太湖及其周围河流中N2O的空间分布与释放通量

本次研究选择中国东部一个生态和环境空间分异极大的浅水湖泊（太湖）以及周围河流,分别于2003年7月和9月两次采集湖水和河水样品,分析其中的N₂O浓度,并利用扩散模型公式估算水-气界面N₂O交换通量。结果显示N₂O饱和度的空间变化从70％不饱和到2708％过饱和变化范围很大。N₂O饱和度的空间分布,N₂O与CH₄、无机氮、TDS（总溶解固体物质）之间的相关性都表明：   太湖重度富营养区N₂O的产生极大地受到人为N输入的影响。然而,初步的通量分析显示湖泊N₂O的释放因子不超过0.63％,小于河流中的默认值,N₂O产率也略低于水环境中的平均值,太湖以面积为权重的释放通量平均值并不高,在7月和9月分别为14.0μmol/m²·d和9.7μmol/m²·d。这些结果表明流域人为N输入对整个湖泊N₂O的促进作用是有限的,预计未来湖泊N₂O释放不会因为人为活动增加而出现大幅度增加的状况。流域内各生态景观N₂O释放量的比较,也表明富营养湖泊总体上仍然是一个十分有限的大气N₂O释放源。相反,太湖周围河流存在较大的N₂O释放速率,在7月和9月估算的N₂O释放通量分别为142.1μmol/m²·d和28.8μmol/m²·d。将这一释放速率推广到整个流域后,预计河网的N₂O释放量将占到耕作土壤的10％～50％,显示了河流对区域N₂O质量平衡具有较重要的影响。     

周口店东洞洞穴沉积物的地球化学特征及其环境指示意义

周口店地区的古环境变化研究多数研究集中在中更新世时期,而缺乏对早更新世时期环境变化的研究。这主要是由于缺少保存完好的早更新世沉积记录造成的。随着对20世纪80年代在周口地区发现的东洞剖面,发现这是一个保存完好的早更新世剖面,为研究早更新世时期的古环境变化特征提供了良好的研究材料。为了重建早更新世时期的古环境变化特征,利用XRF对东洞洞穴沉积物的主要元素（SiO₂,Al₂O₃,Fe₂O3和CaO）的化学组成进行了高分辨率分析,同时对沉积物中的FeO含量进行了测试。结果显示东洞剖面沉积物的主要化学组成为SiO₂,占41.6%～58.9%,其次是Al₂O₃和Fe₂O3,其含量的变化范围分别为13.69%～29.63%和5.00%～9.81%。Al₂O₃和Fe₂O3在剖面上与SiO₂含量成明显的镜像变化关系,显示出Al₂O₃和Fe₂O3对沉积物中SiO₂含量的稀释作用。另外,Fe₂O3与Al₂O₃在剖面上具有很好的相关性,表明Fe₂O3主要富集在富铝的矿物中。从元素含量在剖面的上分布看,东洞剖面的化学组成发生3次大的波动,主要表现为SiO₂和FeO含量增高,而Fe₂O3与Al₂O₃含量的减少。这3次波动分别出现在剖面的15.3～14.6m,11.0～9.9m和8.40～7.84m深度处。在3次化学组成的波动出现的同时,指示沉积物风化程度和温度变化的Si/Al（SiO₂/Al₂O₃）和FeO/Fe₂O3比值也发生了明显变化,比值增高,指示了3次大的干冷事件。另外,在剖面上部（10.00～7.84m,即第2次事件以后）SiO₂/Al₂O₃和FeO/Fe₂O3比值变高且波动频繁,表明自第2次干冷事件后沉积区的环境变得不稳定,逐渐向冷干气候转变。东洞剖面的地球化学记录（SiO₂/Al₂O₃和FeO/Fe₂O3）与泾川黄土剖面的粒度曲线具有较好的对比性,支持了东洞剖面记录的环境信息与黄土沉积记录的环境变化具有一致性。通过与泾川粒度曲线的对比发现,东洞剖面记录的3次干冷事件在时段上分别对应于黄土-古土壤序列中的L26,L15和L13。     

流体包裹体盐度低温拉曼光谱测定方法研究

氯盐溶液作为流体包裹体中最普遍和最重要的盐水化合物,是测定包裹体盐水溶液含盐度的主要溶质,但由于其强离子键化合物的分子特性在常温、常压下没有拉曼效应,拉曼光谱测试无法获取氯盐的有效特征信息,使得利用拉曼光谱研究流体包裹体分子组分及含盐度的方法存在严重缺陷。本文联合利用激光拉曼光谱探针和冷热台,原位采集了不同盐度的NaCl-H₂O和CaCl₂-H₂O标准盐水溶液在低温下(-185℃)形成的冰、NaCl水合物和CaCl₂水合物的拉曼光谱,分析了不同盐度标准盐水溶液形成的水合物拉曼特征峰的变化规律,尝试建立流体包裹体盐度低温拉曼光谱测定方法。分析表明,NaCl水合物约3425 cm^-1拉曼特征峰与冰约3120 cm^-1拉曼特征峰峰面积比值和配制的NaCl-H₂O标准溶液盐度呈良好的正相关(r²=0.9995),CaCl₂水合物约3431 cm^-1拉曼特征峰与冰约3120 cm^-1拉曼特征峰峰面积比值也和配制的CaCl₂-H₂O标准溶液盐度呈较好的正相关(r²=0.9458)。利用愈合人工水晶法合成的NaCl-H₂O和CaCl₂-H₂O包裹体标样检验了用上述方法低温测定流体包裹体盐度的可靠性,结果表明该技术用于盐度大于0.5 mol/L的NaCl-H₂O体系流体包裹体时,数据精度好于20%;用于盐度大于0.5 mol/L的CaCl₂-H₂O体系流体包裹体时,数据精度最高可达5%,完全可达到半定量-定量测定的要求。研究还发现,包裹体内压可能对低温拉曼光谱测定流体包裹体盐度影响不大,分析中获得的冰拉曼特征峰的拉曼位移(约3120 cm^-1)与前人略有差异,可能与实验条件下获得的冰的多型不同有关。与国内外同行的研究结果比较,本研究更加注重该项实验技术的实际应用,通过对不同体系盐水溶液系列进行拉曼光谱实验分析,对实验条件和方法进行不断优化,在确定流体体系的同时实现了包裹体盐水溶液盐度半定量-定量测定,准确度优于传统方法,并且该方法具有很强的实用性。     

水射流破碎联合CO2置换开采天然气水合物新工艺及实验研究

本文对目前开采天然气水合物的5种方法进行了归纳总结,重点分析了CO₂置换开采以及固体开采法,并通过分析这2种开采方法的优劣势,提出了水射流冲蚀、破碎海洋天然气水合物储层联合CO₂置换开采天然气水合物的新思路。水射流冲蚀、破坏水合物储层后形成的采空区能为CO₂提供更好的储藏空间并提高其与储层的作用面积,提高置换效率;封存的CO₂水合物也可以提高水合物储层的稳定性,具有良好的互补效应。实验结果表明,在整个置换过程中,含采空区储层CH₄置换率为24.3%,CO₂封存率为22.1%;完整储层CH₄置换率为15.3%,CO₂封存率为20.9%,置换率提升约59%,封存率提升约5.7%。采空区的作用主要体现在提升水合物置换介质的注入量上。     

腾冲新生代火山区温泉CO2气体排放通量研究

近期研究表明,不仅火山喷发期会向当时的大气圈输送大量的温室气体,火山间歇期同样会释放大量的温室气体。在火山活动间歇期,火山区主要以喷气孔、温(热)泉以及土壤微渗漏等形式向大气圈释放温室气体。腾冲是我国重要的新生代火山区,同时也是重要的水热活动区,那里出露大量的温泉,然而目前未见腾冲火山区温泉气体排放通量的研究报道。本文利用数字皂膜通量仪测量了腾冲新生代火山区温泉中CO₂的排放通量。研究结果表明,腾冲新生代火山区温泉向当今大气圈输送的CO₂通量达3.58×10³ t·a^-1,相当于意大利锡耶纳Bassoleto地热区温泉中CO₂的排放规模。腾冲火山区温泉的CO₂释放通量主要受深部岩浆囊、断裂分布、地下水循环、围岩成分等多方面因素的影响。本文根据温泉中CO₂的排放特征,将腾冲温泉分为南北两区,南区温泉CO₂通量远高于北区的温泉,热海地热区的通量为腾冲CO₂通量的最大值。在北温泉区,CO₂通量主要受控于断裂的分布;而在南温泉区,除受到断裂控制外,热海地热区底部的岩浆囊及其与围岩的相互作用成为CO₂气体的重要物质来源,同时高温的岩浆囊为温泉及CO₂的形成提供了重要热源。     

新疆罗北洼地湖相沉积物有机碳同位素的变化序列及其古环境意义

测定了新疆罗布泊地区湖相沉积物CK-2钻孔样品的总有机碳含量（TOC）及其同位素组成、碳酸盐含量和C/N比值等环境代用指标,以及石膏矿物的质谱-铀系年龄。测试结果表明,20～9kaB.P.期间沉积物δ¹³C_org.在-23.4‰～-16.1‰之间波动且阶段性明显,与TOC呈现良好的相关关系,整体变化趋势同南极Dome C冰芯中记录的全球大气CO₂浓度一致;C/N比值表明有机碳来源主要是陆生高等植物。因此大气CO₂浓度变化是影响20～9kaB.P.期间罗布泊湖相沉积物δ¹³C_org.值变化的主导因素,周围山体上C₃/C₄植物相对生物量的变化则是另一重要因素。依据δ¹³C_org.的变化序列将此时间段湖区古环境的演化分成6个阶段:20.0～14.1kaB.P.期间受到末次盛冰期的影响,气温偏低,湖水丰沛;14.1～13.3kaB.P.是一个气候不稳定期,冷暖波动较频繁,但以暖为趋势;13.3～12.8kaB.P.期间经历了一段冷期,于12.8kaB.P.结束了末次冰期,随后气候开始转暖至11.8kaB.P.;其后气温再次变冷并维持到10kaB.P.;最后从10kaB.P.进入全新世暖期。δ¹³C_org.序列明显向偏负方向变化,表明该地区变暖的趋势相当明显。罗布泊地区日益干旱化是全球气候变化的结果,尤其是受到全球CO₂浓度的不断升高所制约。     

土壤温室气体昼夜变化及其环境影响因素研究

通过对北京东灵山草地和桦树林土壤气体CO₂,N₂O和CH₄浓度及其排放通量的昼夜连续观测,探讨了生长季节草地和森林土壤温室气体昼夜变化及其环境影响因素。研究表明:1)土壤CO₂排放通量昼高夜低,N₂O排放通量有明显小时尺度波动,但昼夜变化不突出;土壤CO₂和N₂O浓度昼夜变化不明显,且与排放通量波动不一致;土壤是大气CH₄的一个汇,相对厌氧的环境可能有利于土壤吸收CH₄。2)无雨时气温昼夜变化通过影响土壤表层的气体扩散和CO₂产生过程,来影响土壤CO₂和N₂O的地表排放通量,而对土壤10cm以下CO₂和N₂O的产生影响不大。小时尺度的土壤CO₂和N₂O浓度波动则可能还有其他影响因素或机制。3)降雨时土壤渗水引起的土壤空气对流取代气体浓度扩散成为土壤与大气空气交换的主要方式,导致土壤CO₂和N₂O排放通量的同步波动。降雨渗水较多时,较多的溶解氧随着雨水进入土壤内,会促进土壤CO₂的生成和抑制N₂O的产生。4)土壤CO₂与N₂O浓度存在显著的正相关关系,反映出土壤CO₂和N₂O有相对稳定的产率比。土壤有效碳可能是造成土壤CO₂与N₂O浓度正相关的主要原因,土壤空气的氧分压则可能是造成土壤CO₂和N₂O浓度波动不一致的重要因素。     

贵州百花湖分层晚期有机质降解过程与溶解N2O循环

百花湖是一个具有季节性分层的富营养小型湖泊,在秋季湖水倒转期经常发生水质恶化事件,碳氮循环出现异常。文章研究特选择在秋初,湖泊分层开始消失时,测定了湖水中不同深度的N₂O,CH₄,CO₂,有机和无机碳同位素以及其他化学参数变化。结果发现:采样时百花湖在约6m和16m深度附近出现了两个温度不连续层(SDL和PDL),并影响到有机颗粒的沉降和分解。相对而言,有较多的有机质在这两个层内发生降解,但降解的途径有所不同,上部主要是有氧降解,下部则主要是无氧降解过程。N₂O的产生和消耗与有机质的降解过程完全对应:PDL层以上,ΔN₂O与AOU的线性关系反映了N₂O主要形成于硝化作用;PDL层以下反硝化作用导致N₂O严重不饱和;PDL内位于硝化作用和反硝化作用过渡带的N₂O峰,显然是硝化与反硝化联合作用的结果。PDL层内较大的CH₄浓度变化梯度,说明嗜甲烷细菌可能通过氧化NH+4贡献了部分N₂O。百花湖秋、冬季表层湖水N₂O都是过饱和的,都是大气N₂O的源,依据分子扩散模型计算湖泊N₂O的释放通量在12～14μmol/m·day之间,秋、冬季没有明显的差别。秋季底层湖水的反硝化作用是湖泊N₂O的汇,其消耗通量与表层的释放通量基本相当。     

贵州百花湖分层晚期有机质降解过程与溶解N2O循环

百花湖是一个具有季节性分层的富营养小型湖泊,在秋季湖水倒转期经常发生水质恶化事件,碳氮循环出现异常。文章研究特选择在秋初,湖泊分层开始消失时,测定了湖水中不同深度的N₂O,CH₄,CO₂,有机和无机碳同位素以及其他化学参数变化。结果发现:采样时百花湖在约6m和16m深度附近出现了两个温度不连续层(SDL和PDL),并影响到有机颗粒的沉降和分解。相对而言,有较多的有机质在这两个层内发生降解,但降解的途径有所不同,上部主要是有氧降解,下部则主要是无氧降解过程。N₂O的产生和消耗与有机质的降解过程完全对应:PDL层以上,ΔN₂O与AOU的线性关系反映了N₂O主要形成于硝化作用;PDL层以下反硝化作用导致N₂O严重不饱和;PDL内位于硝化作用和反硝化作用过渡带的N₂O峰,显然是硝化与反硝化联合作用的结果。PDL层内较大的CH₄浓度变化梯度,说明嗜甲烷细菌可能通过氧化NH+4贡献了部分N₂O。百花湖秋、冬季表层湖水N₂O都是过饱和的,都是大气N₂O的源,依据分子扩散模型计算湖泊N₂O的释放通量在12～14μmol/m·day之间,秋、冬季没有明显的差别。秋季底层湖水的反硝化作用是湖泊N₂O的汇,其消耗通量与表层的释放通量基本相当。     

采空区对CO2置换开采海域天然气水合物置换效果影响的实验研究

为揭示固体开采形成的采空区对CO₂置换开采天然气水合物置换效果的影响,开展了含采空区储层与完整储层的CO₂/N₂置换开采不同天然气水合物饱和度对比实验研究。结果表明：对于水合物饱和度分别为30%和45%的试样,含采空区储层较完整储层的CH₄置换率分别提高了5.5%和9%,单位体积CO₂封存量分别提高了26.5%和39.8%。采空区的存在提高了置换介质与天然气水合物的摩尔比率,从而提供了更高的置换驱动力;且在较高水合物饱和度试样中采空区还会提高置换介质的扩散作用,导致含采空区储层的置换效果好于完整储层。因此,在固体开采后进一步进行CO₂置换开采,可以提高置换开采效率,同时有助于碳封存与地层稳定,是一种潜在的海域天然气水合物安全、绿色开采模式。     

Nitrogen and Oxygen Isotope Balance in Tropospheric N2O—An Improved Budget

In steady state the stable isotopic composition of nitrogen and oxygen in tropospheric N2O is balanced by isotopically light N2O emitted from soils and oceans and isotopically heavy N2O as a return flux from the stratosphere.However,no such balance was reached in calculations given by Kim and Caig(1993).Modifications have been made on their calculations based on the most recent reports on annual global emission of N2O.It is considered that the nitrogen and oxygen isotope budget in tropospheric N2O are approximately in balance if isotopic fractionation effects during the production of N2O in soils and furthermore this paper puts forward further evidence for validating the above results.     

控制灌溉对稻田CH4和N2O综合排放及温室效应的影响

采用静态箱-气象色谱法对控制灌溉稻田CH₄和N₂O排放进行了观测,研究控制灌溉模式对稻田CH₄和N₂O排放的影响,并对其温室效应进行了评估。结果表明,控制灌溉稻田CH₄排放通量明显低于淹水灌溉稻田,且主要集中在分蘖前期和中期,全生育期CH₄排放量比淹水灌溉稻田减少73.2%～85.0%。控制灌溉稻田N₂O排放通量在水稻全生育期大部分时间都要大于淹水灌溉稻田,稻季N₂O排放量分别为106.65 mg/m2和96.40 mg/m2,控灌稻田较淹灌稻田增加了10.6%。控制灌溉稻田稻季排放CH₄和N₂O的全球增温潜势(GWPs)为726 kg/hm2,较淹水灌溉稻田减少了59.1%。控制灌溉模式能显著降低CH₄和N₂O综合排放的全球增温潜势。     

DNDC模型对我国旱地N2O释放的拟合对比分析

本文根据贵州省玉米－油菜轮作田、休耕地和大豆－冬小麦轮作田的N2O释放通量及其影响因子季节变化的是观测结果，对比分析了DNDC模型计算与三试验田田间观测在N2O释放通量及其主要影响因子季节变化上的拟合程度。结果表明，对N2O释放通量、土壤NO3^-和NH4^ 含量、土壤湿度和土温，模型计算结果与田间观测具有相似的季节变化模式和相近的数值，模型较好地反映了上述参数的动态变化过程。据此，推算出贵州省农业土壤N2O年释放量，并分析了气候变化和农业活动对释放量的潜在影响。     

内蒙古半干旱草原气候生态相互作用问题——IMGRASS计划初步结果

IMGRASS计划 (内蒙古半干旱草原土壤植被大气相互作用 )旨在通过野外实验、过程分析和数值模式研究理解中纬度半干旱草原气候生态相互作用中的多种时空尺度和多种物理化学生物学过程的作用 ,以及人类活动的影响。文中介绍部分与全球变化和人类活动相关的初步研究结果 ,主要是 :(1)冬季风、大区域地表环境和本区地形的结合对浑善达克沙地在长时间过程形成的作用 ;(2 )夏季风、本区地形和植被对本区夏季降水的水汽通道和降水分布有重要作用 ;(3)实验区内不同类型地表与土壤表现出明显不同的地气交换通量特征与不同的边界层结构 ;(4 )草原温室气体 (N2 O ,CH4 ,CO2 )收支的定量测量与过程研究表明 ,温带草原N2 O源强较IPCC 2 0 0 1报告估计值偏低 ,而草原CO2 收支表现出很强的变动性 ;(5 )人类活动干预下的草原退化与恢复演替表现出该区域普遍的规律与对气候的依赖 ,提供可持续发展的人类对自然草原放牧强度的阈值。     

干旱半干旱区CO2浓度升高对生态系统的影响及碳氮耦合研究进展

大气CO2浓度升高已成为全球备受关注的环境问题.CO2排放量的增加加剧了地球表层的温室效应,也对生态系统的结构和功能产生了重要影响.生态系统对CO2浓度升高的响应是一个长期的过程.在干旱半干旱区,CO2浓度的升高对生态系统生产力、植物、土壤和微生物等都有影响,尤其改变了生态系统中的碳循环,并加剧了生态系统对氮的需求.碳...     

地下水硝酸盐中氮、氧同位素研究现状及展望

农业区内浅层地下水中硝酸盐污染普遍存在。为保证供水安全和有效治理污染的地下水体。确定硝酸盐中氮的来源及影响硝酸盐浓度的物理、化学作用尤为重要。由于不同成因的硝酸盐中δ^15N值存在差异，利用N同位素可以确定氮污染源，但有时存在多解性问题；分析硝酸盐的δ^18O值，可提高地下水硝酸盐污染的研究深度。本文综述了用硝酸盐中N、O同位素来区分地下水污染中硝酸盐的不同来源和示踪氮循环过程这两方面的研究进展，并提出一些值得重视的研究方向。