Cd accumulation and human health risk assessment of rice in high background areas of heavy metals: A case study of Nagu Town, Huize County, Yunnan Province
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摘要:
调查发现，重金属高背景区存在土壤中的镉含量超标，而农作物中的镉含量并未超标的现象，但对其原因知之甚少。开展区内农作物镉积累研究并探寻制约农作物镉吸收的因素，对土壤环境质量评价和污染土地生态修复都具有重要意义。以云南省会泽县娜姑镇娜姑坝子为研究区，采集了水稻籽实和配套土壤样品各41件，采用ICP-MS方法检测了Cd含量。通过偏相关、R型聚类、逐步线性回归等分析了水稻镉与土壤元素（指标）之间的相关关系。结果显示，水田土壤镉（Cd）含量为 0.467~1.87 mg/kg，平均为 0.78 mg/kg，是全国土壤背景值的 5.69 倍，58.5% 的样品超过农用地土壤污染风险筛选值。水稻（糙米）镉含量为 0.007~0.062 mg/kg，平均 0.016 mg/kg，均低于食品安全国家标准限值。水稻镉与土壤铀（U）、钼（Mo）等呈显著正相关，与土壤有机碳（TOC）、硫（S）等呈显著负相关，与土壤 Cd 总量和酸碱度（pH）无显著相关性。土壤镉超标而水稻镉不超标的现象可能与土壤富含有机碳有关，该地区土壤有机碳（TOC）含量达全国背景值的5.57倍。当 TOC > 3% 时，水稻镉含量迅速下降。据此提出土壤镉环境等级的有机碳修正方法，将研究区3.42 km2（
5129 亩）Ⅱ等水田修正为Ⅰ等。此外，还提出了一些土壤养护和修复的建议。Abstract:A study comparing cadmium (Cd) accumulation in soil and rice in an area of high background heavy metal concentrations in Huize County, Yunnan, showed that, occasionally, the cadmium content in soil exceeds the standard, whereas the cadmium content in crops remains within the standard. However, our understanding of the reasons for this phenomenon is limited. It is of great significance for soil environmental quality evaluation and ecological restoration to study cadmium accumulation in crops and its control factors in these areas. In this study, 41 rice seed samples and 41 corresponding soil samples were collected from the Nagubazi, Nagu Town, Huize County, Yunnan Province, and their cadmium content was determined by ICP-MS. The correlation between rice cadmium and soil elements (indices) was analyzed by partial correlation, R-type clustering, and stepwise linear regression. The results showed that the soil cadmium content ranged from 0.467 to 1.87 mg/kg, with an average of 0.78 mg/kg, which is 5.69 times that of the national soil background value. Moreover, 58.5% of the soil samples exceeded the soil pollution risk threshold for agricultural land. In contrast, the cadmium content of rice (brown rice) ranged from 0.007 to 0.062 mg/kg, with an average of 0.016 mg/kg, which is lower than the national threshold for food safety.The content of cadmium in rice was significantly positively correlated with the content of U and Mo , and significantly negatively correlated with soil organic carbon (TOC) and the content of S in soil, but not significantly correlated with soil cadmium content and pH value. The phenomenon that soil cadmium exceeds the standard but rice cadmium does not exceed the standard may be related to the enrichment of organic matter in the soil. The content of soil TOC is 5.57 times that of the national background value. When TOC is greater than 3%, cadmium content in rice decreases rapidly. Therefore, the organic matter correction method for soil cadmium environmental grade evaluation was proposed, and the 3.42 km2 (5129 Mu) of paddy field originally classified as Class Ⅱ in the study area was revised to Class Ⅰ. In addition, some suggestions on soil protection and remediation were put forward.
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Keywords:
- cadmium /
- soil-rice system /
- soil organic carbon /
- high background of heavy metals /
- Huize, Yunnan
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0. 引言
所谓的重金属高背景区，指的是自然形成的重金属元素高度富集的区域。如喀斯特地区，土壤镉等重金属元素异常富集，且这种富集被认为与地质背景有关（温琰茂等，1994；Johnson et al., 1996；吴见珣等，2020；Yang et al.，2021；夏学齐等，2022）。已有调查发现，高背景区农作物镉含量差异较大，重庆（张风雷等，2017）、广西（Gu et al.，2018；唐豆豆等，2018；Wen et al.，2020；马宏宏等，2021；李杰等，2021；杨琼等，2021）、湖北（易甜等，2020）、四川（徐克全等，2021）等有水稻镉和土壤镉同时超标的报道。学者们认为，高背景区农作物镉超标主要与土壤酸碱度、土壤有机质、土壤镉形态等有关（Gu et al.，2018；唐豆豆等，2018；Wen et al.，2020；李杰等，2021；杨琼等，2021）。但海南（李佳桐等，2018）和云南（和淑娟等，2020；唐瑞玲等，2020；张富贵等，2022）也有土壤中的镉含量超标，而农作物中的镉含量并未超标的报道，但对其原因知之甚少。对于土壤镉超标而农作物中镉不超标的重金属高背景地区，亟需开展农作物镉积累机制的研究，探寻制约农作物镉吸收的因素，为区域土壤环境质量评价和污染土地生态修复提供依据。
云南省会泽县位于中国西南部，是世界三大喀斯特地区之一的东亚喀斯特地区的重要组成部分（赵中秋等，2006；李汇文等，2019；刘鸿雁等，2019），属典型的重金属高背景区（骆永明和滕应，2018；唐瑞玲等，2020；张富贵等，2022；夏学齐等，2022）。水系沉积物（王永华等，2019）、土壤等镉含量明显高于周围相邻区，区内已发现土壤镉超标而农作物中镉不超标的现象（成杭新等，2019①；和淑娟等，2020；唐瑞玲等，2020；张富贵等，2022）。本文以会泽县娜姑镇娜姑坝子水稻田为研究区，开展水稻镉积累研究和健康安全风险评价工作。
1. 研究区概述
研究区位于云南省会泽县西部，地处滇东北高原，乌蒙山主峰地段。东经103°8′~ 103°12′，北纬26°27′~ 26°31′，距会泽县城13千米，距昆明市167千米（参见图1a）。海拔1920米，属典型的温带高原季风气候，四季不明，夏无酷暑，冬季寒冷，干湿分明。高原空气稀薄，辐射波短，日照时间长。年平均晴日225天，年日照
2100 小时，年平均气温12.7℃。无霜期平均208天，年平均降水量796.6毫米。![]()
图 1 研究区构造位置（a）、地质矿产（b）、土壤类型（c）及采样点位（d）图Figure 1. Tectonic map (a), geological and mineral map (b), soil type map (c) and sampling location map (d) of the study area大地构造位于扬子陆块南部碳酸盐岩台地西部，西邻康滇基底断隆—攀西上叠裂谷（尹福光等，2016）。李兴振等（1995）、殷鸿福等（1999）认为，扬子陆块是原-古特提斯演化的产物。区域内出露太古宙至第四系地层，太古宙为轻变质岩系，原岩为陆源碎屑岩；震旦系—古生界以碳酸盐岩为主，夹少量碎屑岩；中生界三叠系以碳酸盐岩为主，侏罗系为碎屑岩；第四系主要为河道冲洪积、坡残积堆积物。发育二叠纪峨眉山玄武岩（P3β），主要分布于西北部和东南部。发现铜、铅、磷等矿产资源，铜矿产于峨眉山玄武岩，铅、磷矿赋存于震旦系—古生界地层。研究区地处高原山间盆地，出露第四系地层，矿产资源少（图1a-b）。
研究区外围土壤类型以红壤为主，其次是黄壤、黄棕壤、紫色土等，研究区内为水稻土（图1c）。研究区外围土地利用类型主要分为水田、旱地、草地、乔木林地、灌木林地、其他林地、农村宅基地、城镇住宅用地、水域等几类，研究区内为水田。
2. 材料与方法
2.1 样品采集
根据行业标准《土地质量地球化学评价规范（DZ/T 0295—2016）》，采集研究区内水稻籽实和配套土壤样品，平均采样密度为 2 个点/ km2。水稻样品采集过程中，根据种植面积、种植规模、种植年限，以 0.1~0.2 hm2为采样单元，在采样单元内选取10~20 棵植株，采集稻穗，混合成样。2019 年8月底完成野外样品采集，共采集水稻样品 41件（图1d）。样品晾干后送实验室，干重 300~
1000 g。同时采集配套土壤样品 41 件，采样深度0~20 cm。采样时去除表面杂物，采集地表至 20 cm深土壤，上下均匀采集，弃除水稻根系。土壤样品原始重量 >
1000 g。样品于野外驻地进行初加工，采集的土壤样品在日光下干燥，干燥过程中经常揉搓，以免胶结。干燥后用木槌轻轻敲打，以使土壤样品恢复至自然粒级状态。样品干燥后用尼龙筛截取 < 0.8 mm粒级的样品 500 g，装瓶送样。2.2 样品分析测试
样品经自然资源部成都矿产资源监督检测中心分析测试。水稻样品测试糙米 Cd 含量，按《食品安全国家标准 食品中多元素的测定（GB 5009.268—2016）》执行。稻谷用四分法分样，用砻谷机脱壳成糙米，先用清水冲洗干净，再用去离子水冲洗 3 遍，晾干，用专用粉碎机无污染加工至粒度约60目（0.25 mm）。糙米 Cd 采用 ICP–MS 方法分析，检出限为 0.002 mg/kg（表1），报出率为 100%，合格率 100%。
表 1 水稻和土壤分析测试指标、方法及检出限Table 1. Analysis items, methods and detection limits of the rice and soil样品类型 分析指标 指标代号 分析方法 单位 检出限 水稻 镉 Cd 等离子质谱法（ICP-MS） mg/kg 0.002 土壤 镉 Cd 等离子质谱法（ICP-MS） mg/kg 0.02 银 Ag 发射光谱法（ES） mg/kg 0.02 铅 Pb X射线荧光光谱法（XRF） mg/kg 2 铀 U 等离子质谱法（ICP-MS） mg/kg 0.05 钼 Mo 等离子质谱法（ICP-MS） mg/kg 0.1 有机碳 TOC 重铬酸钾容量法 % 0.05 全碳 TC 高频红外碳硫仪法 % 0.1 氮 N 酸碱滴定容量法 mg/kg 15 硫 S 容量法 mg/kg 20 氯 Cl X射线荧光光谱法（XRF） mg/kg 15 溴 Br X射线荧光光谱法（XRF） mg/kg 0.8 碘 I 催化比色法（COL） mg/kg 0.3 三氧化二铝 Al2O3 X射线荧光光谱法（XRF） % 0.01 酸碱度 pH pH计电极法（ISE） 1 土壤样品烘干后混匀，并粉碎至 < 0.074 mm（200目）。土壤 Cd 同样采用 ICP – MS 分析，分析测试质量控制遵循行业标准（DZ/T 0258—2014）的有关要求，检出限为 0.02 mg/kg，报出率为 100%，合格率 100%。同时分析的还有银（Ag）、铅（Pb）、锌（Zn）等53项指标，可能影响水稻镉吸收的各指标测试方法及检出限参见表1。
3. 结果与分析
3.1 土壤镉等含量特征
从表2可知，研究区土壤镉（Cd）含量为0.467 ~ 1.87 mg/kg，平均值为 0.78 mg/kg，中位值为 0.71 mg/kg，高于乌蒙山区背景值（0.55 mg/kg）（成杭新等，2019①），远高于全国土壤背景值（0.137 mg/kg）（王学求等，2016），是全国背景值的 5.69 倍。变异系数不大（< 0.5），为 0.42，表明土壤 Cd 分布相对均匀。研究区东南部白雾—落水一带土壤 Cd 含量相对较高，西北部则补—石咀一带较低（图2a）。
表 2 研究区土壤地球化学特征统计参数Table 2. Statistical parameters of soil geochemistry in the study area指标名称 指标代号 单位 含量值范围 平均值（$ \overline{X} $） 中位值 标准差 变异系数 全国土壤背景值 （X0A） 与全国土壤
背景值之比（$ \overline{X} $/X0A）镉 Cd mg/kg 0.467~1.87 0.78 0.71 0.30 0.42 0.137 5.69 银 Ag mg/kg 0.057~0.457 0.12 0.10 0.08 0.80 0.077 1.56 铅 Pb mg/kg 18.9~298 57.5 37.6 54.9 1.46 22 2.62 锌 Zn mg/kg 72.7~441 166 146 72.49 0.50 66 2.52 铀 U mg/kg 1.59~4.53 2.88 2.69 0.62 0.23 2.5 1.15 钼 Mo mg/kg 0.434~2.13 1.10 1.05 0.34 0.32 0.7 1.57 三氧化二铝 Al2O3 % 8.04~17.75 13.9 13.9 1.72 0.12 11.9 1.17 碘 I mg/kg 0.79~2.83 1.48 1.39 0.45 0.33 1.1 1.35 有机碳 TOC % 1.95~6.18 3.34 3.08 0.95 0.31 0.6 5.57 全碳 TC % 2.66~11.33 4.53 4.07 1.76 0.43 1.3 3.48 氮 N mg/kg 1902~ 6567 3393 3219 960 0.30 707 4.80 硫 S mg/kg 317~ 2464 669 653 336 0.51 245 2.73 氯 Cl mg/kg 62~154 90.5 82.9 25.2 0.30 78 1.16 溴 Br mg/kg 1.86~5.27 3.61 3.47 0.95 0.27 2.2 1.64 酸碱度 pH 5.84~8.13 7.26 7.44 0.68 0.09 8 0.91 注：全国土壤背景值数据来源于王学求等（2016）。 ![]()
图 2 研究区土壤镉（a）、有机碳（b）地球化学图Figure 2. Contour maps of cadmium (a) and TOC (b) in soil of the study area根据后文相关分析和逐步回归分析的结果反推，所有 54 项土壤分析测试指标中，15 项指标可能与水稻镉吸收机制有关，其中银（Ag）、铅（Pb）、锌（Zn）、铀（U）、钼（Mo）、三氧化二铝（Al2O3）、碘（I）等可与镉聚为一类（R > 0.3）（图3），Ag、 Pb和Zn平均含量分别为 0.12 mg/kg 、57.5 mg/kg 和 166 mg/kg，是全国背景值的 1.56 、2.62 和 2.52 倍（表2），为与碳酸盐岩有关的中低温热液元素组合，区域内分布有大型的中低温热液矿床——会泽铅锌矿，镉与铅锌等同时富集为地质背景所致。U、Mo 平均含量分别为 2.88 mg/kg 和 1.10 mg/kg，是全国背景值的 1.15 和 1.57 倍（表2）。
另外，全碳（TC）、氮（N）、氯（Cl）、有机碳（TOC）、溴（Br）、硫（S）等也可聚为一类（R > 0.3）（图3），为一套与土壤有机质有关的元素组合。其中 TOC、TC、N、S 等含量丰富，平均含量分别为 3.34%、4.53%、
3393 mg/kg 和 669 mg/kg，是全国背景值的 5.57、3.48、4.80 和 2.73 倍（表2），是植物生长必需的大中量营养元素。一方面，土壤有机碳总体含量高与地质背景有关；另一方面，石咀等居民点附近土壤有机碳局部富集可能与人工施肥等活动有关（图2b）。这与四川省南部县调查结果相一致（曾琴琴等，2021）。土壤 pH 值跨度大，为 5.84~8.13 ，酸性、中性和碱性土壤均有分布。3.2 水稻镉含量特征
水稻（糙米）镉含量为 0.007~0.062 mg/kg，平均为 0.016 mg/kg（表3）。与土壤 Cd 变异系数较小不同，水稻 Cd 变异系数较大（> 0.5），为 0.75，说明水稻镉存在局部富集。北部水稻镉含量偏高，南部次之，中部偏低。生物富集系数（水稻镉含量/土壤镉含量）为0.21，属中度累积（Medium Accumulation）（Kabata-Pendias and Pendias, 1984；Alloway，2013）。与前人研究结果相一致，尽管土壤镉含量较高，但水稻镉含量并不高（李佳桐等，2018；和淑娟等，2020；唐瑞玲等，2020；张富贵等，2022）。与四川东北部土壤镉含量低而水稻镉含量高的情况形成鲜明对比（刘才泽等，2022）。
表 3 研究区水稻镉含量特征统计表（含量单位：mg/kg）Table 3. Statistical parameters of rice cadmium in the study area (content unit: mg/kg)样品数 水稻 Cd 土壤 Cd
平均值水稻 Cd /土壤 Cd 含量值范围 平均值 中位值 标准差 变异系数 41 0.007~0.062 0.016 0.013 0.012 0.75 0.78 0.21 3.3 水稻镉含量与土壤元素相关性
水稻镉含量与土壤各元素指标（偏）相关分析结果如表4 所示。从表4可知，与水稻镉含量呈显著正相关的有土壤铀、钼、银、铅、锌等元素，水稻镉含量随着这些元素含量的增加而增加。其中土壤铀与水稻镉含量相关系数最大，R = 0.52（P < 0.01）。当以铀为控制变量后，钼、银、铅等与水稻镉含量偏相关系数明显减小，不再具统计学意义。由此可见，上述元素与水稻镉含量的相关性为同一因素所致。
表 4 研究区水稻镉含量与土壤元素（指标）相关、偏相关系数Table 4. Correlation and partial correlation coefficients between rice cadmium and soil elements (indices) in the study area控制
变量U Mo Ag Pb Zn Al2O3 Cd pH I N S TC Cl Br TOC 无 0.52** 0.48** 0.44** 0.42* 0.35* 0.14 0.29 －0.04 －0.22 －0.23 －0.29 －0.29 －0.30 －0.37* －0.39* U 0.24 0.18 0.20 0.22 －0.21 －0.11 －0.12 －0.43** －0.05 －0.41** －0.11 －0.21 －0.21 －0.18 TOC 0.35* 0.42** 0.35* 0.37* 0.37* －0.09 0.30 －0.04 －0.20 0.10 －0.26 －0.03 －0.11 －0.23 注：“**”表示显著水平（< 0.01）；“*”表示显著水平（< 0.05）；当无控制变量时，为Pearson相关系数。 与土壤有机质有关的元素组合与水稻镉相关系数为负值，系数绝对值从大到小依次为有机碳、溴、氯、全碳、硫、氮、碘等。当这些指标增大时，水稻镉含量反而减小（图4）。其中土壤有机碳和溴与水稻镉含量呈显著负相关，土壤有机碳与水稻镉含量相关系数绝对值最大。当以土壤有机碳为控制变量时，氯、全碳、氮、碘等与水稻镉含量的偏相关系数绝对值明显减小，不再具有统计学意义。
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图 4 研究区水稻镉含量与土壤有机碳含量散点图Figure 4. Scatter plot of rice cadmium and soil organic carbon in the study area3.4 土壤-水稻镉元素吸收模型
逐步线性回归是研究因变量与多个自变量之间相互关系的数学方法。该方法不仅能建立因变量与自变量之间的回归预测模型，还可以从较多的自变量中筛选出对因变量影响较显著的自变量。对不服从正态分布的指标，取其对数值参与建模。当以水稻镉（
$\lg{Cd}_{rice}$ ）为因变量，土壤 54 项分析测试指标为自变量，经逐步线性回归（详见表5），水稻镉吸收预测模型如下式所示。表 5 逐步线性回归过程及参数Table 5. Stepwise linear regression process and parameters步骤 变量/常量 非标准化系数 标准化系数 τ 值 显著性* 系数 标准误差 1 常量 －2.362 0.138 －17.132 <0.001 Usoil 0.176 0.047 0.515 3.754 0.001 2 常量 －0.796 0.468 －1.700 0.097 Usoil 0.164 0.041 0.480 3.946 <0.001 lgSsoil －0.549 0.158 －0.422 －3.466 0.001 3 常量 0.472 0.578 0.817 0.419 Usoil 0.256 0.047 0.751 5.432 <0.001 lgSsoil －0.800 0.162 －0.615 －4.927 <0.001 Al2O3soil －0.060 0.019 －0.490 －3.193 0.003 4 常量 0.048 0.560 0.085 0.932 Usoil 0.272 0.044 0.799 6.173 <0.001 lgSsoil －0.682 0.157 －0.524 －4.336 <0.001 Al2O3soil －0.051 0.018 －0.421 －2.909 0.006 lgIsoil －0.472 0.178 －0.290 －2.644 0.012 注：“*”表示显著水平 < 0.05 时，变量入选模型。 $$ \begin{split} \lg{Cd}_{rice}=&0.272\cdot {U}_{soil}-0.682\cdot \lg{S}_{soil}-0.051\cdot {{Al}_{2}{O}_{3}}_{soil}-\\ &0.472\cdot \lg{I}_{soil}+0.048 \end{split}$$ R值为0.796，能很好地反映预测变量与自变量之间的依存关系。54 个自变量中，最终入选吸收模型的仅有铀（
$ {U}_{soil} $ ）、硫（$\lg{S}_{soil}$ ）、三氧化二铝（$ {{{\rm{Al}}}_{2}{{\rm{O}}}_{3}}_{soil} $ ）、碘（$\lg{I}_{soil}$ ）等4个元素（指标），其中仅土壤铀系数为正值，其余均为负值。4. 讨论
4.1 水稻镉吸收机制分析
从表5 可知，土壤铀最先入选逐步回归方程。步骤4中，其标准化系数绝对值最大，对水稻镉含量影响最显著。其原因可能有： ①土壤铀与土壤镉呈显著正相关（图3），高铀与高镉伴生。土壤镉与水稻镉相关系数为 0.29，不具统计学意义。②高铀环境可能有利于农作物对镉的吸收。张艳等（2013）试验表明，同时加入高浓度铀、镉处理液后，豌豆镉含量急剧增加。 ③土壤铀与钼关系密切（图3），作为微量营养元素，高钼环境可能会促进镉的吸收。张振明等（2015）对低浓度镉污染土壤施加钼肥，小白菜植株镉含量随之增加。
对于可能危害人体健康的重金属元素镉，我们更应该关注抑制农作物吸收的机制。模型系数为负值的硫、三氧化二铝、碘等变量，只有硫与水稻镉相关性具统计学意义。正如前述分析，硫和有机碳均为与土壤有机质有关的元素组合，反映的是土壤有机质对水稻镉的抑制作用。土壤有机碳之所以未入选回归预测模型，与铀优先入选回归方程有关。当以铀为控制变量，土壤硫与水稻镉含量对数值偏相关系数最大，为 －0.49。硫入选后，由于有机碳与硫呈显著正相关，根据规则，不能再入选逐步回归方程。
笔者在相邻的宣威开展的调查中发现（刘才泽等，2021②），七步法提取的各形态镉中，离子交换态和各结合态镉（包括弱有机结合态、强有机结合态、铁锰结合态和碳酸盐结合态）占镉总量比重很大，分别为 40.19% 和 51.42%，合计达 91.61%。占绝对多数的离子交换态和各结合态镉都与土壤有机碳呈显著正相关。一方面，土壤有机碳含量越高，各结合态镉就越稳定，越不容易被分解、运移。另一方面，土壤有机碳含量增加，就增加了吸持交换态镉的点位数（Fergusson，1990）。当有机碳含量很高时，吸附在其表面的交换态镉实际上很难被交换吸收（Eriksson，1988）。浙江（Zhao et al.，2009）、江苏（廖启林等，2015）、广西（Gu et al.，2018；李杰等，2021）、湖南（熊婕等，2019）等地研究结果同样显示，土壤有机碳能有效抑制水稻对镉的吸收。田发祥等（2015）、刘巍等（2019）通过添加有机肥或生物质碳，降低了试验田土壤镉的有效性，抑制了水稻对镉的吸收。
与Gu et al.（2018）、李杰等（2021）、杨琼等（2021）研究结果不同，研究区土壤pH与水稻镉的相关系数并不大（表4），未入选吸收预测模型。广西横县（马宏宏等，2021）重金属背景区研究也显示，土壤 pH 不是影响水稻吸收镉的主要因素。
4.2 居民镉摄入量及健康安全评价
根据《食品安全国家标准 食品中污染物限量（GB 2762—2017）》，水稻镉含量限值为 0.20 mg/kg。经评价，研究区所有样品镉含量均低于标准限值。
根据张强等（2016）关于云南省城乡居民膳食结构调查结果，区内成年人谷薯类摄入量为 378.6 g/d。假设谷类占谷薯类 80%（袁吉文和万青青，2004），谷类 Cd 含量均按稻谷含量测算，可估算成人谷类（302.88 g/d）Cd 摄入量为 2.12~18.78 μg/d，平均为 4.85 μg/d。
区域农作物调查结果显示（刘才泽等，2021②；杨树云等，2017③），薯类、蔬菜、水果、肉类平均镉含量分别为 0.035、0.074、0.006、0.007 mg/kg。可据此估算出成年人通过薯类（75.72 g/d）、蔬菜（314 g/d）、水果（18.6 g/d）、肉类（199.7 g/d）摄入的镉分别为2.65、23.24、0.11、1.40 μg/d，总计为 32.25 μg/d，未超过联合国粮农组织和世界卫生组织的允许摄入量标准（ADI）60 μg/d。虽然土壤镉含量很高，但未发现与镉有关的地方性疾病，可能与居民实际摄入量较低有关。
4.3 土壤镉环境等级划分及修正
根据《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）（GB 15618—2018）》有关要求对研究区土壤镉环境进行评价。41 件土壤样品中，17 件低于污染风险筛选值，划分为Ⅰ等，占样品总数的 41.5%；24 件高于污染风险筛选值，但低于污染风险管控值，划分为Ⅱ等，占样品总数的 58.5%；无超过污染风险管控值（ Ⅲ 等）样品。按照土地利用类型进行评价，Ⅱ 等水田 9.11 km2（
13662亩） ，占评价面积的 58.7%；Ⅰ 等水田 6.41 km2（9622 亩），占评价面积的 41.3%（图5a）。![]()
图 5 研究区土壤镉环境等级图（a. 修正前；b. 修正后）Figure 5. Soil cadmium environmental grade maps of the study area (a. before correction; b. after correction)根据前文，当土壤有机碳（TOC）含量 > 3% 时，水稻镉含量迅速降低，可据此对土壤镉环境等级进行修正。当土壤有机碳含量 > 3% 时，土壤镉环境等级可向下修正一个等级。当土壤有机碳含量≤ 3% 时，土壤镉环境等级维持原有评级。详见表6 。
表 6 土壤镉环境等级修正方法Table 6. Correction method of soil cadmium environmental grade修正条件 修正前等级 修正后等级 土壤污染风险 土壤养护及修复建议 土壤有机碳（TOC）含量
> 3%Ⅲ Ⅱ 污染风险可控 通过施用农家肥、秸秆还田等方法，确保土壤有机碳含量不降低。 Ⅱ Ⅰ 污染风险低 Ⅰ Ⅰ 污染风险低 土壤有机碳（TOC）含量
≤ 3%维持原有评级 污染风险等级
不变增加农家肥、有机肥等施用量，以提高土壤有机碳含量，同时监测农作物镉含量。 根据表6 给定的修正方法，研究区 10 个土壤样品由原来的Ⅱ等修正为Ⅰ等。修正后，Ⅰ等水田共 9.83 km2（
14751 亩） ，占评价面积的 63.4%；Ⅱ 等水田5.69 km2 （8533 亩） ，占评价面积的 36.6%。3.42 km2（5129 亩）水田由原来的Ⅱ等修正为Ⅰ等（图5b）。耕作中可通过施用农家肥，或秸秆还田，确保土壤有机碳含量不降低，避免土壤退化而导致土壤有机碳含量过低，从而导致农作物污染风险上升。 5. 结论
（1）研究区土壤以高镉高有机碳为主要特点。镉和有机碳平均含量分别为 0.78 mg/kg 和 3.34%，是全国土壤背景值的 5.69 和 5.57 倍。
（2）生态效应调查结果显示，水稻镉平均含量为 0.016 mg/kg，所有样品均低于食品安全标准限值，可能与土壤富含有机碳等有关。
（3）提出土壤镉环境等级的有机碳修正方法。当土壤有机碳 > 3% 时，可以将镉环境等级向下修正一个等级。研究区3.42 km2（5129 亩）水田由Ⅱ等修正为Ⅰ等。
（4）数学模型反映了研究区水稻镉含量与土壤元素含量之间的相互关系。但受数据量等影响，所建模型是否适应其他重金属高背景区还有待进一步验证。
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图 1 研究区构造位置（a）、地质矿产（b）、土壤类型（c）及采样点位（d）图
Figure 1. Tectonic map (a), geological and mineral map (b), soil type map (c) and sampling location map (d) of the study area
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图 2 研究区土壤镉（a）、有机碳（b）地球化学图
Figure 2. Contour maps of cadmium (a) and TOC (b) in soil of the study area
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图 4 研究区水稻镉含量与土壤有机碳含量散点图
Figure 4. Scatter plot of rice cadmium and soil organic carbon in the study area
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图 5 研究区土壤镉环境等级图（a. 修正前；b. 修正后）
Figure 5. Soil cadmium environmental grade maps of the study area (a. before correction; b. after correction)
表 1 水稻和土壤分析测试指标、方法及检出限
Table 1 Analysis items, methods and detection limits of the rice and soil
样品类型 分析指标 指标代号 分析方法 单位 检出限 水稻 镉 Cd 等离子质谱法（ICP-MS） mg/kg 0.002 土壤 镉 Cd 等离子质谱法（ICP-MS） mg/kg 0.02 银 Ag 发射光谱法（ES） mg/kg 0.02 铅 Pb X射线荧光光谱法（XRF） mg/kg 2 铀 U 等离子质谱法（ICP-MS） mg/kg 0.05 钼 Mo 等离子质谱法（ICP-MS） mg/kg 0.1 有机碳 TOC 重铬酸钾容量法 % 0.05 全碳 TC 高频红外碳硫仪法 % 0.1 氮 N 酸碱滴定容量法 mg/kg 15 硫 S 容量法 mg/kg 20 氯 Cl X射线荧光光谱法（XRF） mg/kg 15 溴 Br X射线荧光光谱法（XRF） mg/kg 0.8 碘 I 催化比色法（COL） mg/kg 0.3 三氧化二铝 Al2O3 X射线荧光光谱法（XRF） % 0.01 酸碱度 pH pH计电极法（ISE） 1 
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表 2 研究区土壤地球化学特征统计参数
Table 2 Statistical parameters of soil geochemistry in the study area
指标名称 指标代号 单位 含量值范围 平均值（$ \overline{X} $） 中位值 标准差 变异系数 全国土壤背景值 （X0A） 与全国土壤
背景值之比（$ \overline{X} $/X0A）镉 Cd mg/kg 0.467~1.87 0.78 0.71 0.30 0.42 0.137 5.69 银 Ag mg/kg 0.057~0.457 0.12 0.10 0.08 0.80 0.077 1.56 铅 Pb mg/kg 18.9~298 57.5 37.6 54.9 1.46 22 2.62 锌 Zn mg/kg 72.7~441 166 146 72.49 0.50 66 2.52 铀 U mg/kg 1.59~4.53 2.88 2.69 0.62 0.23 2.5 1.15 钼 Mo mg/kg 0.434~2.13 1.10 1.05 0.34 0.32 0.7 1.57 三氧化二铝 Al2O3 % 8.04~17.75 13.9 13.9 1.72 0.12 11.9 1.17 碘 I mg/kg 0.79~2.83 1.48 1.39 0.45 0.33 1.1 1.35 有机碳 TOC % 1.95~6.18 3.34 3.08 0.95 0.31 0.6 5.57 全碳 TC % 2.66~11.33 4.53 4.07 1.76 0.43 1.3 3.48 氮 N mg/kg 1902~ 6567 3393 3219 960 0.30 707 4.80 硫 S mg/kg 317~ 2464 669 653 336 0.51 245 2.73 氯 Cl mg/kg 62~154 90.5 82.9 25.2 0.30 78 1.16 溴 Br mg/kg 1.86~5.27 3.61 3.47 0.95 0.27 2.2 1.64 酸碱度 pH 5.84~8.13 7.26 7.44 0.68 0.09 8 0.91 注：全国土壤背景值数据来源于王学求等（2016）。
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表 3 研究区水稻镉含量特征统计表（含量单位：mg/kg）
Table 3 Statistical parameters of rice cadmium in the study area (content unit: mg/kg)
样品数 水稻 Cd 土壤 Cd
平均值水稻 Cd /土壤 Cd 含量值范围 平均值 中位值 标准差 变异系数 41 0.007~0.062 0.016 0.013 0.012 0.75 0.78 0.21
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表 4 研究区水稻镉含量与土壤元素（指标）相关、偏相关系数
Table 4 Correlation and partial correlation coefficients between rice cadmium and soil elements (indices) in the study area
控制
变量U Mo Ag Pb Zn Al2O3 Cd pH I N S TC Cl Br TOC 无 0.52** 0.48** 0.44** 0.42* 0.35* 0.14 0.29 －0.04 －0.22 －0.23 －0.29 －0.29 －0.30 －0.37* －0.39* U 0.24 0.18 0.20 0.22 －0.21 －0.11 －0.12 －0.43** －0.05 －0.41** －0.11 －0.21 －0.21 －0.18 TOC 0.35* 0.42** 0.35* 0.37* 0.37* －0.09 0.30 －0.04 －0.20 0.10 －0.26 －0.03 －0.11 －0.23 注：“**”表示显著水平（< 0.01）；“*”表示显著水平（< 0.05）；当无控制变量时，为Pearson相关系数。
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表 5 逐步线性回归过程及参数
Table 5 Stepwise linear regression process and parameters
步骤 变量/常量 非标准化系数 标准化系数 τ 值 显著性* 系数 标准误差 1 常量 －2.362 0.138 －17.132 <0.001 Usoil 0.176 0.047 0.515 3.754 0.001 2 常量 －0.796 0.468 －1.700 0.097 Usoil 0.164 0.041 0.480 3.946 <0.001 lgSsoil －0.549 0.158 －0.422 －3.466 0.001 3 常量 0.472 0.578 0.817 0.419 Usoil 0.256 0.047 0.751 5.432 <0.001 lgSsoil －0.800 0.162 －0.615 －4.927 <0.001 Al2O3soil －0.060 0.019 －0.490 －3.193 0.003 4 常量 0.048 0.560 0.085 0.932 Usoil 0.272 0.044 0.799 6.173 <0.001 lgSsoil －0.682 0.157 －0.524 －4.336 <0.001 Al2O3soil －0.051 0.018 －0.421 －2.909 0.006 lgIsoil －0.472 0.178 －0.290 －2.644 0.012 注：“*”表示显著水平 < 0.05 时，变量入选模型。
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表 6 土壤镉环境等级修正方法
Table 6 Correction method of soil cadmium environmental grade
修正条件 修正前等级 修正后等级 土壤污染风险 土壤养护及修复建议 土壤有机碳（TOC）含量
> 3%Ⅲ Ⅱ 污染风险可控 通过施用农家肥、秸秆还田等方法，确保土壤有机碳含量不降低。 Ⅱ Ⅰ 污染风险低 Ⅰ Ⅰ 污染风险低 土壤有机碳（TOC）含量
≤ 3%维持原有评级 污染风险等级
不变增加农家肥、有机肥等施用量，以提高土壤有机碳含量，同时监测农作物镉含量。
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