The Organic Fraction of the Total Carbon Burial Flux Deduced from Carbon Isotopes across the Permo-Triassic Boundary at Meishan, Zhejiang Province
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摘要: 根据碳酸盐碳同位素和有机(干酪根) 碳同位素记录, 结合碳循环模式, 计算得到了浙江煤山全球二叠系-三叠系界线层型剖面第23-40层的有机碳埋藏分数forg.在第23-24层和第27-29层下部出现forg的两个高峰值, 与绿硫细菌反映的两个缺氧环境条件相对应.在第25-26层和第32-34层出现两个forg低谷值, 与2-甲基藿烷指示的两次蓝细菌繁盛(第26层和第29层上部到第34层) 基本吻合.这些结果反映了forg与埋藏时的氧化还原条件密切相关.forg与总有机碳含量TOC的关系比较复杂, 一些TOC较高的层位(如第26层) forg却较低, 而一些TOC较低的层位(如第27层) forg却较高, 反映了原始生产力对TOC的重要贡献.根据原始生产力和forg得到的原始有机埋藏量, 可以校正现今测得的残余TOC.本次研究结果说明, 同步有机-无机碳同位素分析, 在建立一定碳循环模型的基础上, 计算有机碳埋藏分数, 可有效指示有机质埋藏状态, 进而为建立生物-环境-有机碳埋藏的耦合关系模型提供基础.Abstract: By combining the carbon cycle model with the records of carbonate and organic (kerogen) carbon isotope composition, this paper presents the calculation of the fraction of organic carbon burial (forg) of beds 23-40 at the GSSP of the Permian-Triassic boundary at Meishan, Zhejiang Province. The resulting calculation produces two episodes of forg maxima observed to occur at beds 23-24 and 27-29, which respectively corresponds to the two episodic anoxic events indicated by the flourish of green sulfur bacteria. Two episodic forg minima occurred at beds 25-26 and 32-34, generally coincident with the flourish of cyanobacteria (bed 26 and upper part of beds 29 to 34) as shown by the high value of 2-melthyhopanes. It appears that the forg is related to the redox conditions, with greater forg values observed at the reductive condition. The relationship between forg and the total organic carbon (TOC) content was complex. The forg value was low at some beds with high TOC content (such as bed 26), whilst high forg values observed at some beds with low TOC content (e. g. bed 27). This association infers the important contribution of primary productivity to the TOC content. The original organic burial could be thus calculated through the configuration of the function of the primary productivity and forg, which can be used to correct the residual TOC measured in modern time. This investigation indicates that compiling the organic-inorganic carbon isotopes with the carbon cycle model favors to understand the fraction of organic carbon burial, providing information for the reconstruction of the coupling among biota, environments and organic burial.
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Key words:
- carbon isotope /
- carbon cycle /
- organic burial /
- Permian-Triassic boundary
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海相碳酸盐岩的碳同位素, 在油气成因、来源等研究中发挥了重要的作用, 并取得了丰硕的成果(Xu et al., 2001; 郭庆军等, 2004; 史跃中等, 2004; 腾格尔等, 2004; 戴金星等, 2005; 高波等, 2005; Tengger et al., 2006; 张水昌等, 2006).碳同位素包括无机碳同位素(δ13Ccarb) 和有机碳同位素(δ13Corg), 两者都在烃源岩的勘查和评价中得到广泛的应用, 并在认识烃源岩的物质来源和环境条件中发挥了作用.但是, 无论是δ13Ccarb还是δ13Corg, 都是多种效应(生产力、海洋环境、有机物保存等) 综合作用的结果, 它们都很难单独给出更为详细的信息.尤其是各种效应在不同生境单元中所发挥的作用各不相同, 很难区分谁是主要因素, 谁是次要因素.
在现代全球变化研究中, 全球碳循环的定量化模拟取得了重大突破, 在碳循环(特别是海洋碳循环模式) 理论指导下, 提出了古海洋碳循环模式并试图对其环境意义进行解译(Kump, 1991; Kump and Arthur, 1999; Voigt et al., 2006).利用△C值(即δCcarb-δ13Corg) 可以解译碳循环过程的变化及两种碳库之间通量的变化. Riccardi et al. (2007), 对比分析了二叠-三叠纪之交浙江煤山剖面和广元上寺剖面的△C值, 发现其在事件层界线开始处都有一个突然的降低, 并探讨了其可能的原因. Hayes et al. (1999)、Kump and Arthur (1999)等在碳循环模式的基础上建立了有机碳埋藏率、有机碳-无机碳同位素分馏差异、生物光合作用同位素分馏的计算模式.
在全球背景下, 生产力的变化固然会分别影响δ13Ccarb和δ13Corg.但在特定的地质时期, △C却保持相对稳定.△C主要响应有机物的分解和埋藏的效果. Voigt et al. (2006)通过对欧洲白垩纪Cenomanian晚期的碳同位素研究, 利用Kump and Arthur (1999)建立的△C与埋藏分数之间的数学关系, 在碳循环模型的基础上, 计算了不同海平面条件下有机碳埋藏分数(forg) 的变化, 从而为探讨生物-环境-有机碳埋藏的耦合关系提供了基础.因而, 同步、平行地研究有机碳和无机碳同位素的组成, 将为我们提供有机碳埋藏效率的详细信息.
本文以生物地层、地球化学等研究程度都很高的浙江煤山全球P/T界线层型剖面为研究对象, 通过同步分析其有机、无机碳同位素, 尝试利用Kump模型, 计算P/T重大地史转折期有机碳埋藏分数, 并由此探讨有机碳埋藏分数与原始生产力和氧化还原条件的关系, 分析由埋藏分数和原始生产力确定的原始有机埋藏量与残余有机碳之间的关系, 最终为地球生物学评价指标与传统方法之间的校正提供方法.
1. 样品及分析方法
研究区煤山镇, 位于浙江省长兴县西北部.煤山剖面在二叠系长兴组为浅海碳酸盐岩台地沉积, 在三叠系殷坑组为浅海深水陆棚沉积, 剖面分为A、B、C、D、E和Z 6个子剖面.其中D剖面为全球二叠系-三叠系界线层型剖面.
样品取自B剖面, 从P-T界线以下长兴组的第22层到早三叠世和龙山组下段开始的第62层.在长度约为20.6 m的岩层中, 共采集了384个样品.本次研究仅对其中26个样品同步进行有机碳及碳酸盐碳、氧同位素分析.有机碳同位素分析采用先提取干酪根, 然后用铂金丝作催化剂, 在石英管中, 样品和氧化剂850 ℃下反应, 纯化后的CO2送MAT-251同位素质谱分析其碳同位素组成.碳酸盐碳、氧同位素则采用传统的磷酸法(McCrea, 1950), 用约20 mg样品在25 ℃条件下和100%磷酸反应24小时, 收集反应后的CO2气体在MAT-251同位素质谱上测试, 无机碳同位素分析控制标准物质采用GBW04416 (δ13C=1.61‰, δ18O=-11.59‰) 及GBW04417 (δ13C=-6.06‰, δ18O=-24.12‰), 有机碳同位素标准物质采用GBW04407 (δ13C=-22.43‰) 和GBW04408 (δ13C=-36.91‰).样品测试结果均相对于PDB标准表示, 所有样品碳同位素分析精度≤=±0.1‰.TOC和干酪根样品由江汉油田研究院实验室完成, 其他样品都由中国地质大学(武汉) 地质过程与矿产资源国家重点实验室测定.测试结果见表 1.
表 1 煤山B剖面样品δ13Corg及δ13Ccarb分析结果Table Supplementary Table The δ13Corg and the δ13Ccarb data of the samples analyzed at Meishan section B
2. 结果与讨论
2.1 有机(δ13C org)、碳酸盐(δ13C carb) 碳同位素特征
总体碳酸盐碳同位素变化范围在-1.5‰~4.0‰ (相对PDB) 之间(图 1), 在第25、26层和第32-34层有2次明显的负偏过程.第一次负异常δ13Ccarb值从第23层顶部开始便逐步地降低, 第25层陡然降低, 幅度达4‰.同步干酪根有机碳同位素值在-33‰~-24‰ (PDB) 之间, 平均值为-27.71‰.从图 2中可看出, 26个样品δ13Corg值均小于- 33‰, 明显分为2类: 一类是碳同位素小于- 30‰, 属于混合型干酪根.另一类是δ13Corg值均大于- 28‰, 应属于腐殖型干酪根.和δ13Ccarb的变化一样, 有机碳同位素也有2次明显的负偏阶段, 长兴组也在第26层, 殷坑组在第30层和34层之间的一些层位.总体上殷坑组的δ13Corg大于长兴组.煤山剖面二叠-三叠纪之交TOC含量总体都不高, 与δ13Corg无明显相关关系.在第23、24层和第29-34层段TOC相对较高, 并快速波动, 形成两个明显的高值段.第26层也较高.在第25、27、28层TOC都很低, 一般在0.1%以下.
图 1 煤山B剖面δ13Corg、δ13Ccarb、forg及TOC随时间变化曲线(年代据Bowring et al., 1998)CB.蓝细菌繁盛; GSB.绿硫细菌繁盛Fig. 1. The variation trends of δ13Corg, δ13Ccarb and TOC at Meishan Section B
图 2 煤山B剖面δ13Corg随剖面深度变化曲线Fig. 2. The δ13Corg variation with depth at Meishan Section B2.2 碳循环模式建立与有机碳埋藏分数forg的计算
二叠-三叠纪之交的碳同位素研究已经非常深入(李玉成和周忠泽, 2002; 徐冉等, 2006; Haas et al., 2007; Krull et al., 2004; Magaritz et al., 1988, 1992; Payne et al., 2004; Smith and MacLeod, 1994; Wang et al., 2005; Xu and Yan, 1993; Zhang et al., 2006; Xie et al., 2007a), 对探讨P/T之交的生物与环境变化发挥了重要作用.共同的认识是二叠-三叠纪之交碳同位素发生了明显的负偏, 但对其负偏的原因, 以及负偏是一次还是多次, 渐变式的还是突变, 还有着不同的认识.关于二叠-三叠纪之交碳同位素的变化幅度也还存在较大的分歧, Xu and Yan (1993)研究认为二叠-三叠纪之交碳同位素的变化幅度高达8‰, 并认为最大幅度发生在二叠-三叠纪界线处.而后来的学者认为二叠-三叠纪之交碳同位素的幅度并没有这么大, 只有3‰左右, 并且变化最大的层位也不是在二叠-三叠纪界线处(Cao et al., 2002; Payne et al., 2004).
要系统定量研究二叠-三叠纪之交有机-无机碳同位素变化, 对其演化机理的认识非常必要.对于如何认识地质历史时期海洋有机碳库与无机碳库的转化, 国外许多学者通过对现代海洋碳循环模型的改进, 提出了各种古海洋碳循环模式(Kump and Garrels, 1986; Kump, 1991; Kump and Arthur, 1999; Hayes et al., 1999; Voigt, 2006). Kump and Arthur (1999)在前人研究基础上增加考虑了火山作用、地表风化作用等, 改进了碳循环模式(图 3), 建立了有机碳埋藏率的计算公式, 为我们认识碳同位素与有机质埋藏的定量-半定量化研究提供了数理基础.下式是Kump and Arthur (1999)考虑火山作用等因素后, 改进的碳循环模型提出的计算有机碳埋藏分数forg的公式:
图 3 Kump and Arthur (1999)提出的碳同位素循环模式Fig. 3. The carbon cycle model proposed by Kump and Arthur (1999)δ′w表示风化作用和火山作用的δ13C值, 一般假设其与地幔δ13C值相等, 为-5‰, △B=δ13Corg-δ13Ccarb.
利用该式对煤山剖面的有机碳埋藏分数进行计算(图 1).结果表明, 有机碳埋藏分数forg与无机碳同位素值变化相类似, 在所研究的层段, 出现两个高峰值和两个低谷值.forg两个高峰值出现在第23-24层和第27-29层下部.forg两个低谷值出现在第25-26层和第32-34层.很有意义的是, forg两个高峰值出现的层位, 如第24层和第27层, 也正对应于两个极度缺氧环境, 出现了绿硫细菌的繁盛(Grice et al., 2005).这说明了这两个层位有机质埋藏分数的增加与水体缺氧环境有关.而forg两个低谷值出现的层位, 正对应着两次蓝细菌的繁盛, 如第26层、第29层上部到第34层(Xie et al., 2005,2007a).分子化石的研究表明, 第26层和29层整个水体并不缺氧(Huang et al., 2007; Wang et al., 2005).可能是因为蓝细菌的繁盛, 进行氧化光合作用, 才导致水体富氧, 从而使有机质埋藏分数降低.从以上分析可以看出, 有机质埋藏分数的变化与氧化还原条件密切相关.该剖面的研究结果表明, 在一定的情况下, forg与沉积水体的氧化还原条件相一致, 可能可以作为有机质保存系数的替代指标.
2.3 有机碳埋藏分数forg与总有机碳含量的关系
从有机碳埋藏分数forg与TOC变化看, 长兴晚期的高埋藏分数, 对应了同步地层中相对较高的TOC含量.这表明该段生产力高, 生物繁盛, 相对氧化程度底, 大量有机碳得以埋藏并保存.但很显然, 从总的情况来看, 本剖面有机碳埋藏分数与总有机碳含量(TOC) 的关系不是很明显, 除了在第24层两者表现出较好的相关关系.在某些层段(第26层、第27层、第34层等层位) 似乎正好相反.在第26层, forg较低, 但TOC较高; 而在第27层, forg较高, 但TOC较低.
有机碳埋藏分数forg与总有机碳含量出现的这种复杂关系(表 2), 主要的原因在于, TOC不仅与forg有关, 而且还与原始生产力有关.具体地说, 在第26层, 虽然forg较低, 但因蓝细菌很繁盛, 导致了TOC也较高.在第27层, 虽然forg较高, 但因生产力较低, TOC也较低.因此, 从有机碳埋藏分数forg与总有机碳含量的复杂关系告诉我们, 原始生产力与氧化还原条件对烃源岩有机质的贡献都很重要, 在有些情况下甚至是生产力更重要.例如, 第26层的蓝细菌繁盛导致了高的TOC, 尽管其埋藏条件不好, 氧化条件导致有机质容易降解而使埋藏分数很低. 因此, 即使有机质的保存条件不是很好, 在某些情况下, 较高的初级生产力仍然可以形成较高的TOC含量.当然这些层位的高TOC值(如第26层、第32-34层) 也可能是与陆源有机质的输入增加有关, Xie et al. (2007b)对该时期的分子化石研究表明, 这两个层位对应了较高的陆源有机碳的输入.
表 2 一些层位的有机碳埋藏分数forg、原始生产力P和总有机碳含量TOCTable Supplementary Table The fraction of the organic carbon burial (forg), the primary production (P) and the TOC content in some beds in Meishan section B
根据埋藏分数forg和原始生产力P, 我们就可以构建函数, 以计算出原始的有机质埋藏量TOCburial, 即TOCburial=F (forg, P).
而TOCburial与现今测得的TOC之间的差值, 就是成岩以后发生变化的有机质.据此, 就可以利用地球生物学的方法对传统方法进行校正.
3. 结论
煤山B剖面有机、无机碳同位素在P/T之交存在至少2次明显的负偏过程, 分别在第25-26层和第32-34层.有机碳同位素的值表明该剖面干酪根有明显的差别, 一类小于-30‰, 属于混合型干酪根, 另一类则均大于-28‰, 属于腐殖型干酪根.有机、无机碳同位素差值△Ccarb-org也有明显变化, 殷坑组△Ccarb-org值总体比长兴组的要低.
经碳循环模型计算得到有机碳埋藏分数forg, 在第23-24层和第27-29层下部出现两个高峰值, 对应于两个缺氧环境条件.在第25-26层和第32-34层出现两个低谷值, 对应着两次蓝细菌繁盛.反映forg与埋藏时的氧化还原条件密切相关.而forg与TOC的关系比较复杂, 一些TOC较高的层位, forg却较低, 反映了原始生产力对TOC的重要性.而根据原始生产力和forg得到的原始有机埋藏量, 可以校正TOC.
本次研究结果说明, 同步有机-无机碳同位素分析, 在建立一定碳循环模型的基础上, 计算有机碳埋藏分数, 可有效指示有机质埋藏状态, 进而为建立生物-环境-有机碳埋藏的耦合关系模型提供基础.
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图 1 煤山B剖面δ13Corg、δ13Ccarb、forg及TOC随时间变化曲线(年代据Bowring et al., 1998)
CB.蓝细菌繁盛; GSB.绿硫细菌繁盛
Fig. 1. The variation trends of δ13Corg, δ13Ccarb and TOC at Meishan Section B
图 2 煤山B剖面δ13Corg随剖面深度变化曲线
Fig. 2. The δ13Corg variation with depth at Meishan Section B
图 3 Kump and Arthur (1999)提出的碳同位素循环模式
Fig. 3. The carbon cycle model proposed by Kump and Arthur (1999)
表 1 煤山B剖面样品δ13Corg及δ13Ccarb分析结果
Table 1. The δ13Corg and the δ13Ccarb data of the samples analyzed at Meishan section B
表 2 一些层位的有机碳埋藏分数forg、原始生产力P和总有机碳含量TOC
Table 2. The fraction of the organic carbon burial (forg), the primary production (P) and the TOC content in some beds in Meishan section B
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