气溶胶核化清除的化学效应──Ⅱ：动力学参数对云滴化学非均匀性的影响

运用已建立的气溶胶核化清除的物理化学模式，研究了云的动力学因子（如：气块上升速度、夹卷作用）对云滴化学非均匀性的影响。计算结果表明：较强烈的云发展（较大的气块上升速度）可加强由于气溶胶核化和云滴凝结增长造成的云滴化学的非均匀程度。夹卷作用抑制了云的发展，因而减弱了这种非均匀程度。夹卷作用同时也造成总体液态水中Ｓ（ＶＩ）、Ｈ＋等浓度的增加，在Ｓｍａｘ附近可达１个量级。如果考虑气溶胶粒子的夹卷，则可使气块内云滴污染物浓度随云滴大小的变化更加复杂化，如：不仅云滴污染物浓度随云滴大小而变化，即使对于相同大小的云滴之间，其污染物浓度也可相差很大。     

气溶胶核化清除的化学效应 II:动力学参数对云滴化学非均匀性的影响

运用已建立的气溶胶核化清除的物理化学模式，研究了云的动力学因子（如:气块上升速度、夹卷作用）对云滴化学非均匀性的影响。计算结果表明:较强烈的云发展（较大的气块上升速度）可加强由于气溶胶核化和云滴凝结增长造成的云滴化学的非均匀程度。夹卷作用抑制了云的发展，因而减弱了这种非均匀程度。夹卷作用同时也造成总体液态水中S(VI)、Ｈ+等浓度的增加，在Ｓｍａｘ附近可达１个量级。如果考虑气溶胶粒子的夹卷，则可使气块内云滴污染物浓度随云滴大小的变化更加复杂化，如:不仅云滴污染物浓度随云滴大小而变化，即使对于相同大小的云滴之间，其污染物浓度也可相差很大。     

南京北郊冬季大气气溶胶及其湿清除特征研究

利用WPS(宽范围颗粒粒径谱仪)、雨滴潜仪和雾滴谱仪测量了2007～2008年冬季南京北郊大气气溶胶数浓度谱分布和降水强度,分析了气溶胶粒子的分布特征以及气溶胶粒径与湿清除系数的关系.结果表明:气溶胶粒子具有明显的双峰型R变化特征,数浓度主要集中在0.02～O.2μm粒径范围内,受汽车尾气排放、混合层高度变化以及颗粒物水平输送的影响较大.降雨、降雪和雾过程都对气溶胶粒子有不同程度的清除,降雨和浓雾对核模态和粗模态的气溶胶粒子的清除能力显著,降雪对粒径小于0.03μm的气溶胶粒子的清除能力较强.     

梅雨对大气气溶胶粒子的清除

应用Wang等的水滴碰并粒子的碰并系数和滴谱资料,计算南京地区梅雨对气溶胶粒子的清除性能。结果为:(1)冲洗系数K(ap)与降水强度Ⅰ的关系为K(ap)=A(ap)Ⅰ~b(ap)。A(ap)在ap=0.2附近有极小值3.13×10~(-s),当ap=10μm时A(ap)增大到3.54×10~(-4)。指数b(ap)取值0.79—0.85(2)一次历时2—3小时的降水,冲洗掉ap<1.0μm的粒子百分之几至千分之几。但能冲洗ap>10μm粒子的90％以上。(3)谱平均碰并系数与降水强度有微弱的关系。雨强增大10倍,该系数增减1—10％,E取值在8.5×10~(-5)到9.6×10~(-1)之间,因粒子大小不同而异。     

气溶胶粒子的降水清除

讨论了雨滴在云下对气溶胶粒子的清除,考虑了气溶胶粒子和雨滴之间的碰并系数,雨滴谱以及气溶胶粒子谱对清除系数的影响。在０１＜ ｒ＜ １０ μｍ 范围内,利用不同的碰并系数表达式算得的降雨对该区间内气溶胶粒子的清除系数相差很大,但对总质量清除系数影响不大;雨滴谱的改变对总质量清除系数有很大影响;不同的气溶胶粒子谱对总质量清除也有一定影响。雨滴谱用Ｍａｒｓｈａｌｌ－ Ｐａｌｍ ｅｒ 分布;气溶胶粒子谱用Ｊｕｎｇｅ 分布ｎ（ｒ）＝ ａｒｂ 算得清除系数与雨强关系为Λ＝ ０５１Ｉ０７８,而气溶胶粒子谱改用三参数分布（ｒ）＝ ａｒｂｅ－ ｃｒ得到清除系数与雨强的关系为Λ＝ ０２５Ｉ０７７。     

积云的清除作用与其酸化的数值模拟

一维时变参数化积云模式与污染物浓度连续方程相结合，根据积云内外SO2和HNO3浓度、云水S(VI)浓度、H2O2和O3的氧化速率以及地面雨水S(VI)浓度的时空变化，分别讨论核化清除、液相氧化、云下气溶胶清除、碱性气溶胶、云外污染物的夹卷以及SO2初始分布等因子的重要性。     

黄山地区春夏季气溶胶离子组分及其对云微物理特征的影响

利用2009年5-8月在华东地区高山——黄山顶取得的气溶胶和云微物理参数观测资料以及同期气溶胶离子成分数据,结合多种化学组分气溶胶绝热气块分档云模式,研究了黄山地区多化学组分气溶胶对云凝结核和云微物理特征的影响.气团轨迹和气溶胶离子成分的分析结果表明,3种气团影响着黄山地区气溶胶的化学组分,即北方大陆气团气溶胶富含CaCO3,局地污染气团气溶胶以可水溶性无机盐((NH4)2SO4、NH4 NO3)为主,而变性混合海洋性气团气溶胶中NaCl较多.数值模拟结果显示,在气溶胶谱一定时,不同天气形势下黄山气溶胶的化学组分的差异会对云微物理特征产生不同的影响.同一上升速度下实际多组分气溶胶模拟的云滴数浓度大于纯硫酸铵,主要体现在云滴谱第1个峰值3.3 μm之前;气块上升速度低于0.7 m/s时,含有较多不可水溶物质的混合气溶胶对云滴数浓度的影响较大;上升速度大于0.7 m/s时,气块中可凝结水增多,海盐对云滴数浓度增加的效果更显著.多组分气溶胶模拟云滴谱较纯硫酸铵窄,其中,北方气团方案造成云滴谱变窄的程度高于混合气团方案;而模拟的云滴数目增多,造成云滴有效半径减小,云光学厚度和反照率增加,将会对暖云降水及辐射效应产生不同的影响.     

气溶胶的核化清除效率及其物理、化学因子

在Junge气溶胶谱分布的条件下,推导出气溶胶粒子的核化清除效率的近似公式。与分析解相比较,在一定范围内,数值计算结果与分析解相符。模式计算结果表明,夹卷的上升气块对于大陆和海洋性气溶胶粒子的核化清除效率,除了气溶胶谱分布以外,决定于以下的物理、化学因子:气溶胶化学成分、上升气块的夹卷率、水汽凝结的调节系数(accommodation coefficient)、云底温度等。      

大气化学研究进展——臭氧、气溶胶研究综述

大气化学是大气科学的一门新兴分支学科．早在100多年以前就已开始研究，但是真正发展则以1929年对大气臭氧的观测和对平流层臭氧光化学的理论研究为契机。现阶段大气化学的研究许多事实和现象还不清楚。尤其是关于一些大气微量成分的源、汇和时空分布，它们的迁移、输送和全球循环等问题，都需要进行更加深入广泛的观测和研究。     

Effect of Aerosol Particles on Orographic Clouds:Sensitivity to Autoconversion Schemes

Aerosol particles can serve as cloud condensation nuclei(CCN) to influence orographic clouds. Autoconversion,which describes the initial formation of raindrops from the collision of cloud droplets, is an important process for aerosol-cloud-precipitation systems. In this study, seven autoconversion schemes are used to investigate the impact of CCN on orographic warm-phase clouds. As the initial cloud droplet concentration is increased from 100 cm^-3 to 1000 cm^-3(to represent ...     

Measurement of Ambient,Interstitial, and Residual Aerosol Particles on a Mountaintop Site in Central Sweden using an Aerosol Mass Spectrometer and a CVI

The Aerodyne aerosol mass spectrometer (Q-AMS) was coupled with a counterflow virtual impactor (CVI) for the first time to measure cloud droplet residuals of warm tropospheric clouds on Mt. Åreskutan in central Sweden in July 2003. Operating the CVI in different operational modes generated mass concentration and species-resolved mass distribution data for non-refractory species of the ambient, interstitial, and residual aerosol. The ambient aerosol measurements revealed that the aerosol at the site was mainly influenced by long-range transport and regional photochemical generation of nitrate and organic aerosol components. Four different major air masses were identified for the time interval of the experiment. While two air masses that approached the site from northeastern Europe via Finland showed very similar aerosol composition, the other two air masses from polar regions and the British Islands had a significantly different composition. During cloud events the larger aerosol particles were found to be activated into cloud droplets. On a mass basis the activation cut-off diameter was approximately 150 nm for nitrate and organics dominated particles and 200 nm for sulfate dominated particles. Generally nitrate and organics were found to be activated into cloud droplets with higher efficiency than sulfate. While a significant fraction of the nitrate in ambient particles was organic nitrates or nitrogen-containing organic species, the nitrate found in the cloud droplet residuals was mainly ammonium nitrate. After passage of clouds the ambient aerosol size distribution had shifted to smaller particle sizes due to the predominantly activation of larger aerosol particles without a significant change in the relative composition of the ambient aerosol.     

云模式中气溶胶物理过程参数化方案研究概述

介绍了大气气溶胶的浓度、气溶胶的谱形等物理性质对云的微物理过程造成的影响以及目前云模式中常用到的一些气溶胶物理过程的体积水、分档等参数化方案,并评述了这些参数化方案各自的特点。提出了在设计气溶胶物理过程参数化方案时需要注意和有待解决的几个问题,建议在设计气溶胶-云相互作用的模式时,要根据不同的研究目的选择合适的参数化方案。     

北京地区对流层中上部云和气溶胶的激光雷达探测

介绍了近年来研制的一台多波长激光雷达及其探测对流层高云和气溶胶的实验,并依据探测结果重点分析了北京2000年1月至4月对流层上部云和气溶胶在532 nm波长的消光系数分布特征.结果表明:从6 km至11 km的气溶胶光学厚度值在0.0152至0.0284之间变化,均值为0.0192.从6 km至11 km的云光学厚度值在0.014至0.23之间变化.观测到的单层高云的厚度最大为6 km.4月6日,近年来最强的一次沙尘暴袭击北京.4月7日北京地区无可见云,激光雷达探测结果表明,从4 km至10 km高度范围内,存在一层厚度约为6 km的气溶胶粒子层,消光系数峰值处于8 km附近,比晴天无云时的消光系数值约大一个数量级.估计这是一层沙尘气溶胶,系由远距离输送至北京形成的.     

声波对气溶胶和云雾粒子聚并影响研究进展

声波对气溶胶和云雾粒子聚并的作用和影响是当今云雾物理和人工影响天气领域研究的前沿科学问题。已有研究表明：声聚并机制主要包括同向团聚机制、流体力学机制（包括共辐射压效应、共散射效应和声波尾流效应）和声致湍流机制等;气溶胶粒子在声场中的聚并现象是在多种声聚并机制共同作用下出现的;低频强声波在声聚并机制作用下会增加云雾滴粒子之间的相对运动,促进粒子间的碰并过程,对云雾滴生长和降水过程有显著的影响。但由于声波聚并过程的复杂性、实验条件的多样性和理论的局限性,使声聚并效率最高的最佳实验条件和参数配置依然具有很大的不确定性,需要进行大量实验与数值模拟的综合研究。今后应加强声聚并对云雾滴作用的云室和数值模拟研究,并开展声波对云雾过程和降水影响的野外综合观测试验评估,这对发展人工影响天气（如人工消雾、增雨等）新技术有重要的科学意义。     

重庆冬季大气气溶胶的物理、化学特征

利用2001—2002年重庆冬季大气气溶胶粒子观测资料，分析了气溶胶粒子的数浓度、质量浓度、谱分布、化学元素组成及其与气象因子的关系。结果表明，重庆冬季大气气溶胶数浓度与我国其他大城市处于同一水平，大于0．3μm气溶胶粒子的平均数浓度为225．3个／cm^3（最大337．8个／cm^3）；冷空气入侵和降水是局地气溶胶的主要清除机制，雾的存在可以显著地改变气溶胶数浓度的一般日变化规律；PM10占TSP（Total Suspended Particles，总悬浮颗粒物）质量浓度的60％～80％；人为污染元素S、zn、As、Ph等在细粒子中富集较高。     

Relationship between Droplet pH and Aerosol Dissolution Kinetics: Effect of Incorporated Aerosol Particles on Droplet pH during Cloud Processing

The effect of incorporated aerosols on droplet pH was investigated by dissolution experiments on various particle types. These experiments conducted in an open-flow system show that the pH changes induced by aerosol solubilisation last up to 30 min, in the range of a typical droplet lifetime. These pH changes depend upon the initial pH of the experiment, i.e., the pH at cloud condensation. In the pH range between 3 and 5, the pH varies the most when it is high, since the base agents leached from the particles are neutralised by the protons present in the aqueous phase. A relationship between the neutralising capacity of the aerosol (NCA), i.e., the amount of uncompensated base species, and the pH after neutralisation has been found. Other experiments show that the NCA is related to the aerosol composition: silicates present more or less pronounced NCA, whereas C graphite presents a negative NCA, i.e., an acidifying capacity. The aerosol composition can be modified during cloud evapocondensation, notably by the addition of sulphate or sulphuric acid to the aerosol surface. NCA modification with cloud processing is observed when the amount of dissolved acid is larger than the neutralising capacity of the aerosol, i.e., when the droplet pH is less than a compensation pH characteristic of the aerosol type.