of mass, ionic, elemental, and carbonaceous species. Average concentrations of fine and coarse mass were measured to be 67.9 and 18.7 μg m^− 3 during the biomass burning period, 41.9 and 18.8 μg m^− 3 during the haze period, and 35.6 and 13.3 μg m^− 3 during the normal period, respectively. An exceptionally high PM_2.5 concentration of 110.3 μg m^− 3 with a PM_2.5/PM₁₀ ratio of 0.79 was observed on 6 June 2003 during the biomass burning period. The potassium ratio method was used to identify biomass burning samples. The average ratio of potassium in the fine mode to the coarse mode (FK/CK) was 23.8 during the biomass burning period, 6.0 during the haze period, and 4.7 during the normal period, respectively. A FK/CK ratio above 9.2 was considered a criterion for biomass burning event in this study. Particulate matter from the open field burning of agricultural waste has an adverse impact on visibility, human health, and regional air quality.     

Global Modelling of the Atmospheric Methyl Bromide Budget

A global three-dimensional chemical transport model has been used to identify and evaluate possible candidates for the `missing' surface source required to balance the atmospheric budget of methyl bromide. Both natural and anthropogenic emissions of methyl bromide are `coloured' in the model, thus allowing the global CH₃Br distribution to be broken-down into its source components. These coloured CH₃Br tracers are then combined in various ways to create one base-line emission scenario and five further plausible scenarios. The additional emission scenarios are specifically designed to test whether the geographical distribution and seasonal cycles of additional vegetation and/or increased biomass burning emissions are consistent with atmospheric observations of methyl bromide mixing ratios. Due to an imbalance in our current understanding of the methyl bromide budget, simulated CH₃Br mixing ratios from the base-line emission scenario are significantly lower than atmospheric measurements. Both the inclusion of a vegetation source in the tropics and a double strength biomass burning source substantially improve the agreement between model simulations and atmospheric measurements compared with the base-line emission scenario. While measurement data provides useful information on global fluxes and regional CH₃Br seasonal cycles, small differences between the simulated seasonal cycles of different emission scenarios makes it difficult to distinguish between the relative likelihoods of model scenarios containing a tropical vegetation source or an increased biomass burning source. Further measurements performed in continental mid-to-high northern latitudes, central-southern Africa and South America would be of particular benefit in future attempts to constrain the location and magnitude of the natural terrestrial sources of methyl bromide.     

秸秆燃烧对北京秋季气溶胶浓度和短波辐射影响的模拟研究

利用地面细颗粒物（PM2.5）浓度和气象常规观测资料、地基 AERONET观测资料、GFED生物质燃烧排放清单和大气化学—天气耦合模式WRF-Chem,模拟研究了华北地区2014年10月气象要素和大气污染物的时空演变,重点关注北京10月7～11日的一次重霾事件及其天气形势、边界层气象特征、输送路径、PM2.5及其化学成分浓度变化等特征,以及秸秆燃烧对华北和北京地区细颗粒物浓度和地面短波辐射的影响。与观测资料的对比结果显示,模式可以很好地模拟北京地区地面气象要素和PM2.5质量浓度,考虑秸秆燃烧排放源可以明显改进北京PM2.5浓度模拟的准确性,但在重度污染情况下,模式总体上低估气溶胶光学厚度和高估地面短波辐射。10月7～11日北京地区重霾事件主要是不利气象条件下人为污染物累积和区域输送造成,也受到华北地区南部秸秆燃烧的影响。河南北部、河北南部和山东西部大面积秸秆燃烧释放的气态污染物和颗粒物在南风的作用下输送至北京,秸秆燃烧对北京地区地面PM2.5、有机碳（OC）、硝酸盐、铵盐、硫酸盐和黑碳（BC）的平均贡献率分别为24.6%、36.8%、23.2%、22.6%、7.1%和19.8%,秸秆燃烧产生的气溶胶可以导致北京地面平均短波辐射最大减小超过20 W m－2,约占总气溶胶导致地表短波辐射变化的24%。     

Field study of the emissions of methyl chloride and other halocarbons from biomass burning in Western Africa

A field study of trace gas emissions from biomass burning in Equatorial Africa gave methyl chloride emission ratios of 4.3×10^–5±0.8×10^–5 mol CH₃Cl/mol CO₂. Based on the global emission rates for CO₂ from biomass burning we estimate a range of 226–904×10⁹ g/y as global emission rate with a best estimate of 515×10⁹ g/y. This is somewhat lower than a previous estimate which has been based on laboratory studies. Nevertheless, our emission rate estimates correspond to 10–40% of the global turnover of methyl chloride and thus support the importance of biomass burning as methyl chloride source. The emission ratios for other halocarbons (CH₂Cl₂, CHCl₃, CCl₄, CH₃CCl₃, C₂HCl₃, C₂Cl₄, F-113) are lower. In general there seems to be a substantial decrease with increasing complexity of the compounds and number of halogen atoms. For dichloromethane biomass burning still contributes significantly to the total global budget and in the Southern Hemisphere biomass burning is probably the most important source for atmospheric dichloromethane. For the global budgets of other halocarbons biomass burning is of very limited relevance.     

放牧草地生态系统中氮素的损失和管理

对于大多数放牧草地,Ｎ素都是限制生产力的最重要因素之一,而生态系统中Ｎ素的损失量又很大,Ｎ素以ＮＯ－３、ＮＨ３、Ｎ２Ｏ等形态进入水圈和大气圈,不仅造成了生产上的资源浪费,而且对全球环境和人类健康都产生了深远的影响。本文将对草地生态系统中Ｎ素损失的主要过程（如氮挥发、反硝化和ＮＯ－３淋溶等）及影响因素研究的进展情况进行简要地综述,然后对ＩＭＧＡＲＳＳ项目研究中关于Ｎ素损失研究部分提出一些建议。草地生态系统中Ｎ素损失的主要途径包括：土壤、植物、动物排泄物和肥料的氨挥发;生物和化学反硝化;淋溶;动物体和动物产品对Ｎ素的固持;动植物残体和动物排泄物的燃烧;动物以排泄物形式将Ｎ素从生产区转移到非生产区;通过土壤侵蚀而损失等。放牧加速了草地生态系统中Ｎ素的损失速率。从全球角度分析ＮＨ３的来源后认为,生物残体燃烧是最大的ＮＨ３源,其次是自然土地。对欧洲ＮＨ３来源的研究表明,与人类活动有关的ＮＨ３挥发总量的大部分来源于牲畜排泄物的氨挥发。由于方法的限制,对田间条件下的反硝化测定较少,动物排泄物对Ｎ２Ｏ的贡献及对全球变化影响的研究数据较少。但研究表明,草地尿、粪斑处Ｎ２Ｏ释放速率很高,动物排泄物可能是最重要的Ｎ２Ｏ源。在半干     

CALIOP对一次秸秆焚烧后气溶胶光学特性的探测分析

采用星载激光雷达(Cloud - Aerosol LIdar with Orthogonal Polarization,CALIOP)资料研究了2008年6月2日华东秸秆焚烧排放气溶胶的光学特性,并与2006～2008年统计结果进行了对比.结果表明:1)CALIOP能够有效探测到气溶胶层,探测结果符合生物质燃烧气溶胶的...     

CALIOP对一次秸秆焚烧后气溶胶光学特性的探测分析

采用星载激光雷达(Cloud-Aerosol LIdar with Orthogonal Polarization,CALIOP)资料研究了2008年6月2日华东秸秆焚烧排放气溶胶的光学特性,并与2006~2008年统计结果进行了对比。结果表明:1)CALIOP能够有效探测到气溶胶层,探测结果符合生物质燃烧气溶胶的典型特征;气溶胶分布及廓线特点可以由火点分布及大气环流形势做出解释。2)个例中气溶胶光学特性廓线与该地区2006~2008年全年平均和夏季平均都存在一定差异。个例中后向散射系数廓线的峰值显示出气溶胶垂直分布结构,对应高度上的退偏振率比平均偏大而双波长比则偏小,表明秸秆焚烧源气溶胶层由大量非球形的细粒子组成。3)个例中气溶胶粒子谱特征与3年夏季平均接近而与3年平均差别很大,显示出个例的季节特征。更多个例的统计分析和地基观测的验证有助于了解秸秆焚烧源气溶胶的普遍规律。     

生物质燃烧输送对青藏高原气溶胶光学辐射特性的影响研究

利用青藏高原拉萨(Lhasa)和珠峰(QOMS＿CAS)站点地基CE-318太阳光度计观测数据,研究了2012年4月2日至4月5日一次生物质燃烧输送对青藏高原气溶胶光学和辐射特性的影响;并结合卫星遥感产品以及后向轨迹模式分析了本次生物质燃烧输送的可能来源。结果表明：本次气溶胶污染期间Lhasa和QOMS＿CAS站点的主要气溶胶类型变为生物质燃烧气溶胶,气溶胶粒子的消光性增大(气溶胶光学厚度(AOD)增大,Lhasa和QOMS＿CAS站点AOD最大值分别为0.4和0.29),尺度减小(消光波长指数(EAE)>1.5),吸收性增大(吸收波长指数(AAE)>1.3),细模态粒子体积浓度增大,而细模态粒子峰值半径减小。气溶胶辐射强迫表明此次输送过程使得Lhasa和QOMS＿CAS站点的气溶胶对大气顶和地表的降温作用增强,对大气的增温作用也增强。生物质燃烧输送的可能来源为南亚的印度东北部,尼泊尔与不丹地区。