区域性光化学模式与LLA-C机制的模拟性能比较

以 Ｌ Ｌ Ａ－ Ｃ 机制为基准,在［ Ｎ Ｍ Ｈ Ｃ］／［ Ｎ Ｏ＃ － ｘ］ 比率分别为１７９ 、７１４ 、２８６ 条件下测试了区域性光化学模式（ Ｒ Ｏ Ｓ） 的模拟性能。结果表明 Ｒ Ｏ Ｓ 模式在上述三种初值条件下均能从总体趋势上给出与 Ｌ Ｌ Ａ － Ｃ 机制相似的结果, 但只有当非甲烷烃浓度较高（［ Ｎ Ｍ Ｈ Ｃ］／［ Ｎ Ｏｘ］ ＞ １２） 时 Ｒ Ｏ Ｓ 模式模拟值与 Ｌ Ｌ Ａ－ Ｃ 机制预测值比较接近。在这种条件下, Ｒ Ｏ Ｓ 模型对 Ｏ Ｈ 的预测值有待改进。我国大气中相当高的［ Ｎ Ｍ Ｈ Ｃ］／［ Ｎ Ｏｘ］ 比率说明 Ｒ Ｏ Ｓ 模式用于全国范围内的空气质量趋势模拟是可行的。     

非甲烷碳氢化合物的光化学臭氧生成潜势的数值模拟研究

应用大气光学模式研究了不同ＮＭＨＣ／ＮＯｘ比值时,各ＮＭＨＣ物种的光化学臭氧生成潜势指数（Ｉｐｏｃｐ值）,探讨了在较高ＮＭＨＣ／ＮＯｘ比值时,各ＮＭＨＣ物种Ｉｐｏｃｐ值随时间的变化规律。结果表明：不同结构、种类的ＮＭＨＣ对光化学臭氧贡献有很大差异;各ＮＭＨＣ物种的Ｉｐｏｃｐ值随ＮＭＨＣ／ＮＯｘ比值、,光化学反应的时间尺度变化而系统性地变化。ＮＯｘ烯烃、芳烃和醛类的活性高寿命短,输送距离有限,主要表     

柴油发动机颗粒排放物分析及来源解析

针对上海柴油机股份有限公司生产的各类型柴油机,按十三工况法采集颗粒物样品．采用离子色谱法对１０种常规无机离子（Ｎａ＋、Ｋ＋、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋、ＮＨ４＋、ＳＯ４２－、ＮＯ２－、ＮＯ３－、Ｆ－、Ｃｌ－）的含量进行了检测．检测结果表明,硫酸根离子的质量分数普遍偏高,为９２５２％ ～１３９８９％．Ｎ系阴离子的排放变化趋势与气体污染物ＮＯｘ的比排放趋势基本相同．利用气质联用中的全扫描方式分别检测了柴油机排气微粒ＳＯＦ（ＳｏｌｕｂｌｅＯｒ ｇａｎｉｃＦｒａｃｔｉｏｎ）组分,对照柴油组分分析了颗粒物组分的来源．柴油机排气颗粒物中ＳＯＦ的最大组分为烷烃,质量分数为６０５％且大部分为直链烷烃;其次是酚类、酯类、醇类及其衍生物,质量分数为２５２％,此外还有部分芳香烃,质量分数为１４３％,主要为萘族和菲族芳香烃,来源于未燃柴油．     

深对流云输送对于对流层O3、NOx在分析的作用

利用一个冰雹云模式与云化学输送模块耦合而成的三维对流云化学／输送模式, 研究对流云对重要的大气污染物臭氧 （Ｏ３）、氮氧化物 （ＮＯｘ, 包括ＮＯ 和ＮＯ２） 的输送作用。模式较好地体现了一个单体积云的发展过程及其特征。云化学／输送模式的结果表明, 云内强烈的垂直输送能在３０ ｍ ｉｎ 左右, 把低层低体积分数的Ｏ３和高体积分数的ＮＯ２快速、有效地输送到对流层的上部, 造成化学物种的再分布。而在云顶附近, 由于对流穿透了对流层的顶部,造成了上层高体积分数Ｏ３的向下侵入,说明云的对流活动除了能把边界层内的污染物向上输送, 其夹卷作用还可以造成平流层和对流层化学物质的交换。     

从雨云7号TOMS资料推算出臭氧总量变化趋势

雨云７号卫星上的臭氧总量测绘分光仪（ＴＯＭＳ），１１年多以来一直测量着全球臭氧柱总量。最近在资料分析上加以改进，得到一种用以确定并消除定标飘移的技术，使记录尽头处的资料相对于记录开头的资料来说可精确到±１．３％（２σ）。由ＴＯＭＳ总臭氧资料时间序列已拟合得出一个统计模式，其中包括季节变化项、线性趋势项、准２年振荡（ＱＢＯ）项、太阳活动周项以及二阶自回归噪音项。就这个统计模式拟合于６５°Ｎ到６５°Ｓ纬圈之间平均的ＴＯＭＳ资料来看，所得到的线性趋势项为－０．２６±０．１４％／年，即从１９７８年１１月到１９９０年５月共１１．６年中变化－３％。这种变化趋势在赤道近于零（０．０００２±０．２％／年），向两极增加。在５０°Ｎ年平均趋势为－０．５±０．２１％／年。在这１１．６年期间５０°Ｎ的趋势，表现出强烈的季节变化，在冬季和初春（即２、３月份）大于－０．８％／年，在夏季（７、８月份）约为－０．２％／年。     

瓶采样技术在瓦里关大气本底监测中的应用

利用美国ＮＯＡＡ／ＣＭＤＬ提供的ＭＡＫＳ采样器在青藏高原洁净地区瓦里关山进行现场实际空气的采集,并对ＮＯＡＡ／ＣＭＤＬ反馈的１９９４年到１９９７年空气样品测时结果进行分析,表明：（１）在同一采样过程中采集的两个采样瓶间二氧化碳浓度偏差≤０．３ｐｐｍ的占８０．１％、一氧化碳浓度偏差≤５．０ｐｐｂ的占９４．９％、甲烷浓度偏差≤ｐｐｂ的占９２．９％;（２）人为因素、采样条件等对二氧化碳浓度的影响要大于对     

西太平洋暖池区的海气通量及整体交换系数

根据西太平洋海域弱风、高温、潮湿的大气状态特征,提出了在光滑面存在粘性副层气流中的廓线的层结订正方案。用此模式对西太平洋暖池区ＴＯＧＡＣＯＡＲＥＩＯＰ期间,在向阳红５号船（２°Ｓ,１５４°Ｅ）获取的海面风、温、湿梯度资料进行了处理。计算结果显示西太平洋暖池区贴水层气流中不稳定层结占５０％－８０％,其中很不稳定的占１０．３％;该海区海气通量和整体交换系数受层结影响远大于受风速的影响;海气通量和整体交换系数随不稳定程度增加而增大,在相同风速下量值可相差４倍以上;其变化范围为０．３×１０－３—３．２×１０－３。由此可见,层结的影响使它们的变化大于其它海区的结果。在ｕ１０＝０－１０ｍ／ｓ范围内,中性化整体交换系数平均为ＣＤＮ＝１．２×１０－３,ＣＨＮ＝１．１４×１０－３,ＣＥＮ＝１．１９×１０－３,与Ｌａｒｇｅ和Ｐｏｎｄ（１９８１,１９８２）不稳定条件的研究结果相差无几。     

对流边界层中的一个双高斯型PDF扩散模式

对流边界层（ＣＢＬ）中的污染扩散是非高斯型的。本文在下列三个假设下建立了双高斯型几率分布函数（ＰＤＦ）模式：１．对流边界层任一确定高度铅直速度Ｗ的几率分布函数ｐｗ由两个高斯分布迭加而成；２．从污染源释放的粒子具有源高的铅直速度几率分布，且其轨迹是线性的；３．粒子在地面的反射为全反射，在混合层高度Ｚｉ为全反射或有部分吸收。然后分析了三个高度上铅直速度Ｗ的一些统计特征量，比较了由ＰＤＦ模式计算的横风向积分浓度和Ｌａｍｂ的数值模拟［１－３］，Ｄｅａｒｄｏｒｆｆ的水槽模拟［４－６］结果，并用美国ＣＯＮＤＯＲＳ计划的外场试验资料［７］对ＰＤＦ模式进行了验证，结果均相当一致。     

60～70oS臭氧总量的QBO和ENSO信号

本文利用Ｎｉｍｂｕｓ－７上搭载的臭氧总量观测光谱仪（ＴＯＭＳ）得到的６０～７０ｏＳ纬圈中臭氧总量资料,分析研究了该地区臭氧总量准两年振荡（ＱＢＯ）和ＥＮＳＯ信号的纬向分布,指出在该纬圈臭氧总量的长期变化中包含着的ＱＢＯ和ＥＮＳＯ信号。同时,本文还分析研究了沿纬圈分布的大气臭氧总量季节变化和长期变化趋势,指出在该纬圈各个季节中臭氧总量呈下降趋势,以６０～１００ｏＷ十月份的下降最大,达到－９．３ＤＵ／ａ。研究同时表明：臭氧总量季节变化、长期变化趋势、以及ＱＢＯ信号的纬向分布都在西南极上空出现异常。本文对此进行了讨论,认为这是西南极海陆分布调整大气环流及大气波动造成对臭氧总量分布和变化的影响     

国家自然科学基金49392700课题提供的臭氧资料和部分研究模式介绍

大气中臭氧量的变化是重要的全球环境变化问题之一。国家自然科学基金４９３９２７００课题组完成了中国地区大气臭氧变化及其对气候环境影响的研究。通过国家自然科学基金委员会地球科学部转给南京气象学院大气资料服务中心中国几个站Ｏ３、ＮＯ、ＮＯ２、ＳＯ２等浓度观测资料,以及用于研究Ｏ３生成和破坏的化学模式,及配合提供气象条件的空气动力学模式,研究对气候影响的气候模式。共１０张３．５寸软盘。以下作简要介绍。１　中国大气臭氧资料数据库本数据库主要包含１９９４年８月至１９９５年７月在黑龙江省龙凤山、浙江临安、青海…     

光化学烟雾的控制试验

利用MM5与RADM的耦合模式,设计了3个削减源排放的试验,用以探讨控制光化学污染的有效途径。试验结果表明,在NMHC/NOx比值很大的前提条件下,NOx地面源排放的削减对降低大气中O3含量的作用最显著,而削减NMHC对降低大气中PAN含量的作用明显,同时削减NMHC和NOx是降低大气光化学污染强度的最佳途径。     

北京秋季地面O3的一维模式模拟研究

用一维光化学模式,基本模拟出静稳天气条件下2001年9月9日北京几个主要大气污染物种:O3、NO、NO2、CO以及SO2的日变化特点,并解释了影响O3及NO、NO2、CO和SO2日变化的控制因子作用。初步分析认为,地面O3对非甲烷碳氢化合物(NMHC)的变化很敏感。NMHC的增加或减少,将会造成O3的明显改变。造成9月9日夜间20:00~23:00一次污染物NO、CO和SO2浓度急剧升高的原因是由于夜间大气层结稳定情况下,大气的垂直扩散减弱,污染物在底层积累造成的。由于实际大气中,影响O3生成和损耗的机制很复杂,同时大气的平流输送是影响O3及其他污染物分布的重要因素,用一维模式虽然能够揭示出影响O3变化的几个因子的作用,但要深入分析O3产生和消耗机制,还需要用三维模式。     

鼎湖山森林地区臭氧及其前体物的变化特征和分析

通过对鼎湖山森林地区近地面O3和NOx浓度、太阳辐射、气象参数等为期一年的观测和资料分析,给出了地面O3和NOx浓度、太阳辐射的变化规律及其相互之间的关系.地面O3、NOx、CO、SO2浓度以及紫外辐射、太阳总辐射等有明显的日变化和季节变化.不同因子对O3的敏感性试验结果表明,晴天和实际天气,O3浓度对NO、NO2浓度的变化最为敏感,其次是水汽、气溶胶,最后是紫外辐射.所有因子的变化均引起O3在湿季比干季更大的变化率,因此在研究臭氧化学和光化学时,应该考虑水汽以及OH自由基的重要作用.对于晴天和实际天气的逐时值和日平均值而言,O3浓度与NO2/NO之间存在很好的正相关关系,比值NO2/NO可以作为判断O3峰值出现的一个指标.O3极值的出现既受NO和NOx影响,也受气象因素(温湿度、云、风、雾、降雨)和辐射的影响.周末O3、NOx浓度及NO2/NO有规律的增大,表明实验地点的大气受到人为污染源的影响.     

冷锋天气大气边界层内臭氧及 氮氧化物的观测研究

利用北京325 m气象塔作为高空平台,于1997年10月观测到一次冷锋过程大气边界层内O3及NOx体积分数的变化,研究了O3及NOx体积分数与气象要素之间的关系,着重讨论了冷锋过境前后O3及NOx的体积分数变化及其与输送过程的关系。研究表明:北京大气边界层中下层存在明显的O3体积分数垂直梯度,O3的垂直输送与风速及温度梯度密切相关。冷锋过程有利于高层O3向低层输送,使O3体积分数垂直梯度明显减小,并使NOx体积分数显著降低。     

Numerical study on the impacts of heterogeneous reactions on ozone formation in the Beijing urban area

The air quality model CMAQ-MADRID （Community Multiscale Air Quality-Model of Aerosol Dynamics, Reaction, Ionization and Dissolution） was employed to simulate summer O3 formation in Beijing China, in order to explore the impacts of four heterogeneous reactions on O3 formation in an urban area. The results showed that the impacts were obvious and exhibited the characteristics of a typical response of a VOC-limited regime in the urban area. For the four heterogeneous reactions considered, the NO2 and HO2 heterogeneous reactions have the most severe impacts on O3 formation. During the O3 formation period, the NO2 heterogeneous reaction increased new radical creation by 30%, raising the atmospheric activity as more NO→NO2 conversion occurred, thus causing the O3 to rise. The increase of O3 peak concentration reached a maximum value of 67 ppb in the urban area. In the morning hours, high NO titration reduced the effect of the photolysis of HONO, which was produced heterogeneously at night in the surface layer. The NO2 heterogeneous reaction in the daytime is likely one of the major reasons causing the O3 increase in the Beijing urban area. The HO2 heterogeneous reaction accelerated radical termination, resulting in a decrease of the radical concentration by 44% at the most. O3 peak concentration decreased by a maximum amount of 24 ppb in the urban area. The simulation results were improved when the heterogeneous reactions were included, with the O3 and HONO model results close to the observations.     

Impact of Non-Methane Hydrocarbons on Tropospheric Chemistry and the Oxidizing Power of the Global Troposphere: 3-Dimensional Modelling Results

The impact of natural and anthropogenicnon-methane hydrocarbons (NMHC) on troposphericchemistry is investigated with the global,three-dimensional chemistry-transport model MOGUNTIA.This meteorologically simplified model allows theinclusion of a rather detailed scheme to describeNMHC oxidation chemistry. Comparing model resultscalculated with and without NMHC oxidation chemistryindicates that NMHC oxidation adds 40–60% to surfacecarbon monoxide (CO) levels over the continents andslightly less over the oceans. Free tropospheric COlevels increase by 30–60%. The overall yield of COfrom the NMHC mixture considered is calculated to beabout 0.4 CO per C atom. Organic nitrate formationduring NMHC oxidation, and their transport anddecomposition affect the global distribution of NO _x and thereby O₃ production. The impact of theshort-lived NMHC extends over the entire tropospheredue to the formation of longer-lived intermediateslike CO, and various carbonyl and carboxyl compounds.NMHC oxidation almost doubles the net photochemicalproduction of O₃ in the troposphere and leads to20–80% higher O₃ concentration inNO _x -rich boundarylayers, with highest increases over and downwind ofthe industrial and biomass burning regions. Anincrease by 20–30% is calculated for the remotemarine atmosphere. At higher altitudes, smaller, butstill significant increases, in O₃ concentrationsbetween 10 and 60% are calculated, maximizing in thetropics. NO from lightning also enhances the netchemical production of O₃ by about 30%, leading to asimilar increase in the global mean OH radicalconcentration. NMHC oxidation decreases the OH radicalconcentrations in the continental boundary layer withlarge NMHC emissions by up to 20–60%. In the marineboundary layer (MBL) OH levels can increase in someregions by 10–20% depending on season and NO _x levels.However, in most of the MBL OH will decrease by10–20% due to the increase in CO levels by NMHCoxidation chemistry. The large decreases especiallyover the continents strongly reduce the markedcontrasts in OHconcentrations between land and oceanwhich are calculated when only the backgroundchemistry is considered. In the middle troposphere, OHconcentrations are reduced by about 15%, although dueto the growth in CO. The overall effect of thesechanges on the tropospheric lifetime of CH₄ is a 15%increase from 6.5 to 7.4 years. Biogenic hydrocarbonsdominate the impact of NMHC on global troposphericchemistry. Convection of hydrocarbon oxidationproducts: hydrogen peroxides and carbonyl compounds,especially acetone, is the main source of HO _x in theupper troposphere. Convective transport and additionof NO from lightning are important for the O₃ budgetin the free troposphere.     

NO_x的准两年周期变化及其与臭氧准两年周期振荡的关系 II.模拟研究

利用NCAR的包含化学、辐射、动力相互作用的二维模式就纬向风的准两年周期振荡 (简称QBO)对平流层微量元素分布的影响进行数值模拟试验。模拟中 ,输入纬向风QBO的值 ,计算出NOx、臭氧浓度和各种气象要素的垂直经向分布 ,并与不考虑QBO强迫的数值模拟结果进行对比。在第I部分HALOE资料分析的基础上 ,进一步讨论了在纬向风QBO的影响下NOx浓度垂直分布的变化及其准两年周期振荡 ,并研究了NOx的QBO与臭氧QBO的关系。结果表明 :模拟六年平均的NOx混合比分布与观测结果基本一致 ,并且在纬向风场QBO强迫下 ,NOx混合比扰动有明显的准两年周期振荡 ;与臭氧的QBO比较 ,发现在2 8km以下 ,NOx的QBO与臭氧QBO同位相 ,而在 2 8km以上 ,它们则是反位相 ,与HALOE资料的观测结果基本吻合。文中对模拟得到的由于风场QBO引起的余差环流输送作用做了进一步的分析 ,并讨论了在不同高度的气层中余差环流的输送作用与NOx破坏作用在臭氧QBO形成中的相对重要性     

南京北郊冬季大气SO2、NO2和O3的变化特征

利用差分吸收光谱仪DOAS（differential optical absorption spectroscopy）,对2007年11月—2008年1月南京北郊大气SO2、NO2和O3进行了观测。结合Parsivel降水粒子谱仪和自动气象站的资料,对冬季大气污染气体的浓度变化规律及降水和风速风向对其的影响进行了分析。结果表明,南京北郊大气SO2浓度较高,呈明显双峰特征,分别在12时（北京时,下同）和00时达最大,受附近排放源的影响最大,东风及南风时比静风时SO2浓度更高。降水对SO2湿清除效果明显,清除系数平均为0.168 h-1。NO2气体呈明显单峰特征,在18时达最高值。南京北郊是NO2源区之一,主要受附近高速公路汽车尾气排放源的影响。静风时NO2浓度最高。O3浓度受NO2的影响较明显。O3日变化呈单峰特征,在15时达最大值,静风时O3浓度最低。降水对O3的间接影响较明显,在降水时,白天由于太阳辐射较弱,O3浓度降低;夜晚NO浓度较低,使得O3浓度升高。     

中国大气本底条件下不同地区地面臭氧特征

分析了晴天和阴天时瓦里关本底台、临安和龙凤山本底站地面 O3浓度的特点。晴天时 ,临安站地面 O3有明显日变化 ,以春季最大 (42 .9× 1 0 - 9) ,夏季最小 (2 0 .3× 1 0 - 9) ;龙凤山站日变化更规则 ,秋季最大 (约 2 7× 1 0 - 9) ;瓦里关本底台除了夏季有微弱日变化外 ,其它季节没有明显的日变化 ,日较差也很小 ,但夏季地面 O3浓度显著高於冬季 ;夏季晴天瓦里关地面O3浓度要比龙凤山、临安高 2 0× 1 0 - 9以上。阴天时 ,临安和龙凤山站除了日变化不很规则和日较差较小外 ,其它大致与晴天相同。阴天时瓦里关不仅没有日变化 ,而且日较差更小 ,但夏季地面 O3仍然高於冬季。太阳总辐射和 NOx 浓度是控制龙凤山和临安晴天和阴天地面O3浓度的决定性因子 ,它在不同季节和地区发挥着重要作用。夏季青藏高原周围地区气流向高原输送作用 ,是形成夏季瓦里关地面 O3高值以及微弱日变化的主要原因。在美国 MaunaLoa基准站也曾观测到类似的输送影响。O3在低对流层随垂直高度增加的分布特征 ,决定了东西部测点地面 O3的差异