硝酸盐氮氧稳定同位素分馏过程记录的海洋氮循环研究进展

海洋生态系统中的氮素生物地球化学循环主要是由微生物的代谢过程来驱动的,包括氮固定、氮同化、硝化以及反硝化和厌氧氨氧化过程,这些过程都伴随着不同程度的氮氧同位素的分馏,直接影响着海洋硝酸盐中的氮氧稳定同位素组成.因此,通过检测海洋硝酸盐中的氮氧稳定同位素信号,就可以捕捉到海洋中发生的具体氮素循环过程.细菌反硝化法是这一研究最有力的手段,通过细菌的作用把硝酸盐中记录的氮氧稳定同位素信号转化到N2O中,再通过痕量N2O的同位素质谱测定和分析,准确地反映海洋中发生的氮素转化过程.硝酸盐氮氧稳定同位素分馏过程为深入理解海洋氮循环提供了一个重要的工具,有力推动了海洋氮素生物地球化学的研究,在近10年来取得了重要进展.     

油藏原油微生物降解的氮同位素分馏效应

选取辽河油田冷东地区来自Es3烃源岩不同性质原油,测定氮同位素比值,试图分析生物降解过程中原油氮同位素的分馏作用,探讨含氮化合物组成的变化机理。正常原油与相应干酪根的氮同位素比值接近,δ15N分布在4.0‰左右。遭受生物降解的原油,氮同位素比值明显增加,δ15N接近或超过10.0‰。比较遭受不同程度微生物降解自然系列的原油,氮同位素比值的变化与降解程度相联系。微生物降解过程中发生氮同位素分馏作用这一事实暗示降解原油中含氮有机化合物在降解过程中参与了代谢。     

原油运移过程中的氮同位素分馏作用

辽河高升油田和塔里木轮南14井为实例，探索了原油横向和纵向运移过程中氮同位素的分馏作用，初步探讨了原油中含氮有机化合物的运移机制。在莲花油层中，原油沿横向运移约10km后，δ^15N值由12．80‰逐渐变化为11．07‰，下降了1.73‰。在轮南14井由下至上753m厚的五个油层中，原油δ^15N值由0.24‰逐渐变化到－2．92‰，下降了3．19‰。两个实例均表明，原油的运移过程会引起δ^15N值下降。     

地下水硝酸盐污染源解析及氮同位素分馏效应研究进展

地下水硝酸盐污染已成为世界范围内最严重的环境地质问题之一。全面并准确识别硝酸盐污染源,对地下水的有效管理及污染防治具有重要的指导意义。从地下水硝酸盐来源、同位素检测方法、污染源同位素特征、定量解析模型构建、硝酸盐主要转化过程及同位素分馏效应等方面进行总结,比较不同解析方法在硝酸盐溯源中的应用与发展,建议采用多学科、多方法相结合的方式,提高对硝酸盐污染源的全面理解。同位素富集系数是定量解析硝酸盐污染源的重要参数,在源解析过程中探讨硝酸盐转化及同位素分馏机制,能够更好地诠释地下水硝酸盐来源和迁移转化过程,提高源解析的准确性,为地下水硝酸盐污染的准确溯源与有效防治提供参考。     

植物碳同位素分馏作用与环境变化研究进展

在简述植物碳同位素与环境要素之间关系的基础上,介绍了植物碳同位素分馏机理和分馏模式,并综述了近年来利用植物碳同位素及其组成在研究环境变化方面的研究进展,同时对未来的研究作了展望。     

低温环境下Zn同位素分馏的若干重要过程

锌同位素是一种新的地球化学示踪剂,详细了解锌同位素分馏过程与机理是运用其解决科学问题的关键.本文对前人研究的吸附、沉淀、扩散、还原、生物过程中的锌同位素分馏研究结果进行了系统总结.在沉淀过程中.沉淀富集轻同位素;随着扩散距离增加,溶液Zn同位素组成变轻;还原生成的金属Zn富集轻同位素;在生物参与的Zn地球化学循环过程中,硅藻表面吸附重同位素,但生物本身优先利用轻同位素.     

低温环境下铁同位素分馏的若干重要过程

详细了解同位素分馏的过程与机理是运用稳定同位素体系解决科学问题的关键.本文对沉淀、溶解、吸附、氧化、还原、生物等过程中的Fe同位素分馏研究结果进行了系统总结.在沉淀过程中,优先沉淀轻同位素;在吸附过程中,Fe(Ⅲ)矿物优先吸附重同位素;氧化还原过程中,Fe的化合价越高,Fe同位素组成越重.     

湘南高温热液矿床中硼同位素组成及分馏作用研究

根据湘南高温地热区硼同位素研究，总结了硼同位素的分馏特征。湘南高温热液交代矿床硼酸盐矿物的σ^11B值均为负值（－1．34％～－13．28％）；不同蒸馏阶段获得样品的σ^11B值有较大差异，早期蒸馏硼产晚期蒸馏硼酸有较高的σ^11B值，晚期蒸发阶段样品的σ^11B值较早期阶段的σ^11B值低近40％，表明在热液交代过程中^11B较^10B活跃，优先进人流体相或蒸汽相；水岩作用中硼同位素分馏与硅化交代强度成正相关关系，并且是硅置换^11B，造成岩石亏损^11B，而呈现低的σ^11B值；水化反应中硼被吸入，并优先吸入^11B，导致蚀变岩中σ^11B升高。研究认为，硼同位素分馏特征可以用于分析成矿流体演化及水岩作用性质，而不限于分析成矿物质来源。     

有机碳同位素示踪古环境变化研究

对有机碳同位素示踪环境变化的原理、研究对象、取得的进展和存在的问题等进行了详细研究，认识到C～H键比C-O键有利于富集^12C，从而导致生物或有机碳δ^13C为极低的负值，使有机碳与无机碳之间存在显著的碳同位素差异。光合作用类型的不同使植物分为C3，C4和CAM3种类群，并导致不同类群的植物具有不同的碳同位素组成，C3植物δ^13C=-20‰～-32‰，平均-28‰，而C4植物δ^13C=-9‰～-17‰，平均-14‰。气候环境的差异影响了光合作用的类型和强度，使不同环境的植物类群特征不同，不仅造成植物组合的碳同位素组成不同，而且导致不同食性的动物牙齿等化石的碳同位素组成的差异，甚至相应的无机碳同位素的变化，因此生物链及其衍生物的碳同位素研究也就成为反演某一地区或某一时期气候环境的有效手段。被作为研究对象的地质记录可分为有机和无机两类，有机类主要包括树轮等植物化石、牙齿等动物化石、煤等陆相沉积有机质、海相沉积有机质、土壤(前者的衍生物)，这些研究对象分别适合于目的不同的环境研究，并获得了较好的效果。进而发现有机碳同位素在研究重大生物灭绝事件、C4植物起源、地球早期生命起源、地外生命存在与否、矿产资源形成时的有机质作用等问题上将有重要作为。     

低温环境下铜同位素分馏的若干重要过程

Cu同位素是一种新的地球化学示踪剂.正确运用这一同位素示踪技术的前提是对其同位素分馏机理和过程有足够的认识.本文报道了室温下CuSO4·5H2O结晶过程产生分馏的实验结果,并系统地总结了低温条件下Cu同位素分馏的一些重要过程,其中包括沉淀过程、还原过程、吸附过程、生物过程等.     

贵州红枫湖硫酸盐来源及循环过程的硫同位素地球化学研究

红枫湖是云贵高原上一个中等富营养化的季节性厌氧湖泊。对红枫湖流域湖水及其入湖河流河水一年内四个季节的水体硫酸盐硫同位素组成进行了系统研究,结果表明,红枫湖湖水硫酸盐的δ^34S值介于-8．7‰-4．9‰之间,平均-6．8‰,入湖河流的δ^34S值变化范围为-14．7‰-＋0．8‰。湖水的硫同位素组成主要受煤以及大气降水的控制,硫化物和蒸发岩的贡献较小。全年内湖水的δ^34S值季节性变化明显,表现为夏季〉秋季〉冬季、春季的特征,反映了大气降水对湖水硫酸盐贡献的季节性差异。此外,湖水垂直剖面上呈现出明显的季节性差异,冬季、春季湖水的剖面上下δ^34S值几乎没有变化,而夏季、秋季湖水表层和底层相对较高,呈规律性变化,这与湖水冬季混合、夏季分层的特点有关;夏季湖水分层期间雨水在湖泊表层的滞留,以及湖泊底层的硫酸盐细菌还原等相关生物地球化学过程是水体垂直剖面上δ^34S值规律性变化的主要原因。     

环境氮同位素方法示踪石家庄市地下水中硝酸盐来源

石家庄市地下水中硝酸盐含量呈上升趋势，水中硝酸盐含量分布范围为（0.4-96.0）×10-6，均值28.4×10-6，其δ15N值分布范围+6.1‰—+8.4‰，在地下水水位降落漏斗中心区（面积约8km2）δ15N值大于+9.6‰，表明有来自动物粪例的污染，其余地区水中硝酸盐的δ15N值介于+6.1‰—8.4‰之间，均值+6.9‰，表明该硝酸盐来自土壤有机氮     

黑色岩系中硒同位素分馏及示踪意义初步研究

20世纪60年代,Krouse等(1960)利用气体同位素质谱法首次建立了硒同位素测试技术,公布了天然样品中82Se/76Se具有15‰的同位素分馏.     

贵州阿哈湖物质循环过程中的铁同位素地球化学及其指示意义

使用AGMP-1氯化物型阴离子交换树脂(100--200目)对夏季贵州阿哈湖流域水体悬浮颗粒物等样品进行了化学分离,并在多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)上进行了铁同位素分析.分析结果表明,夏季阿哈湖湖水分层期间湖水悬浮颗粒物及各端员环境样品的铁同位素组成变化较大:湖水悬浮颗粒物的δ56Fe为负值,分布范围为-1.36‰～-0.10‰之间;各支流河水悬浮颗粒物的铁同位素组成在-0.88‰～-0.16‰之间;大气颗粒物的平均铁同位素组成为 0.06‰±0.02‰;而未经化学清洗的浮游藻类的铁同位素组成为 0.08‰.对比研究表明,湖水悬浮颗粒物的铁同位素组成不仅受各输入端员的影响,湖泊内部复杂的生物地球化学过程也对颗粒物的铁同位素组成产生了重要影响.陆源输入的颗粒有机结合态铁使得湖泊表层悬浮颗粒物的铁同位素组成偏低,而大气沉降颗粒物和湖泊表层的浮游藻类整体上对铁同位素组成的影响并不显著."ferrous wheel"铁循环对于氧化还原界面附近水层中铁同位素的重分配起到了主要的控制和影响作用.δ56Fe值与Fe/A1呈现良好的负相关关系,也显示出活性铁的循环迁移是造成氧化还原界面附近水层中悬浮颗粒物的铁同位素组成变化的重要原因,表明铁同位素与Fe/A1可能可以作为表征水体生物地球化学环境的良好指标.     

生物气CO2还原途径中碳同位素分馏作用研究及应用

地质历史中,CO2/H2还原产甲烷作用对生物气的形成具有十分重要的意义。中国柴达木盆地第四系生物气主要为CO2/H2还原型生物气。笔者以CO2/H2还原生气理论为指导,进行不同初始碳同位素值和不同赋存状态碳源的生物模拟实验,研究CO2/H2还原产气过程中发生的碳同位素分馏作用。实验结果表明,产物中δ13CH4值与底物的δ13C值呈很好的正相关关系;在反应母质过量的情况下,碳源的赋存状态可以影响产物甲烷的碳同位素组成。以游离形式CO2还原产生的甲烷δ13C值,相对于以HCO3-、CO23-离子形式产生的甲烷δ13C值轻。通过柴达木盆地东部第四系生物气田实例分析,探讨了该区生物气的主要底物CO2的来源及赋存状态,对评价盆地生物气资源和有利勘探区预测有重要的参考价值。     

矿山环境地表水系的硫同位素研究——以贵州赫章后河为例

为更好地了解矿山环境中元素迁移释放的地球化学过程,本文研究了赫章后河地表水系硫酸根和沉积物中的硫同位素组成。结果发现,水体和沉积物中硫同位素组成差异较大,不同水体中SO42-的浓度与δ34S值之间有较好的相关性,主河道水体和沉积物中的硫主要来自矿业活动的释放。水体中硫同位素组成不仅能反映水体的受污染情况和污染水体的扩散范围,还能反映沉积物中硫化物氧化作用的地球化学过程。     

新世纪国际环境矿物学研究的现状与进展——第18届国际矿物学大会环境矿物学研究综述

新世纪的首届国际矿物学大会于 2 0 0 2年 9月在英国爱丁堡举行。继上届首次增设环境矿物学专题后 ,环境矿物学问题成为本届大会的一个重要论题 ,提交论文的数量和质量都有了明显提高。会议收录了 2 3个国家 (上届 14个国家 )的环境矿物学方面论文 91篇 (上届 32篇 ) ,提交论文较多的国家有英国 (2 3篇 )、美国、意大利 (各 9篇 )、日本 (7篇 )和中国(5篇 )等。论文主要分为 4个主题 ,分别是矿物与微生物的相互作用 (6篇 )、生物矿化作用与有机成因矿物 (18篇 )、环境矿物与人类健康 (2 8篇 )及矿物学和污染地球化学 (39篇 )。1　矿物与微生…     

渤海沉积物中甲烷氧化速率及同位素分馏规律研究

渤海蕴藏着大量的油气资源,其主要成分是温室气体甲烷,自然环境下或人为因素的影响会引起其泄露与迁移,对环境造成负面的影响。但是,泄露与迁移过程中微生物会氧化绝大部分甲烷,而不同的环境条件会影响氧化过程中的速率及碳同位素分馏过程。为了更好地认识渤海沉积物中甲烷氧化规律和同位素分馏规律以及为进一步研究此区域的甲烷氧化提供参考,本文选取渤海沉积物作为进行实验室模拟降解实验原料,借助气相色谱和气相色谱-同位素比值质谱仪测定渤海沉积物中的甲烷氧化速率,确定了甲烷氧化碳同位素分馏系数ε。结果表明:渤海沉积物中甲烷氧化作用以好氧氧化占主导,氧化温度和气体流速是影响甲烷氧化速率的主要因素。在连续培养的模式下,当温度由28℃降至15℃时,甲烷的平均氧化速率降低60%±10%,即温度越低越不利于甲烷氧化作用的发生。而气体流速由50μL/min增加至150μL/min时,甲烷的平均氧化速率增加90%±10%,即增加气体流速有利于氧化反应速率的提高。实验还发现,甲烷碳、氢同位素的分馏效应主要受氧化温度制约,分馏程度与温度呈正相关。实验结论认为温度是影响甲烷氧化速率和同位素分馏规律的重要因素。     

碳酸钙同质多象转变过程中氧同位素分馏的实验研究

本文通过“一步法”和“两步法”的“附晶生长法”分别合成了碳酸钙矿物，对其进行了同质多象转变过程中的氧同位素分馏行为的研究。同时通过真空条件下的同质多象转变实验，对文石和方解石的酸分馏系数的差异进行了实验验证。结果发现：①在50℃和70℃下，如果文石与水之间的氧同位素分馏未达到平衡，由母体文石经过同质多象转变生成的次生方解石完全继承的母体矿物的氧同位素组成。如果文石与水之间的氧同位素分馏达到平衡，由互过同质多象转变生成的次生方解石部分继承母体文石的氧同位素组成，并且次生方解石相对于母体文石富集^18O。②在0℃和25℃下，“一步法”的“附晶生长法”的实验结果表明，由六方方解石经过同质多象转变生成的次生方解石也完全继承母体矿物的氧同位素组成，并且在该温度下，矿物与水之间的氧同位素分馏与温度无关。