| HONO在γ-Al2O3(110)表面非均相氧化SO2机理的第一性原理研究 |
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| 作者姓名： | 林艳辉 边亮 宋绵新 李海龙 李宇 罗伟格 张娇 张金梅 罗伟恢 张琴 |
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| 作者单位： | 西南科技大学 材料科学与工程学院, 四川 绵阳 621010;固体废物处理与资源化教育部重点实验室, 四川 绵阳 621010 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金（41831285,41872039,51974261）;四川省科技计划（2018JY0462）;西南科技大学研究生创新基金（19ycx0010） |
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| 摘 要： | 为研究亚硝酸(HONO)在γ-Al_2O_3(110)表面非均相氧化SO_2的机理,基于密度泛函理论(density functional theory,DFT)的第一性原理计算了SO_2和HONO在γ-Al_2O_3(110)表面的吸附机制和氧化机制。结果表明,SO_2以分子的形式吸附在完整或缺陷的γ-Al_2O_3(110)表面,而HONO仅在完整表面上以分子的形式存在。表面氧缺陷的存在不仅会增强SO_2和HONO的吸附强度,而且能诱导HONO在含氧缺陷表面的分解(HONO→NO+·OH)。通过局域态密度(partial density of states,PDOS)和Mulliken电荷布局分析表明,HONO的分解遵循Haber-Weiss机制。当SO_2和HONO共同吸附在氧缺陷表面时,HONO分解产生·OH,氧化SO_2形成HOSO_2团簇分子。该研究不仅有助于理解HONO在矿物氧化物表面氧化SO_2的作用,而且为解释大气硫酸盐气溶胶的形成提供了理论依据。
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| 关 键 词： | γ-Al2O3(110) SO2 HONO 非均相反应 |
| 收稿时间： | 2020-10-24 |
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