针铁矿添加量对丙酸钠厌氧产甲烷的影响

在有机质厌氧产甲烷过程中,短链脂肪酸的高效转化是关键步骤之一,而铁氧化物对短链脂肪酸的转化具有强化作用。本文以针铁矿和丙酸钠为代表,考察了铁氧化物添加量(40、200、2000 mg/L)对短链脂肪酸产甲烷过程的影响。结果表明,最高产甲烷效率(89.65%)及最大产甲烷速率(9.95 mL/d)分别发生在40 mg/L针铁矿和2000 mg/L针铁矿的体系中,微生物群落分析表明产乙酸细菌Petrimonas属与乙酸裂解型产甲烷菌Methanothrix属为优势菌种。添加针铁矿可促进丙酸钠产甲烷过程,其转化途径以乙酸裂解耦合种间直接电子传递为主。     

电子穿梭体介导微生物还原铁氧化物的研究进展

微生物还原铁氧化物矿物是铁元素生物地球化学循环的重要组成,而利用具有氧化还原活性的电子穿梭体介导生物产生的电子向矿物的传递,促进Fe(III)还原是生物还原含铁矿物的一种重要方式.基于对国内外相关研究成果的归纳整理,本文系统综述了影响腐殖质、醌、硫物种、生物自分泌化合物及固相碳材料等不同类型电子穿梭体参与微生物还原转化铁氧化物的因素及介导电子传递机理,展望了电子穿梭体在环境地质科学研究中有待进一步解决的问题.     

铁氧化物对硫酸盐还原菌分解硫酸盐矿物的协同作用

以牛肉膏为碳源,用活性污泥混合菌接种,探讨在缺氧条件下添加不同的铁氧化物对硫酸盐还原菌(SRB)分解硫酸盐矿物的影响。通过溶液pH、铁离子、硫酸根浓度以及固体产物的SEM和EDS图谱分析,揭示硫酸盐矿物分解过程和机制。实验结果表明,铁氧化物对SRB分解硫酸盐矿物起着明显的协同作用:①被铁还原菌还原的Fe2+与硫酸盐还原产生的硫化氢反应形成铁硫化物,消除硫化氢对SRB分解硫酸盐的抑制作用;②铁氧化物还原溶解,提高体系的pH和碱度,增加生化产物CO2的溶解,诱导溶解的钙离子形成方解石沉淀,促进SRB分解硫酸盐矿物的过程。     

土壤游离态Fe(Ⅱ)催化氧化铁矿物晶相转变的Fe原子交换机制

<正>氧化铁作为高活性矿物的重要内因是以变价元素铁构成的氧化铁循环过程活跃。土壤铁循环是一个特殊微生物驱动的生物地球化学过程,长期以来普遍认为,以氧化铁矿物为末端电子受体、铁还原菌通过氧化电子供体藕联的氧化铁异化还原过程[1],与以游离态Fe(II)为电子受体、铁氧化菌作用产生的Fe(II)微生物氧化成矿过程[2],组成了完整的铁循环链[3](图1过程I和II)。1980年底有研究发现,厌氧条件下游离态     

江汉平原高砷地下水原位微生物的铁还原及其对砷释放的影响

微生物参与铁氧化物矿物的还原性溶解是高砷地下水形成的关键过程,其中具有砷还原功能的微生物如何参与含水层砷释放的生物地球化学过程亟待研究.利用从江汉平原典型高砷含水层中厌氧条件下分离出的四株细菌(Citrobacter sp.JH-1、Clostridium sp.JH-6、Exiguobacterium sp.JH-13、Paenibacillus sp.JH-33),通过室内厌氧模拟培养实验,查明其砷、铁还原能力,并通过分别与铁氧化物矿物及原位沉积物共同培养,探究原位含水层微生物参与的砷释放机理.结果表明:四株细菌均具有厌氧条件下砷、铁还原功能,Citrobacter sp.JH-1砷还原能力最强,96 h内还原的As(Ⅴ)浓度为2.22 μmol/L.其中Citrobacter sp.JH-1不仅可在厌氧和有氧条件下还原溶液中的As(Ⅴ),还可在厌氧条件下还原溶液中的Fe(Ⅲ)和无定型的水铁矿,在与含水层沉积物共培养12 d后,沉积物中铁与砷的释放量分别为510 mg/kg及1 150 μg/kg.江汉平原含水层中的原位微生物兼具砷/铁还原功能,在厌氧条件下可还原沉积物中的铁氧化物矿物并促进砷的释放,为深入揭示高砷地下水成因机理与地下水砷污染的防控提供重要科学依据.      

微生物还原铁氧化物矿物的电化学研究

微生物可以还原铁氧化物矿物。本文通过使用电化学方法对铁氧化物矿物在微生物还原作用下的氧化还原特性进行模拟与表征,补充了从新角度对微生物还原铁氧化物矿物的研究。研究结果显示,微生物可直接以铁氧化物矿物作为电子受体将其还原得到二价铁生成物。电化学实验显示,0.2 mA阴极恒电流条件下铁氧化物矿物可以接受电子,同时铁氧化物矿物中的Fe3+在0.89±0.01 V(相对于饱和甘汞电极)时发生还原反应,表明铁氧化物矿物满足被微生物还原的电化学条件。双室微生物-铁氧化物矿物体系研究证实,铁氧化物矿物可以作为阴极接受微生物提供的电子。     

Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统还原有机污染物的研究进展

在土壤和沉积物的自然厌氧环境中,铁氧化物可被铁还原菌等微生物异化还原产生Fe(Ⅱ),形成的Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统具有还原活性,可使有机污染物还原转化。综述了含卤和含硝基有机污染物的非生物还原转化过程和表面结合铁系统与有机污染物之间的界面反应机理,进而揭示了污染物在环境中的赋存状态和迁移转化规律;重点分析了影响该还原过程的因素,如铁氧化物类型、pH值、Fe(Ⅱ)与铁氧化物接触时间,以及过渡金属、腐殖酸等竞争因子对反应过程的影响。强化自然界中天然的Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统在有机污染治理中的作用,在受污染环境修复领域具有广阔的应用前景。 [HT5H]关 键 词:[HT5K]     

Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统还原有机污染物的研究进展

在土壤和沉积物的自然厌氧环境中,铁氧化物可被铁还原茵等微生物异化还原产生Fe(Ⅱ),形成的Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统具有还原活性,可使有机污染物还原转化.综述了含卤和含硝基有机污染物的非生物还原转化过程和表面结合铁系统与有机污染物之间的界面反应机理,进而揭示了污染物在环境中的赋存状态和迁移转化规律;重点分析了影响该还原过程的因素,如铁氧化物类型、pH值、Fe(Ⅱ)与铁氧化物接触时间,以及过渡金属、腐殖酸等竞争因子对反应过程的影响.强化自然界中天然的Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统在有机污染治理中的作用,在受污染环境修复领域具有广阔的应用前景.     

磷灰石对湖泊沉积物中水铁矿稳定性的制约

通过在滇池开展原位实验,研究探讨了湖泊沉积物中磷灰石制约水铁矿分解和转化的机制,以及二者共存时的环境效应。结果表明:将水铁矿放置到沉积物中1个月,矿物保持稳定;放置时间达到3个月时,添加磷灰石实验中水铁矿发生了显著物相转变。冬天(12—2月)实验中,转化产物随深度的变化趋势为针铁矿+磁(赤)铁矿→针铁矿+纤铁矿→针铁矿;夏天(6—9月)实验中,转化产物随深度的变化趋势为针铁矿+纤铁矿+磁(赤)铁矿→针铁矿+纤铁矿→未转化。透射电镜分析结果显示冬天实验中生成的磁性铁氧化物为纳米磁铁矿和磁赤铁矿,夏天实验中产生的则主要为纳米磁铁矿。X射线光电子能谱分析结果显示冬天表层实验样品具有较高P含量。分析表明的湖泊沉积物中磷灰石促进水铁矿转化的过程为:(1)微生物促进磷灰石溶解;(2)磷灰石溶解释放的P促进铁还原菌生长;(3)铁还原菌促进水铁矿还原;(4)水铁矿还原产生的溶解态Fe²⁺催化水铁矿向针铁矿、纤铁矿和磁铁矿转化。冬天及沉积氧化-还原界面最适宜磷灰石分解菌和铁还原菌生长,水铁矿的转化和P释放能力也更强,相应地内源磷释放的风险也更大。     

氧化还原电位法的原理和测定方法

氧化还原作用对自然界很多矿物的形成和分解都有很大影响,它是控制变价元素的分布、迁移、分散或集中的重要因素.因此研究成矿介质的氧化还原电位和含矿岩石的氧化还原性质,对揭示矿床形成机理,发现矿化规律和普查找矿具有重要意义. 自然界的很多元素都具有几种不同的价态,例如,铁有Fe~0、Fe~(2+)、Fe~(3+),铜有Cu~0、     

江汉平原浅层含水层中土著硫酸盐还原菌对砷迁移释放的影响

硫酸盐还原菌是厌氧环境中参与砷形态转化的重要微生物种群,其介导的生物地球化学循环过程对铁氧化物表面吸附态砷迁移转化的影响亟待深入研究.选取江汉平原典型高砷含水层原位沉积物分离纯化出一株严格厌氧硫酸盐还原菌Desulfovibrio JH-S1,对其进行砷和铁还原能力鉴定,并通过模拟培养实验探究硫酸盐还原菌参与下的铁矿物相转化对吸附态砷迁移的影响.Desulfovibrio JH-S1具有Fe(III)还原能力,无硫和有硫体系中Fe(III)均能被还原,但在硫酸盐充足条件下铁还原量显著增加;该菌株不具备As(V)还原能力,但添加硫酸盐的培养体系中As(V)去除率可达96%以上.Desulfovibrio JH-S1能够还原硫酸盐从而促进载砷的水铁矿还原转化为纤铁矿,并导致吸附的砷释放.江汉平原高砷含水层土著硫酸盐还原菌兼具硫酸盐/铁还原功能,参与了高砷含水层系统中砷-铁-硫耦合循环,对高砷地下水的形成具有重要作用.      

铁氧化物-微生物界面电子传递的分子机制研究进展

在地表环境中,铁氧化物矿物可以作为微生物胞外呼吸的终端电子受体/供体、电子储存介质或种间电子传递介质促进环境微生物的新陈代谢。本文介绍了矿物-微生物直接界面电子转移方式中,铁氧化物矿物与组成微生物跨膜电子传输链的细胞色素蛋白之间的氧化-还原反应机制及其影响因素,从分子水平刻画了微生物利用矿物进行胞外呼吸的过程,有助于深入理解微生物驱动的矿物转化和元素地球化学循环。     

厌氧微生物作用下沉积物中砷的形态转化与环境行为研究

为了研究厌氧微生物作用下沉积物中砷的形态转化及固液界面的分配过程对砷的环境行为与归趋的影响,通过采集锦州湾清洁沉积物进行负载砷,利用微生物培养与非生物培养实验,对比研究厌氧微生物作用下砷铁硫共还原条件下污染体系中砷的环境行为与归趋。实验结果表明在培养的42 d周期内,液相的总砷量首先砷浓度保持降低趋势,而后再次升高。在培养第3~7 d时液相的As5+迅速被还原,约26%的溶解态砷从液相移除,97%以上的As5+被还原为As3+。同时微生物作用下固相中90%以上铁氧化物矿物逐渐转化为次生的亚铁矿物,固相中结晶态铁氧化物发生明显活化,而硫酸盐还原产物硫离子综合调控体系中游离的亚铁离子和As3+。因此,厌氧微生物还原条件下,砷,铁,硫同步发生还原,硫离子调控体系中砷和铁环境行为,硫化亚铁成为亚铁矿物的主要形态,硫化砷是砷的主要归趋。     

灌溉对非饱和带中砷迁移转化过程的影响

通过场地灌溉试验,探讨了灌溉活动对非饱和带中砷迁移转化过程的影响机理。结果表明:灌溉过程中非饱和带中砷的迁移转化受多个地球化学过程共同控制,非饱和带pH值、Ec值、SO_4~(2-)和HCO_3~-与As的竞争吸附以及氧化还原条件的波动都会影响土壤孔隙水中砷的质量浓度。灌溉活动导致土壤处于相对还原环境,铁氧化物矿物还原溶解,被吸附或与之共沉淀的砷被释放进入水相,灌溉结束后,土壤逐渐恢复相对氧化环境,重新生成铁氧化物矿物,土壤孔隙水中砷以吸附/共沉淀形式被其固定。因此,通过改变非饱和带氧化还原条件导致铁氧化物矿物的沉淀/溶解是灌溉作用下非饱和带水体中砷迁移转化的主要原因。     

二价铁氧化对铁锰循环功能微生物活性的影响及机制

地质微生物是沉积环境中铁、锰氧化还原循环的主要驱动因子,铁锰共存环境中二价铁氧化对不同铁、锰循环功能微生物活性的影响差异和机制尚不清楚.以铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1、铁氧化菌Pseudogulbenkiania sp.strain 2002、锰氧化菌Pseudomonas putida MnB1和Leptothrix discophora SS-1作为代表性的铁、锰循环功能微生物,利用平板计数、荧光显微镜等手段探究了Fe(II)氧化对功能微生物活性的影响差异及机制.结果表明0.05 mM Fe2+氧化60 min可使MR-1和MnB1的活菌数量降低4~5个数量级,SS-1及S.2002无显著失活.Fe(II)氧化产生的吸附态。OH和胞内。OH是细菌失活的主要原因,胞外H₂O₂、胞外游离态。OH和三价铁氧化物是细菌失活的次要原因,SS-1及S.2002产生了氧化应激反应,成功抵御了活性氧化物种.      

海水中钢铁锈层的微生物成因及其环境效应

研究了海水环境中钢铁腐蚀产物即锈层中的厌氧微生物群落和锈层矿物特征及其相关性。微生物富集培养和初步的分子生物学分析结果表明,海水钢铁锈层中至少生存有硫酸盐还原细菌和铁还原细菌两种厌氧细菌。使用扫描电子显微镜和电子能谱、X-射线衍射仪等对锈层样品进行了矿物学观察和分析。在外锈层和中间锈层,主要是α,β,γ-FeOOH等铁(水合)氧化物。铁水合硫酸盐即绿锈则主要出现在内锈层。初步讨论了厌氧细菌作用下的铁腐蚀矿物生成和转化过程,并提出钢铁锈层微生物和矿物在海洋环境的微生物修复中可能具有重要作用。     

微生物所协同的天然金红石日光催化作用研究

本文揭示了自然界中可能存在的一种新的矿物和微生物交互作用形式,即微生物通过生物电化学作用参与到半导体 矿物的日光催化作用过程中。模拟日光光源下“产电”微生物与天然半导体矿物金红石交互实验结果显示,金红石的光催 化作用促进了矿物端元的反应速率,提高了电子在微生物和矿物之间的转移效率,使微生物电子传递链末端电子能量得到 提升。二者协同作用可提高微生物或半导体矿物单独作用时对污染物如Cr(Ⅵ)的还原处理效果。该研究为环境污染治理提 供了一种矿物与微生物协同作用新理念。     

微生物—矿物相互作用之环境意义的研究

微生物-矿物的相互作用是地球上广泛发生的一种地质作用，它直接导致矿物的溶解和沉淀，并进而对环境产生重要的影响。微生物-矿物相互作用对环境修复具有重要意义，如金属还原细菌（DMRB）可通过与Fe^3 -氧化物矿物的相互作用催化氧化降解含芳香环的化合物如苯酸盐、苯、甲苯等，或催化还原降解（聚）硝基芳香化合物及四氯化碳等，还可通过表面吸附作用或氧化还原作用使一些重金属元素如U、Np等高毒性的污染物固着或形成不溶的矿物形式，从而有效去除其毒性。另外，微生物亦可催化氧化形成对环境有高度污染的酸性矿山废水（AMD）等，总之，深入研究微生物-矿物的相互作用对环境的影响具有重要意义。     

微生物对绿脱石中有机质利用的研究

为了探索黏土矿物中含有的有机质能否被微生物利用以及微生物利用的效率,本文选取富三价铁的黏土矿物绿脱石NAu-2为还原对象,嗜热菌Thermus scotoductus SA-01,以及常温菌Shewanella putrefaciens CN-32为异化铁还原菌,分别在没有外加碳源的情况下对NAu-2结构铁进行还原。实验选取化学方法来测试Fe3+还原程度与还原速率,利用X射线粉晶衍射(XRD)、傅里叶转换红外光谱分析仪(FTIR)、扫描电镜(SEM)对黏土矿物还原产物进行矿物学表征,利用总碳/氮分析仪测试黏土矿物释放出来的溶解碳总量以及高效液相色谱仪来分析不同有机组分的含量。实验结果表明相对于常温菌CN-32,嗜热菌SA-01可以有效利用绿脱石中含有的微量有机质作为碳源。由此可知,黏土矿物经微生物作用后发生还原溶解,其吸附的有机质会随着溶解程度的升高不断释放到周围环境中;黏土矿物含有的有机质组分成分复杂,在不同温度环境下释放出来的有机质速率与种类有所不同。     

酸性矿山排水与垃圾渗滤液混合厌氧消化

酸性矿山排水一直是难以处理的矿山环境问题之一。课题组前期研究表明,硫酸盐矿物和铁氧化物矿物能够促进垃圾渗滤液中有机物的降解。而硫铁矿的酸性矿山排水中既含有大量的硫酸盐也还有较高浓度的铁离子,因此,我们进一步研究了将酸性矿山排水和垃圾渗滤液混合后进行厌氧处理的效果,并通过小瓶实验优化得到在m(COD)/m(SO2-4)为3的配比下,将酸性矿山排水与垃圾渗滤液进行混合调节后处理,调节废水中的COD、硫酸根以及其他金属离子都可以得到较好的去除效果。因此,本文采用工作体积为4 L的连续运行反应器,长期考察将酸性矿山排水和垃圾渗滤液混合后进行厌氧消化的效果。在连续运行实验中,参照小瓶实验结果,按照m(COD)/m(SO2-4)为3的配比,将酸性矿山排水与垃圾渗滤液混合,之后用NaO H溶液调节混合液的p H,得到p H为7.5左右的调节废水,调节废水中COD、硫酸盐浓度分别约为7 500 mg/L和2 500 mg/L。将调节废水加入反应器,鼓氩气,不接种其他微生物,维持厌氧运行,水力停留时间和温度分别为20 d和35℃。厌氧反应器稳定运行一年后,反应器出水中的COD和硫酸盐浓度分别约为800 mg/L和500 mg/L,调节废水中COD和硫酸根的去除率分别达到90%和80%,Fe、Mn、Ca、Zn等重金属离子的去除率均在80%~90%。微生物群落分析的结果表明,种群上占优势的微生物主要有硫酸盐还原菌、产酸菌、产甲烷菌与铁还原菌等厌氧微生物。硫酸盐还原菌是能够适应苛刻环境的微生物,在厌氧条件下,硫酸盐还原菌利用混合废水中的有机质还原硫酸盐生成单质硫和S2-,而生成的S2-可以用于还原三价铁离子,并同时与调节废水中的重金属离子生成金属硫化物沉淀,从而实现单质硫、硫离子和重金属离子的去除,亦解除了游离的S2-对微生物的毒性作用。此外,铁还原菌也能够将三价铁还原成Fe2+,Fe2+能提高硫酸盐还原菌、产酸菌等厌氧微生物的活性。本文的研究结果表明,将酸性矿山排水和垃圾渗滤液混合后进行厌氧消化,能够同时高效处理两种废水,达到以废治废目的,具有一定的实际应用价值。另一方面,由于垃圾渗滤液的可生化性较差,而本实验中调节废水的COD去除率高达90%,这说明垃圾渗滤液中的一些难降解物质也被分解转化,因此,酸性矿山排水与垃圾渗滤液混合厌氧消化过程中涉及的具体机制还需要进一步进行深入的研究。