NOx与NMHC的变化对O3 生成量的影响

利用LLA-C光化学反应机制,在NOx体积分数φ变化范围很广（1.75～350.0,单位为10-9,以下同）的条件下,选择18种NMHC与NOx的体积分数比（2.0～200.0）模拟分析在什么条件下NMHC的改变对臭氧生成量不大敏感而主要依赖于NOx的大小,同时给出相应条件下OH模拟值的变化。结果表明,OH峰值均出现在φ(NMHC/NOx)≈8.0。所找条件是φ(NOx)≤50.0时要求φ(NMHC/NOx)≥60.0;φ(NOx)>50.0时需要8.0≤φ(NMHC/NOx)≤28.0。相应O3生成量的最大误差小于20%。该条件正适合我国典型污染城市当前φ(NOx)水平和φ(NMHC/NOx)范围,可用于我国区域尺度空气质量模拟。与实测资料的对比还有待进一步开展。     

应用查表法模拟区域对流层O3、Nox分布和演化的研究

应用STEM-II气相光化学模式探讨了影响对流层O3、NOx气相光化学转化率的各物理、化学因子。表明在我国多数地区光化学污染物特征(NMHC/NOx较高)下,光辐射强度、温度、初始O3浓度和NOx浓度是影响O3、NOx气相光化学转化率的主要因子。将以上因子分档组合,计算并建立了各种情况下O3、NOx气相光化学转化率的查算表,并将之用于模拟区域O3、NOx的演化和分布。结果表明,与光化学模式直接耦合计算法相比,该方法既能显著缩短计算时间,又能基本反映大气化学反应的非线性过程,并与直接耦合法符合得较好。     

区域性光化学模式与LLA-C机制的模拟性能比较

以LLA-C机制为基准,在[NOx]比率分别为1.79、7.14、28.6条件下测试了区域性光化学模式（ROS）的模拟性能。结果表明ROS模式在上述三种初值条件下均能从总体趋势上给出与LLA-C机制相似的结果,但只有当非甲烷烃浓度较高（[NMHC]/[NOx]>12）时ROS模式模拟值与LLA-C机制预测值比较接近。在这种条件下,ROS模型对OH的预测值有待改进。我国大气中相当高的[NMHC]/[NOx]比率说明ROS模式用于全国范围内的空气质量趋势模拟是可行的。     

区域性光化学模式与LLA-C机制的模拟性能比较

以 Ｌ Ｌ Ａ－ Ｃ 机制为基准,在［ Ｎ Ｍ Ｈ Ｃ］／［ Ｎ Ｏ＃ － ｘ］ 比率分别为１７９ 、７１４ 、２８６ 条件下测试了区域性光化学模式（ Ｒ Ｏ Ｓ） 的模拟性能。结果表明 Ｒ Ｏ Ｓ 模式在上述三种初值条件下均能从总体趋势上给出与 Ｌ Ｌ Ａ － Ｃ 机制相似的结果, 但只有当非甲烷烃浓度较高（［ Ｎ Ｍ Ｈ Ｃ］／［ Ｎ Ｏｘ］ ＞ １２） 时 Ｒ Ｏ Ｓ 模式模拟值与 Ｌ Ｌ Ａ－ Ｃ 机制预测值比较接近。在这种条件下, Ｒ Ｏ Ｓ 模型对 Ｏ Ｈ 的预测值有待改进。我国大气中相当高的［ Ｎ Ｍ Ｈ Ｃ］／［ Ｎ Ｏｘ］ 比率说明 Ｒ Ｏ Ｓ 模式用于全国范围内的空气质量趋势模拟是可行的。     

深对流云输送对于对流层O3、NOx在分析的作用

利用一个冰雹云模式与云化学输送模块耦合而成的三维对流云化学／输送模式, 研究对流云对重要的大气污染物臭氧 （Ｏ３）、氮氧化物 （ＮＯｘ, 包括ＮＯ 和ＮＯ２） 的输送作用。模式较好地体现了一个单体积云的发展过程及其特征。云化学／输送模式的结果表明, 云内强烈的垂直输送能在３０ ｍ ｉｎ 左右, 把低层低体积分数的Ｏ３和高体积分数的ＮＯ２快速、有效地输送到对流层的上部, 造成化学物种的再分布。而在云顶附近, 由于对流穿透了对流层的顶部,造成了上层高体积分数Ｏ３的向下侵入,说明云的对流活动除了能把边界层内的污染物向上输送, 其夹卷作用还可以造成平流层和对流层化学物质的交换。     

应用查表法模拟区域对流层O3、Nox分布和演化的研究

应用STEM-II气相光化学模式探讨了影响对流层O3、NOx气相光化学转化率的各物理、化学因子。表明在我国多数地区光化学污染物特征(NMHC/NOx较高)下，光辐射强度、温度、初始O3浓度和NOx浓度是影响O3、NOx气相光化学转化率的主要因子。将以上因子分档组合，计算并建立了各种情况下O3、NOx气相光化学转化率的查算表，并将之用于模拟区域O3、NOx的演化和分布。结果表明，与光化学模式直接耦合计算法相比，该方法既能显著缩短计算时间，又能基本反映大气化学反应的非线性过程，并与直接耦合法符合得较好。     

区域化学输送模式中NOx和O3源示踪法的引入

发展了化学输送模式中氮氧化合物(NOx)和臭氧(O3)的一种源示踪方法,对这种示踪法及其应用模式作了详细介绍,并结合臭氧光化学反应机理的分析描述了NOx和O3示踪物浓度方程的推导过程。将这种示踪法引用到区域化学输送模式中,并以太原和石家庄地表NOx人为排放产生的活性氮化物和臭氧为例,演示了污染物向北京的输送过程,模拟的O3,NOx和NOz示踪物浓度时空分布与O3,NOx和NOz在大气中的衰减尺度分析一致,表明该示踪法是一种有效的研究区域氮氧化物以及臭氧来源和输送转化过程的方法。个例模拟分析结果显示:太原和石家庄的地表人为排放产生的NOx本身并不能输送到北京,但通过它们产生的O3和HNO3可以输送到北京,对北京地表附近大气污染造成影响。     

新冠疫情影响下全球对流层臭氧变化特征研究进展

自2020年新冠疫情(COVID-19)爆发以来,各地进行了不同程度的人员流动限制或封控,致使全球范围内氮氧化物(NO_x)、二氧化硫(SO₂)、一氧化氮(CO)、细颗粒物(PM2.5)等大气污染物浓度均大幅度降低,而作为二次污染物的臭氧(O₃)在各地区却表现出复杂的变化特征,成为研究热点。本研究总结了近两年该方向的研究成果,阐明了COVID-19期间对流层O₃及其前体物的变化特征、变化机制及其可能存在的潜在环境效应。COVID-19严控期,全球人为NO_x排放下量降了至少15%,特别是高人为活动影响区,下降了18%～25%,部分高污染地区(挥发性有机物敏感区)近地层NO_x的减少量达50%以上。NO_x的减少导致NO对O₃的滴定作用减弱,使得该类高污染地区O₃增加(10%～50%)。而偏远地区及自由对流层O₃主要受NO_x控制,NO_x...     

NOx的准两年周期变化及其与臭氧准两年周期振荡的关系Ⅰ.资料分析

利用1992～2000年HALOE的观测资料,分析了平流层NPx(这里是指NO和NO2)混合比的垂直经向分布结构、季节变化和年际变化,并与O3混合比的年际变化进行比较.结果表明:(1)在各纬度平流层NOx混合比的垂直结构基本相似,从平流层下层向上随高度增加,分别在1～2hPa(NO)和5～10 hPa(NO2)达到极大值,再向上NOx混合比随高度减小.另外,NO混合比在1.0×l0-5hPa高度附近还有一个极值区.在平流层下层,它们的极值区下方,NOx混合比基本从热带向两极增大.NO混合比在平流层位于1～2 hPa之间有一个高值区,在1.0×10-5hPa附近还有一个更大的极值.而NO2只有一个浓度高值区,位置在5～10 hPa.(2)NOx混合比在中低纬的高度分布和经向分布上都存在准两年周期振荡(简称QBO).NO2的QBO较NO更明显,赤道上空的NOx的QBO最明显,北半球NOx的QBO较南半球更明显,而20～5hPa的NOx的QBO又较其他气层更明显.(3)在热带30 km以上,NOx的QBO与O3混合比的QBO位相相反;而中纬地区及30 km以下的热带,它们有一个位相差,但不完全相反.     

飞机排放的NOx对中国地区NOx和臭氧的影响

根据2000年亚音速飞机排放的NO_x,利用三维全球化学输送模式(OSLOCTM2)研究亚音速飞机排放的NO_x对中国地区NO_x和臭氧的影响。模式结果表明:亚音速飞机排放的NO_x明显地影响中国北方地区,在1月份,250hPa高度NO_x的浓度增加大约50pptv,最大的相对变化为60％;在4月份,250hPa高度臭氧增加8ppbv,相对变化为5％。NO_x的增加主要是由于输送过程引起的,但臭氧的增加则是化学过程生成的结果。由于中国地区亚音速飞机排放的NO_x造成的NO_x的增加不超过10pptv,而且臭氧增加小于0.4ppbv。即使中国地区亚音速飞机排放的NO_x增加一倍,这个影响仍然比较小。     

Smog Chamber Study on the Ozone Formation Potential of Acetaldehyde

Acetaldehyde is one of the important VOC species of O3 precursors in the atmospheric environment. The influences of relative humidity (RH) and initial VOC/NOx ratio (RCN) on the formation of O3 are studied in smog chamber experiments, and the MCM v3.3.1 mechanism of acetaldehyde is modified based on the experimental results. In low-RH conditions (RH= 11.6％±1.1％), the O3 concentration at 6 h increases first and then decreases with the increase of RCN, and the RCN at the inflection point of O3 concentrations is 3.2. In high-RH experiments (RH = 78.8％±1.0％), variation of the O3 concentration at 6 h with RCN is similar to that in low-RH experiments, but the RCN at the inflection point is 2.8. RH has no significant effect on the O3 concentrations under low RCN (< 3), whereas it has a negative effect under high RCN (> 3). Compared with the experimental results, original MCM v3.3.1 greatly underestimates the O3 concentrations. Addition of both the photolysis process of peroxyacetyl nitrate and the photolysis process of HNO3 on the reactor surface into the original MCM can reduce the difference between the simulated O3 concentrations and the experimental results at 6 h from 24％-35％ and 17％-49％ to 6％-26％ and 10％-42％ under low- and high-RH conditions, respectively. The maximum incremental reactivity (MIR) of acetaldehyde simulated with the modified MCM is 4.0 ppb ppb-1 without considering the effect of other VOCs.     

Modeling of Regional High Ozone Episode Observed at Two Mountain Sites (Mt. Tai and Huang) in East China

A high O₃ episode was observed during 23–25 May 2004 at two high-mountain sites reflecting the regional pattern of air pollutants over East China. This episode lasted about three days with the maximum hourly O₃ mixing ratios reaching 111 and 114 ppbv at Mt. Tai and Huang, respectively. Backward trajectories and meteorological analysis indicated that regional transport, associated with a weak high pressure system over the East China Sea, might play an important role in the formation of this high ozone episode. The nested air quality prediction modeling system (NAQPMS) was applied to investigate the formation and evolution of this high O₃ event. The comparison of model results with observations showed that NAQPMS successfully reproduced the main observed patterns of O₃ and meteorological parameters during the simulated period. The model results with emission over the Yangtze Delta and the East Central China switched on/off clearly showed that ozone and its precursors transported from the Yangtze Delta and the East Central China enhanced the high ozone episode at two sites, with a contribution of 20%–50% during the episode. In addition, based on process analysis with the model, chemical production and regional transport appeared to be the main causes of high ozone episode involving a large amount of high-ozone air masses and precursors transported from the surrounding areas. The horizontal transport is more active during the period of high ozone episode than that during the non-episode at Mt. Tai as well as Mt. Huang.     

Effects of long-range transport on atmospheric trace constituents at the baseline station tenerife (Canary Islands)

First results of baseline observations from the new BAPMoN station Tenerife give information about the atmospheric background in this latitude of about 25° N in the North Atlantic. The influence of the meridional exchange with the northern part of the hemisphere as well as transport from the African continent is evident. Changes of air mass are strongly reflected in the concentration records of carbon dioxide, methane, and ozone depending on the seasonal and meridional distribution of these components. Transport of Sahara dust results in an increase of optical thickness and an ozone depletion. According to the seasonal frequency of characteristic transport conditions, these influences are reflected in the annual cycle of the records.