二元气体等温吸附实验及其对煤层甲烷开发的意义

分别进行了CH₄-CO₂和CH₄-N₂二元混合气体的等温吸附实验, 并且分析了二元气体在吸附过程中各组分浓度的变化规律.结果表明, 在CH₄-N₂二元气体的吸附过程中, 吸附相中CH₄组分的相对浓度逐渐增加, N₂组分的相对浓度逐渐减少.在CO₂-CH₄二元气体的吸附过程中, 吸附相中CO₂组分的相对浓度逐渐增加, CH₄组分的相对浓度逐渐减少.实验结果证实了CO₂在与CH₄的竞争吸附中占据优势, 而N₂在与CH₄的竞争吸附中处于劣势.注入CO₂比注入N₂可以更有效地置换或驱替煤层甲烷, 提高煤层甲烷的采收率.      

米泉低阶煤煤层气中CO2异常赋存特征与成因

对米泉矿区以往煤层气勘查成果统计发现,气体含量中CO₂浓度异常高,部分气样浓度甚至超过40%。通过系统开展气体组分、CH₄与CO₂碳同位素、稀有气体同位素等地化分析,发现该区CO₂浓度随埋深增大呈增高趋势。当埋深大于800 m时,CO₂浓度超过40%;CO₂具明显壳源成因特征,无幔源CO₂的混入。说明该区煤层气主要为CO₂还原途径形成的次生生物气体,少量样品具热成因气特征;CO₂异常富集可能是3个方面因素耦合作用的结果,即处于微生物产甲烷活动早期阶段、CO₂还原途径产甲烷活动受到抑制及滞留的水体环境。     

贵州牛蹄塘组页岩气表面自由能研究

为了研究页岩对气体的吸附机理,在50℃、60℃、80℃ 3个温度点对贵州凤参1井和天马1井的页岩样品进行等温吸附实验,并绘制出了CH₄和CO₂等温吸附曲线图,计算得到页岩表面自由能,从自由能角度分析页岩对CH₄和CO₂气体的吸附特性。研究结果表明:当温度一定时,随着压力的增加,页岩对2种气体的表面自由能变化值均呈现出不断增加的趋势,当压力一定时,随着温度的增加,表面自由能会逐渐减小,这与等温吸附曲线上气体吸附量随压力的变化是一致的;页岩对CO₂的表面自由能变化值均要大于CH₄,表明页岩对CO₂的吸附能力比CH 4 更强,可以通过向页岩层中注入CO₂来提高采收率;对于吸附能力较强的页岩气藏,可以通过注入表面活性剂的方法,增强活性剂与页岩表面的结合能力,降低CH₄占有面积及其与页岩的表面自由能,以此达到促使CH₄解吸的目的。      

热力耦合条件下超临界CO2驱替煤层CH4实验

为提高煤层CH₄抽采效率,利用自主研发的实验系统,模拟超临界CO₂在深部煤层中驱替CH₄的过程,开展了不同温度和注入压力条件下原煤试样中超临界CO₂渗流、吸附及驱替CH₄实验。结果表明:在恒定温度条件下,随着超临界CO₂注入压力逐渐增大,煤体渗透率提高,CO₂吸附量增加。超临界CO₂注入压力和温度对驱替效果影响显著。不同温度条件下,当超临界CO₂注入压力从8 MPa增至12 MPa,CH₄驱替量平均增长了0.076 cm3/g,CH₄驱替效率增加了17%~23%,超临界CO₂置换体积比呈线性递减趋势;相同注入压力条件下,温度每升高10℃,驱替效率平均增加8%,置换体积比平均下降0.5。研究结果为高效抽采煤层CH₄和实现CO₂封存提供理论依据。      

等压扩散下CO2对不同变质程度煤中CH4置换效应的影响

为了研究等压扩散条件下不同变质程度煤中CO₂置换CH₄特征规律,选择无烟煤、瘦煤和气肥煤3种煤样,进行了不同等压扩散压力下的等压扩散置换实验。实验结果表明:随着煤变质程度的增加煤吸附CH₄和CO₂的能力表现出逐渐增强的趋势,且CO₂的吸附量大于CH₄的吸附量;随着实验点扩散压力的增加,CO₂对CH₄的绝对置换量和置换率均随之增加,CO₂对CH₄的注置比却随之降低。在实验煤样变质程度范围内,CH₄置换率与煤变质程度和CO₂注置比均呈负相关关系。研究成果对井下注CO₂置换煤层CH₄的工程技术和理论具有指导意义。      

IPCC第一工作组第五次评估报告对全球气候变化认知的最新科学要点

2013年9月27日, 在瑞典首都斯德哥尔摩, 联合国政府间气候变化专门委员会第一工作组第五次评估报告《Climate Change 2013: The Physical Science Basis》决策者摘要(Summary for Policymakers, SPM)发布, 随后于9月30日公布了报告全文. 报告指出, 全球气候系统变暖的事实是毋庸置疑的, 自1950年以来, 气候系统观测到的许多变化是过去几十年甚至近千年以来史无前例的. 全球几乎所有地区都经历了升温过程, 变暖体现在地球表面气温和海洋温度的上升、 海平面的上升、 格陵兰和南极冰盖消融和冰川退缩、 极端气候事件频率的增加等方面. 全球地表持续升温, 1880-2012年全球平均温度已升高0.85 ℃[0.65～1.06 ℃]; 过去30 a, 每10 a地表温度的增暖幅度高于1850年以来的任何时期. 在北半球, 1983—2012年可能是最近1 400 a来气温最高的30 a. 特别是1971-2010年间海洋变暖所吸收热量占地球气候系统热能储量的90%以上, 海洋上层(0～700 m)已经变暖. 与此同时, 1979-2012年北极海冰面积每10 a以3.5%～4.1%的速度减少; 自20世纪80年代初以来, 大多数地区多年冻土层的温度已升高. 全球气候变化是由自然影响因素和人为影响因素共同作用形成的, 但对于1950年以来观测到的变化, 人为因素极有可能是显著和主要的影响因素. 目前, 大气中温室气体浓度持续显著上升, CO₂、 CH₄和N₂O等温室气体的浓度已上升到过去800 ka来的最高水平, 人类使用化石燃料和土地利用变化是温室气体浓度上升的主要原因. 在人为影响因素中, 向大气排放CO₂的长期积累是主要因素, 但非CO₂温室气体的贡献也十分显著. 控制全球升温的目标与控制温室气体排放的目标有关, 但由此推断的长期排放目标和排放空间数值在科学上存在着很大的不确定性.     

中国瓦里关和上甸子大气温室气体浓度变化特征

研究典型区域大气温室气体的变化有助于有效应对气候变化、减缓全球变暖和减少极端气候事件.选取1997-2018年瓦里关和2009-2015年上甸子温室气体月值数据,应用线性趋势分析法和Mann-Kendall突变检验法分析两站温室气体的时间序列特征、季节变化趋势,构建HYSPLIT后向轨迹模型分析季风运输和大气边界层条件对温室气体的潜在影响.瓦里关和上甸子温室气体均逐年增长,具有明显的季节变化特征.两站CO₂均在8月达到最低值,CH₄则在8月达到峰值,SF₆四季差异不大.瓦里关N₂O在12月达到最高,6月降到最低;而上甸子N₂O在7月达到峰值,9月降至最低.瓦里关和上甸子大气温室气体均受到局地生物源和非生物源、季风远距离运输、大气边界层条件和光化学过程等多种因素的共同作用.      

郯庐断裂带中段幔源包体单矿物中的气体释放特征与成因

地幔流体对探讨地球深部地质作用意义重大。对山东境内幔源包体矿物的分步加热表明其气体的释放有一定的规律性 :随温度升高,总释气量逐渐增加,至 6 5 0～ 80 0℃出现释气峰,随后释气量逐渐降低。气体各主要组分的释放特征是 :5 0 0℃总有CH₄释气峰;随温度升高,H₂ 释放呈增加趋势,而CO₂ 呈降低趋势,反映其各自赋存状态的差异和加热过程中可能发生的相互转化作用。根据各温度段气体组成特征,单矿物的释气特征可明显分为三个阶段,它们可能代表了矿物中不同演化阶段的气体.     

冻融作用对兴安型多年冻土区森林腐殖层土壤温室气体通量的影响

多年冻土区森林土壤是重要碳库，对于全球CO₂、N₂O和CH₄平衡具有重要意义，冻融循环是多年冻土区的重要特征，但冻融作用对不同林型腐殖土有机质分解和温室气体排放的影响需进一步研究。本研究对兴安落叶松林(针叶林)、白桦林(阔叶林)、兴安落叶松和白桦混交林(针阔混交林)三种林型的腐殖层土壤进行了42天的短期室内培养实验，探索冻融作用对土壤理化性质和温室气体排放的影响。结果表明，冻融导致森林腐殖层土壤溶解性有机碳(DOC)增加，针叶林、阔叶林和针阔混交林分别增加了314.8%、91.4%和43.2%，但冻融后短期内土壤有机碳分解的温度敏感性(Q₁₀)均明显下降，CO₂排放量在25℃时分别下降24.7%、36.4%和29.5%。同时冻融作用也降低了森林土壤吸收CH₄的能力，但没有发现对土壤N₂O排放产生明显影响。冻融作用短期内降低了森林土壤温室气体全球增温潜势(GWP)，其中对CO₂的抑制作用最为明显，阔叶林腐殖层土壤受...     

三峡澎溪河水域CO2与CH4年总通量估算

以2010年6月~2011年5月三峡澎溪河回水区CO₂与CH₄通量监测数据为基础,参考澎溪河高阳平湖水域全年4次的24 h昼夜连续跟踪观测结果,对每月各采样点的日通量值进行估算。提出了水下地形划分法和环境因素控制法,将各采样点日通量数据外延至整个回水区水域,并估算了澎溪河回水区水域CO₂与CH₄年总通量值。研究期间,澎溪河回水区全年各采样点CO₂通量均值为(3.05±0.46)mmol/(m2·h);CH₄为(0.050 1±0.009 6)mmol/(m2·h)。以水下地形法为基础,该水域全年CO₂和CH₄总通量分别为40 060.5 t和540.9 t;以环境因素控制法为基础,全年CO₂与CH₄总通量分别为39 073.0 t和467.2 t。以环境要素控制法为参考,该水域CO₂全年平均释放强度为43.26 mmol/(m2·d),在全球水库数据序列中处于中等略偏高水平,CH₄全年平均释放强度为1.42 mmol/(m2·d),在全球水库序列中处于中等水平。     

考虑Klinkenberg因子状态的CO2-ECBM模拟研究

为了探究Klinkenberg效应及不同状态的Klinkenberg因子在注CO₂提高煤层气采收率(CO₂-Enhanced Coal Bed Methane,CO₂-ECBM)过程中的作用,借助COMSOL有限元软件模拟分析了Klinkenberg因子为0、固定Klinkenberg因子与动态Klinkenberg因子3种状态对CO₂-ECBM及有效渗透率的影响,以及CH4与CO₂压力随该因子的动态变化情况,并将CH4产气量与工程实际作了对比验证。结果表明,CH4与CO₂有效渗透率呈先缓慢增长再急速下降后逐渐趋于平缓的态势,相较于固定Klinkenberg因子或Klinkenberg因子为0,动态Klinkenberg因子影响下的CH4与CO₂有效渗透率更大,当Klinkenberg因子为动态变量时,受不同气体的摩尔质量与动力黏度影响,CO₂有效渗透率小于CH4有效渗透率。在动态Klinkenberg因子作用下...     

大气甲烷的冰芯记录

冰芯包裹气体的提取分析提供了历史时期大气CH₄含量变化最直接的信息.“三极(南极、格陵兰及青藏高原)”冰芯的大气甲烷记录的恢复,刻画了自然变化时期大气CH₄含量的详细变化情景及不同纬度间的变化差异,并以此可进一步分析大气CH₄含量变化与气候变化的关系以及陆地CH₄排放随时间的变化特征.冰芯研究揭示,工业革命以来大气CH₄含量的急剧增长及其现阶段的大气含量是过去几十万年来任何气候变化时期从未发生过的.     

CO2强化煤层气产出与其同步封存实验研究

长期以来针对CO₂-ECBM已做了大量研究工作,然而有限的工业试验没能达到预期目的,使得这一煤层气强化技术推广应用欠缺。近些年随着各国碳中和路线的制定,CO₂封存逐渐受到重视,煤储层可否作为CO₂的封存空间、可否实现CO₂驱替CH₄和封存同步进行,又重新回归人们的视野。为此,以新疆准南区块目标煤层样为研究对象,采用不同CO₂与CH₄混合比例气体进行煤的吸附/解吸实验,探索混合气体比例对CO₂-ECBM和CO₂吸附封存潜力的影响。结果表明,随着混合气体CO₂比例减少,CH₄驱替效果降低,其中40%CH₄+60%CO₂混合气体的CO₂残余量最多,在解吸至0.7 MPa时已有83.05%的CH₄产出,而83.62%的CO₂吸附残余在煤中,表明其C...     

CO2地质埋藏深度对高阶煤孔隙结构的影响

高阶煤中的CO₂地质埋藏具有存储CO₂和提高煤层气采收率的双重意义。通过压汞测试和低温液氮吸附实验对经过CO₂地质埋藏模拟实验处理前后的煤样品进行分析测试,探讨了不同埋藏深度下煤中孔隙演化的特征与机理。研究表明:煤的真密度、视密度、孔隙体积、煤基质体积变化、有机质膨胀与收缩等参数均表现出不同的演化特征;埋藏过程中温度压力的增大对H₂O–CO₂–煤的地球化学反应效应的影响并非线性,而是存在一个对孔隙特别是微孔孔容和比表面积改造最大的深度范围,该深度将使得高阶煤孔隙结构得到最佳的改造效果,从而进一步更有利CO₂的地质埋藏和提高煤层气的采收率。      

Implications of super dense carbonic and hypersaline fluid inclusions in granites from the Ranchi area, Chottanagpur Gneissic Complex, Eastern India

A combined fluid inclusion and mineral thermobarometric study in groups of synchronous inclusions in quartz within weakly foliated granites from the Chottanagpur Gneissic Complex, India, reveals super dense carbonic (CO₂ with minor CH₄ and H₂O) inclusions and hypersaline (H₂O–NaCl ± NaHCO₃) inclusions, with halite- and nahcolite daughter phases. This study documents the highest density (1.115 g cm^− 3) CO₂ fluids ever reported in granites. Fluid isochores, constructed from CO₂ (± CH₄) and halite-bearing inclusions, coupled with two-feldspar thermometry constrain the minimum P–T at 8 kbar/ 750 °C for fluid entrapment in granites. By contrast, the carbonic inclusions in quartz from granite-hosted metapelite enclaves contain substantial CH₄ (up to 30 mol%), and the entrapment pressure ( 4.3 kbar/600 °C) is considerably lower compared to those in the granites. By implication, the sillimanite-free granites were not derived from the metapelitic enclaves, and instead were formed by partial melting of fluid-heterogeneous lower crustal protoliths, with fluid entrapment at magmatic conditions.     

Hydrothermal gases offshore Milos Island, Greece

Hydrothermal fluids emerge from the seafloor of Paleohori Bay on Milos. The gases in these fluids contain mostly CO₂ but CH₄ concentrations up to 2% are present. The stable carbon isotopic composition of the CO₂ (near 0%) indicates an inorganic carbon source (dissociation of underlying marine carbonates). The carbon and hydrogen isotopes of most CH₄ samples are enriched in the heavy species (δ¹³C = −9.4 to −17.8‰; δD = −102 to −189‰) which is believed to be characteristic for an abiogenic production of CH₄ by CO₂-reduction (Fischer-Tropsch reactions). Depletions in the deuterium content of three CH₄ samples (to −377%) are probably caused by unknown subsurface rock alteration processes. Secondary hydrogen isotope exchange processes between methane, hydrogen and water are most likely responsible for calculated unrealistic methane formation temperatures.

We show that excess helium, slightly enriched in ³He, is present in the hydrothermal fluids emerging the seafloor of Paleohori Bay. When the isotopic ratio of the excess component is calculated a ³He/⁴He_excess of 3.6 · 10⁻⁶ is obtained: This indicates that the excess component consists of about one third of mantle helium and two thirds of radiogenic helium. We infer that the mantle-derived component has been strongly diluted by radiogenic helium during the ascent of the fluids to the surface.