武汉市2018年4—9月臭氧及其前体物非线性关系研究

近年来武汉市臭氧污染日益严峻,成为影响空气质量达标的瓶颈,弄清臭氧及其前体物非线性关系是臭氧防控的关键和基础.本研究基于武汉中心城区2018年4—9月臭氧及其前体物在线观测数据,分析出武汉市臭氧浓度受前体物和气象条件等因素的共同影响,呈较为明显的季节变化和日变化特征.观测期间武汉市大气挥发性有机物（VOCs）平均体积分数为32.5×10^-9,烷烃是武汉市VOCs的主要组分,其次是含氧VOCs （OVOCs）和卤代烃.利用基于观测的模型定量分析臭氧与前体物之间的关系,发现削减VOCs会引起臭氧生成潜势的显著下降,而削减氮氧化物则会使臭氧生成潜势升高,说明武汉市臭氧生成处于VOCs控制区.在人为源VOCs中,间/对二甲苯和邻二甲苯的相对增量反应活性（RIR）最高,是影响臭氧生成的关键组分.     

新冠疫情影响下全球对流层臭氧变化特征研究进展

自2020年新冠疫情(COVID-19)爆发以来,各地进行了不同程度的人员流动限制或封控,致使全球范围内氮氧化物(NO_x)、二氧化硫(SO₂)、一氧化氮(CO)、细颗粒物(PM2.5)等大气污染物浓度均大幅度降低,而作为二次污染物的臭氧(O₃)在各地区却表现出复杂的变化特征,成为研究热点。本研究总结了近两年该方向的研究成果,阐明了COVID-19期间对流层O₃及其前体物的变化特征、变化机制及其可能存在的潜在环境效应。COVID-19严控期,全球人为NO_x排放下量降了至少15%,特别是高人为活动影响区,下降了18%～25%,部分高污染地区(挥发性有机物敏感区)近地层NO_x的减少量达50%以上。NO_x的减少导致NO对O₃的滴定作用减弱,使得该类高污染地区O₃增加(10%～50%)。而偏远地区及自由对流层O₃主要受NO_x控制,NO_x...     

中国东部地区典型臭氧污染过程防控敏感性及减排情景研究

近年来,我国东部地区夏季臭氧污染问题日渐凸显,成为影响空气质量、环境改善的重要因素之一,为量化评估臭氧前体物减排对臭氧污染的影响,本文以2021年6月19—30日中国东部地区臭氧污染过程为例,应用空气质量模型CMAQ-DDM方法与卫星遥感反演算法分析了东部地区臭氧浓度对人为源前体物排放敏感性的响应程度,并对臭氧前体物设置不同削减比例开展减排情景模拟,结果表明：1)2021年6月19—30日中国东部出现了一次长时间区域性臭氧污染过程,大部分城市达轻度至中度污染水平;2)整个污染时段东部地区主要以VOCs(Volatile Organic Compounds,挥发性有机物)控制区或VOCs与NO_x协同控制区为主,模型模拟与卫星反演结果具有较好的一致性,污染过程前段(19—25日)东部地区对VOCs敏感性较高,污染后段(26—30日)大部分地区转为VOCs和NO_x协同控制区,特别是河南、安徽、江苏部分地区,对NO_x敏感性提高较为显著;3)在相同减排比例条件下(VOCs∶NO_x=2∶1),减排幅度越大,臭氧...     

京津冀周边秸秆燃烧对PM2.5无机组分影响

华北平原是我国主要农作物产区,田间秸秆焚烧现象普遍存在,选取秋收季节（2014年10月）分析了秸秆燃烧的排放特征,利用区域化学传输模型WRF-Chem模拟研究了燃烧排放对气态前体物及其氧化产物的影响,以及最终导致的PM_2.5中硫酸盐、硝酸盐和铵盐的变化。研究表明:2014年秋收季节,河南和山东等省份的秸秆燃烧排放会在东南风的输送作用下影响京津冀地区;秸秆燃烧排放大量挥发性有机物（VOCs）,导致火点源及周边地区大气中主要氧化剂浓度上升,提升了区域大气氧化能力;当携带大量VOCs的秸秆燃烧烟羽与以化石燃料排放为主的城市气团相混合时,大气氧化性增强会加速城市地区人为源排放的NO_x和SO₂等气态前体物的氧化过程,提高硫酸盐和硝酸盐的形成速率、促进二次无机气溶胶的生成。     

武汉地区疫情管控期间空气质量变化及改善措施研究

2020年1月23日起,武汉地区施行了严格的交通管控措施,对当地的人为活动产生了重大影响。本文基于地面监测站网和卫星遥感分析了管控期间武汉地区的主要大气成分的变化,并研究了人为排放下降对O₃和细颗粒物（PM2.5）污染的影响。研究发现,由于管控期间施行机动车禁行政策,武汉地区的NO₂浓度与2019年同期相比下降53.2%,挥发性有机物（VOCs）下降了25.1%;与NO₂和VOCs的显著下降不同,O₃日最大8小时滑动平均第90百分位浓度平均值与去年同期相比上升16.5%,尤其是2月温度同比增高超过5°C,紫外辐射增长超过100%,O₃浓度显著高于去年同期,说明应基于O₃前体物NO_x和VOCs 活性种类的非线性定量关系加强协同减排;同时,管控期间PM2.5浓度与去年同期相比下降了35.6%,但是PM2.5浓度低值主要集中在风速较大、扩散较好的2月,其他时段PM2.5浓度下降并不明显;值得注意的是,与2月的显著下降不同,3月硝酸盐的浓度同比变化不大,说明导致NO_x转化为硝酸盐的大气氧化能力并未受到较大削减,武汉地区颗粒物减排应基于颗粒物不同组分的形成机理,加强颗粒物一次排放源和关键前体物控制。     

基于旋翼无人机观测的雾天和霾天VOCs垂直分布特征研究

为研究雾和霾天气下VOCs时空变化特征,于2020年11月19日—2021年1月15日在江苏省东海国家气象观测站进行为期58 d的外场观测试验。利用自主研发的多旋翼无人机捕获2次辐射雾和2次霾天气过程,获得气温、气压、相对湿度、风向、风速、VOCs、O₃等7种要素100多条垂直廓线。结果表明：时间上,霾过程夜间VOCs体积浓度(0.225～0.253 ppm(parts per million, 1 ppm=10^-6))明显高于白天(0.191～0.205 ppm),雾形成前体积浓度(0.121～0.239 ppm)显著高于雾过程(0.056～0.209 ppm)。雾过程中VOCs体积浓度与雾强度变化相反,雾层高度与VOCs体积浓度剧烈变化高度一致,雾层(<200 m)中VOCs体积浓度(0.172～0.178 ppm)明显减小,显著低于雾形成前(0.195～0.240 ppm),雾层以上浓度变化大,雾结束后1 h内保持雾过程中分布特点。雾对逆温层中的水溶性污染物有清除作用,VOCs体积浓度和O₃质量浓度均下降。     

彭州市大气污染物浓度变化特征研究

本文利用2017年彭州市大气污染物(SO₂、NO₂、O₃、CO、PM₁₀、PM_2.5)小时浓度数据并结合地面气象观测资料,统计分析了该地区大气污染物浓度的演变规律及影响因素。结果表明:该地区细粒子(PM₁₀和PM_2.5)污染较为严重,O₃次之,其它污染物浓度水平则低于国家新二级标准限值。观测期间,各污染物浓度表现出明显的日变化与季节变化,其中SO₂、O₃呈单峰型日变化,NO₂、CO和细粒子则呈双峰型日变化;污染物浓度的季节变化基本表现为冬高夏低、春秋次之的变化特征(O₃为夏高冬低),并且固态污染物(PM₁₀、PM_2.5)与气态污染物(NO₂、CO)之间有显著的相关性。在污染物浓度与气象要素相关性分析中表明,湿度对于污染物浓度的影响整体上要弱于温度和风速,除了O₃与温度、风速呈正相关外,其它污染物与两者均呈负相关。除此以外,风向对于当地各种大气污染物的积累与清除也有直接的影响。      

新冠疫情防控期间昆山市空气质量变化

为了应对新冠疫情,昆山市严格遵守国家防疫规定,自2020年1月24日开始采取了严格的封锁管控措施。以机动车活动为首的人为排放量因而减少,空气质量也因此发生变化。利用昆山市环境监测网络,并结合气象观测系统,综合运用数理统计和空间分析方法,针对疫情防控前期(2020年1月1至20日)和疫情管控期间(2020年1月27日至2月15日)两个阶段,调查人类活动模式变化对昆山市空气质量的影响。结果表明,昆山市污染治理工作取得良好进展,与过去3年同期(1月1日至2月15日)相比,颗粒物(PM_2.5和PM₁₀)超标天数减少了4天,但日最大8小时臭氧(O₃)浓度(MDA8 O₃)升高了14%,表明严重的O₃污染已不局限于夏季,而即将成为全年多发性问题。由于疫情期间以交通部门为首的排放量减少,O₃的重要前体物二氧化氮(NO₂)以及颗粒物浓度均显著下降,疫情管控期间内MDA8 O₃的升高(62%)。选取污染个例研究发现,即使在减排的情...     

解析北京郊区一次典型臭氧污染的物理化学过程

臭氧污染是我国当前面临的重要大气环境问题,其不仅取决于大气化学反应过程,而且会受大气物理过程和各气象要素的影响,因此需要从化学和物理两个方向来研究近地面臭氧污染问题。本研究结合外场观测和欧拉光化学模式,解析了2022年秋季北京怀柔城区的一次光化学污染周期内的物理和化学过程。给出了温度、湿度和风速等气象因子,以及臭氧及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x,x=1、2)在此期间的日变化特征。通过源解析得到VOCs主要来源为交通排放(46%)、植物源(25%)、溶剂挥发(23%)和燃烧源(9%)。通过欧拉光化学模式确定了区域传输和本地VOCs对臭氧的贡献,结果显示强北风天气条件下,怀柔区臭氧以外来水平输送为主(贡献超过70%);当以弱的南风或东南风为主时,天气处于稳定状态,臭氧主要来自VOCs和NO_x的二次转化。根据VOCs的臭氧潜势,在所有VOCs中对臭氧贡献最大的物质为烯烃,其贡献为67%,其次为芳香烃(16%)。通过敏感度分析,发现臭氧生成对物理因子中的光强、温度和边界层高度最敏感;在臭氧前体物中,活性较强的烯烃类物质的敏感度最...     

2020年新冠肺炎疫情管控期江苏省大气污染物浓度变化特征

利用江苏省大气环境监测站点的大气污染物监测数据,分析了2020年初新冠肺炎疫情管控期间(2—3月)主要大气污染物浓度的变化特征。结果显示,相比于2019、2020年疫情管控期间PM_2.5、PM₁₀、NO₂、SO₂、CO浓度的全省平均降幅分别为37.5%、36.9%、31.9%、28.2%和21.2%。严格管控期的2月和生产恢复期的3月,江苏省十三市PM_2.5、PM₁₀浓度同比降幅大致相当,呈现出较好的时间连续性和空间均匀性。但各市臭氧浓度同比变化呈现出较大的时空差异。空间上,沿江以南城市南京、无锡、常州、苏州和镇江五市臭氧浓度明显上升,而其他城市臭氧浓度以下降为主;时间上,2月南京等九市臭氧浓度上升,3月徐州等八市臭氧浓度持平或者下降。假设未发生新冠肺炎疫情以及未采取为阻断疫情蔓延而实施的种种举措,在仅考虑近年来大气污染防治政策持续实施的情况下,与预期降幅相比,疫情管控对NO₂实况浓度降幅的影响最大,其次是PM_2.5     

太原冬季PM2.5中有机碳和元素碳的变化特征

2005年12月—2006年2月在太原市区持续观测了气溶胶细粒子PM_2.5, 并应用Sunset碳分析仪进行了有机碳 (organic carbon, OC) 和元素碳 (elemental carbon, EC) 的测定。结果表明:太原冬季PM_2.5, OC和EC浓度均较高, 其中PM_2.5日平均浓度变化范围为25.4~419.0 μg/m3, 日平均浓度为193.4±102.3 μg/m3, OC平均浓度为28.9±14.8 μg/m3, EC平均浓度为4.8±2.2 μg/m3, OC/EC平均比值是7.0±3.9, 即太原市冬季PM_2.5和碳气溶胶污染严重。OC在PM _2.5中占18.6%, EC占2.9%, 这表明碳气溶胶是太原大气细粒子污染控制的关键组分。在太原市冬季, 采暖燃烧的煤是OC和EC的主要贡献源, 造成OC大大高于EC, 从而使OC/EC比值增大。各种气象条件对PM_2.5, OC, EC和OC/EC比值的变化都有不同程度的影响, 特别是大雾天气、相对湿度、风速和降雪是影响碳气溶胶浓度变化的重要因素。     

全球海表温度场中主要的年代际突变及其模态

用滑动t检验法对NOAA提供的改进扩展重建的全球海表温度场（1867～2005年）的年平均时间序列进行了年代际突变的定量检验。给出了几个年代际突变时期的时空分布，这些时期有:1894～1901年、1905～1909年、1920～1930年、1939～1945年、1954～1958年、1973～1979年和1994～1998年，并确定了全球海表温度年代际突变的时间，不仅发现了大家熟知的1924、1942和1976年左右的突变，还发现了1894、1907、1956年和最近的1997年的突变。分析表明，赤道太平洋和南太平洋是海温变化的敏感区的可能性较大，其次是北太平洋和南印度洋。用合成差分析得到了全球海表温度场的年代际模态的空间分布，1895～1906年和1908～1923年、1925～1941年和1943～1955年以及1977～1996年和1998～2005年这三对模态分别在大部分海域大体上存在较为明显的反位相结构，太平洋上各个时期均表现为PDO模态，只是强度和范围有所不同，大西洋的南北结构具有不对称性，增暖占主导地位。用滑动t检验法对PDO的年代际突变的信号进行了定量的检验，发现其年代际突变的时间依次为:1908、1924、1942、1956、1976和1997年，除了1894年的突变外，其余突变年份与上述全球海表温度场的年代际突变时间基本上是一致的，这说明PDO是全球海表温度场年代际突变的重要成员之一。假如存在1997年左右的突变，1998至今时段就是全球海表温度场一个新的年代际背景，就其年代际模态而言，目前的强度比1943～1955时段的年代际背景还要强；就PDO目前的强度来说， 与1909～1923和1957～1975这两个时段的强度大体相当。     

不同地区温度变化对缺血性心脑血管疾病影响的比较研究

本文综合探究了日平均气温、24h变温和气温日较差变化对缺血性心脑血管疾病发病人数的影响,采用分布滞后非线性模型(DLNM)与广义相加模型(GAM),分别探析了2015—2016年安徽省阜南县和贵州省锦屏县日平均气温、24h变温和气温日较差与缺血性心脑血管住院病人数的暴露—反应关系。结果表明:气温日较差大于15℃缺血性心脑血管疾病相对风险剧烈升高,并呈现明显的即时效应,且其相对风险随滞后日增加和气温日较差增加达到叠加效应的峰值。当24h内气温下降7℃以上,缺血性心脑血管疾病相对风险开始明显上升,下降10℃以上呈现显著的即时效应。统计分析发现,两县在春季达到上述阈值概率最高,因此缺血性心脑血管疾病住院人数也在春季达到峰值,特别是雨水至清明节气时段为两县住院人数共同最高峰时段;值得注意的是,地处西部的锦屏县夏季缺血性心脑血管疾病发病人数也较多。此外,降温过程与节气转换也是导致两县缺血性心脑血管疾病住院人数阶段性增多的主要天气与气候因素。     

热带平流层CO浓度准两年振荡的位相变化特征

利用2005~2014年10年的卫星微波临边探测仪（MLS）资料分析了热带平流层一氧化碳（CO）体积混合比的年际变率,发现热带平流层CO浓度的准两年振荡（QBO）在30 hPa高度附近存在明显的位相变化特征。大气化学气候模式模拟结果表明,热带平流层CO的准两年振荡信号是化学和动力过程共同作用的结果,而动力作用主要是QBO引起的次级经向环流引起的物质传输。化学和动力过程共同作用导致热带平流层CO浓度的垂直梯度在30 hPa高度处发生反转,进而产生一氧化碳QBO信号的位相变化。此外,化学气候模式模拟结果还表明,与CO有关的化学过程不但可以减弱一氧化碳QBO信号的振幅,还可以在热带30~10 hPa高度范围内造成一氧化碳QBO和纬向风QBO信号之间约3个月的时间差。     

江淮地区极端降水特征及其变化趋势的研究

利用1961~2011年江淮地区5~9月无缺测的71站逐日降水资料,做基于POT(Peaks-Over-Threshold)的广义Pareto分布(GPD),研究江淮地区极端降水的分布特征及其变化趋势。结果表明:(1)皖赣交界处阈值最大,西北和东南部较小,且江淮大部分地区阈值的线性趋势系数为正,其中湖北东部和江西北部的站点,趋势达0.8 mm(10 a)-1以上,并通过了显著性水平0.01的MK(Mann-Kendall)检验。(2)江淮地区中东部多存在连续性极端降水,因此文中采用基于极值指数的自动分串技术获得近似独立的极值样本。(3)尺度参数大值区位于江淮南部,西北、东南以及淮河以北较小,且线性趋势系数在大部分地区均表现为正值,表明出现降水极大值的概率增加。(4)皖赣鄂交界处是极端降水发生概率大值区,而西北、东南及安徽中部地区较小,且极端降水在大部分地区有增加的趋势,特别是在大别山附近及河南东部,2年和20年重现水平的趋势分别达6 mm(10 a)-1和20 mm(10 a)-1以上。     

中国3个典型城市气溶胶光学厚度地基观测及其MODIS气溶胶产品精度分析

利用中国太阳分光观测网的观测资料结合MODIS(中分辨率成像光谱仪)的气溶胶产品分析了北京、兰州、上海3个典型区域城市的气溶胶光学特性。结果表明:北京AOD(气溶胶光学厚度)年平均为0.41±0.35,春夏高,秋冬低,Angstrm波长指数α年平均为1.40±0.85表现为细模态粒子,MODIS的光学厚度为0.52±0.39与地面观测相关系数为0.91,存在系统性高估;兰州AOD年平均为0.55±0.21,夏季最低,秋冬较高,α年平均为0.95±0.20表现为粗模态粒子,MODIS光学厚度为0.43±0.21与地面观测相关系数仅为0.07,存在系统性低估;上海AOD年平均为0.55±0.21,无明显季节变化,α平均为1.03±0.25,MODIS光学厚度为0.74±0.30与地面观测相关系数为0.75,存在系统性高估。城市地理位置和复杂地表等原因造成反照率的不确定,MODIS气溶胶产品在这3个城市的反演效果仍有很大提升空间。     

ECMWF集合预报和确定性预报对淮河流域暴雨预报的对比分析

本文运用2012年5—9月欧洲中期天气预报中心(ECMWF)的集合预报系统(Ensemble Prediction System,EPS)和确定性模式(High-resolution Deterministic forecast,HDet)资料对比分析了淮河流域暴雨的预报效果。对于集合预报,主要对比了基于EPS的日降水量极端天气预报指数(Extreme Forecast Index,EFI),和改进的贝叶斯模型平均(Modified Bayesian Model Averaging,MBMA)法对降水的订正后概率。由于ROC(Relative Operating Characteristic)检验是与模式的系统性偏差无关的,所以选用ROC检验,对比了不同空报率下的TS评分,以及不同方法的相对经济价值。对比检验的结果显示,各时效预报MBMA预报效果最好,其次是HDet,EFI的预报效果最差,其中2 d内的预报HDet接近MBMA,随着预报时效的延长,MBMA相对于HDet和EFI的优势不断增强。在不同标准下确定三种方法对淮河流域暴雨预报的阈值,结果显示MBMA同样优于HDet,EFI预报效果最差。但MBMA的优势是通过增加预报偏差得到,如果将预报偏差限定为主观预报的1.37,此时MBMA的效果和HDet的效果接近。     

2003年江淮梅雨暴雨与湿位涡的关系

统计了2003年发生在江淮地区的梅雨暴雨，根据暴雨中心对流稳定度及降雨性质将暴雨分为4种类型。分析湿位涡与梅雨暴雨中的惯性不稳定、对称不稳定、对流不稳定的关系发现：第1类暴雨往往与对称不稳定有关，第2类暴雨与对流不稳定有关，且这两类暴雨高层多具有强惯性不稳定，降水相对较大；第3、第4类暴雨是稳定性降雨，高层一般不具备惯性不稳定，雨量一般较小。高层的惯性不稳定对降水的加强作用明显。     

南北涛动与南极涛动及北极涛动的相互作用

利用NCEP/NCAR再分析资料,分析了南北涛动（Interhemispheric Oscillation,IHO）与北极涛动（Arctic Oscillation,AO）和南极涛动（Antarctic Oscillation,AAO）的联系。分析表明：1）北极涛动（AO）、南极涛动（AAO）与全年各自半球中高纬度地表气压变化密切联系。其中,AO冬季强度最强,且在春季、冬季的影响范围大。而AAO对南半球中高纬的地表气压变动影响更为明显,其在夏季影响范围最大。2）南极涛动（AAO）与南北涛动（IHO）有很好的同期相关性,南极涛动可部分解释南北涛动的形成。IHO与AO存在不显著的负相关,南北半球中高纬大气运动具有相对独立性。3）南北涛动（IHO）与全球较大范围内的地面气压变化有关,而去除AAO信号后,夏季在南极地区原显著相关区显著减少,夏季AAO与IHO存在密切联系。4）南北涛动（IHO）主要与春季、秋季和冬季亚洲、欧洲北部地面气温关系密切。秋季最强,春季次之,冬季最弱。夏季IHO与全球地面气温没有较好的联系。亚欧大陆北部的热力作用可能部分地解释了南北涛动的形成。     

天津市区秋冬季大气气溶胶散射系数的变化特征

通过对天津市区2006年9月至2007年2月期间散射系数进行统计分析,得出天津市区秋冬季气溶胶散射系数特征：散射系数小时平均值变化范围在100～10000 Mm~（-1）,日变化呈典型双峰形,峰值出现在早6时和晚22时,散射系数分别为508.5和431.4 Mm。冬季散射系数要高于秋季。雾日、霾日和晴天时的平均散射系数分别为588.8,403.7和172.5Mm,雾日的散射系数最大,晴天的散射系数最小。细粒子PM_（2.5）浓度日变化与散射系数日变化曲线非常接近,两者呈正相关,相关系数达到0.78。出现大风扬沙天气时散射系数变化剧烈,PM_（10）浓度出现高值,而散射系数却降低,扬沙天气导致空气中的大粒子浓度增加,当PM_（10）质量浓度表现为高值时,散射系数并没有表现为高值。