rGO-TiO_2/ASC新型光催化剂用于烟气光氧化脱硝性能研究

采用一步溶剂热法制备了活化半焦负载还原氧化石墨烯掺杂二氧化钛新型负载型光催化剂,即rGO-TiO2/ASC。分别考察了高温水汽活化方法和还原氧化石墨烯rGO掺杂量对光催化脱硝性能的影响,并进一步探究光照条件、烟气氧含量和烟气湿度对NO氧化脱除的作用,得出新型负载型光催化剂rGO-TiO2/ASC光催化脱硝过程主要过程。结果表明,5%水汽高温活化半焦ASC的脱硝效率最高,反应4h后可达52%。rGO负载量为8%时,负载型光催化剂rGOTiO2/ASC脱硝性能4h后转化率达70.68%。有无O2对脱硝率影响较大,有无光照对其影响次之。无H2O时,脱硝率呈现先平稳后下降的趋势。新型负载型光催化剂rGO-TiO2/ASC的脱硝过程由光催化活性组分rGO-TiO2/ASC的光催化氧化和载体部分ASC的常规氧化两部分组成。     

桑沟湾溶存N2O的分布和海气交换通量的季节变化

于2006年4月至2007年1月对桑沟湾海域进行了4个航次的调查,采集表层海水样品,研究了该海域表层海水中溶解N_2O的分布特征及海气交换通量的季节变化,结果表明:桑沟湾表层海水中溶解N_2O浓度和饱和度存在一定的季节性变化,浓度表现为冬季最高而饱和度为夏季最高.利用Liss和Merlivat公式(LM86)以及Wanninkhof公式(W92)估算了该海湾海水中N_2O的年平均海-气交换通量,分别为0.2 μmol/(m~2·d)±0.1 μmol/(m~2·d)和1.5 μmol/(m~2·d)±1.0 μmol/(m~2·d).     

海水改良LO-CAT法脱除H2S的再生系统实验研究

在"催化氧化脱硫"与"再生"分开的新型LO-CAT脱硫装置中,以海水为吸收介质,络合铁为载体,针对H2S质量浓度为10g/m3的模拟气进行了海上钻井平台石油伴生气脱除H2S的再生系统实验研究。主要考察了再生系统中碱性液体流速、空气过剩因子(ε)和再生温度等参数对脱硫效果的影响,并对反应产生的固体产物进行了SEM和XRD表征。实验结果分析得出,脱除H2S的最佳再生条件为:液体流速v=8.77mL/min,空气过剩因子ε=90,再生温度T2=45℃。表征得出,产生的固体物质为硫磺,可能含有少量Fex Sy杂质。     

桑沟湾春、秋季溶存CH4的分布及海-气交换通量

分析2013-10,2014-05和2015-05对桑沟湾3个航次的调查中采集的表、底层海水样品,研究该海域海水中溶解CH_4的分布特征及海-气交换通量。结果表明:春、秋季桑沟湾水体中CH_4浓度范围为3.0356.4nmol·L~(-1),底层浓度高于表层。由于水温的季节变化和陆源输入的影响,秋季表、底层平均CH_4浓度是春季的37倍。受养殖活动的影响,贝藻混养区表、底层CH_4均高于其他养殖区和湾外。2013-10,2014-05和2015-05桑沟湾表层海水CH_4的平均饱和度分别为(2 704±2 532)%,(330±276)%和(858±417)%,表现为秋季高于春季。根据W2014公式估算出桑沟湾春、秋季表层海水CH_4海-气交换通量范围为3.919.9μmol·m~(-2)·d~(-1),根据N2000公式估算出春、秋季表层海水CH_4海-气交换通量范围为5.520.6μmol·m~(-2)·d~(-1),表明春、秋季桑沟湾是大气CH_4的源区。     

海水中-氧化氮的化学发光法测定

基于鲁米诺-H2O2混合溶液作为发光液与海水中NO发生反应产生发光信号的原理,提出了一种测定海水中痕量NO的化学发光法.确定了化学发光法测定NO的最佳条件:pH9.2、浓度1×10-2 mol/dm3的碳酸盐为缓冲体系,鲁米诺浓度为8.4×10-5 mol/dm3,H2O2浓度为1×10-2 mol/dm3,测定温度为...     

海水烟气脱硫恢复系统的实验室模拟评价

恢复系统是海水烟气脱硫(SWFGD)技术的重要组成部分,如何对设计和运行参数进行实验评价一直是难点问题。本文在前期大量工程实践的基础上,建立了一套模拟实际工况多参数变化的循环式实验装置,将曝气深度和池容积按比例缩小,并强化处理海水的循环次数,提出针对气液比计算的缩比模型经验公式。实验中通过调节气体或液体流量、氧化时间、曝气池高度和容积等参数,有效模拟了工厂直排型海水脱硫恢复系统气液比(0.29~7.74)对S(IV)氧化效率、溶液pH值和溶解氧(DO)浓度的影响。此外,还评价了一种电化学-化学复合氧化改进处理技术,考察增加电极保护套对恢复参数的影响,研究结果可为工业放大提供依据。     

东海2012年夏季海-气界面碳交换及其区域碳汇强度变化趋势初探

基于2012年7月对东海的调查,剖析了其水体中各形态碳(pCO2、DIC、DOC、POC)的区域分布特征,估算了海-气界面CO2的交换通量(FCO2),探讨了影响其交换的主要因素,在此基础上,结合历史资料初步分析了近十几年来该海域海-气界面CO2交换通量的变化趋势。结果表明,2012年7月长江口邻近海域相对南部陆架区具有较低的DIC浓度,而DOC与POC的浓度相对较高。调查区域表层水pCO2变化范围为96.28~577.7μatm(1atm为101 325Pa),平均值为297.6μatm,低值区出现在长江冲淡水区(30°~33°N,123°~125°E),高值区主要分布在东海陆架的南部区域。表层水pCO2主要受控于长江冲淡水的输入和混合(盐度)、台湾暖流以及生物生产等。调查海域2012年7月海-气FCO2平均为(-6.410±7.486)mmol/(m2·d),表现东海在夏季是大气CO2的汇区,区域碳汇强度由强到弱依次为:长江冲淡水区(CDW)、黄东海混合水区(YEMW)、陆架咸淡水混合区(SMW)、近岸上升流区(CUW)和台湾暖流区(TWCW),东海夏季每日吸收大气CO2(以C计)约(18.3±19.8)kt。结合历史资料分析发现,近十几年来东海夏季碳汇强度有增强趋势,CDW区的海-气界面CO2通量平均年增速为-0.814mmol/(m2·d),即海水吸收大气二氧化碳每年增加约54.6kt,是夏季东海碳汇增加的最主要贡献者。     

东海及黄海南部海域走航海-气CO2 通量季节性变化

根据2003—2008年东海及黄海南部海域多个航次现场观测获得的海表温度、盐度及海水表层pCO_2观测数据,分析该海域海水表层pCO_2及海-气CO_2通量的季节变化特征,探讨了海-气界面CO_2转移与海表温度、盐度分布之间的联系。结果表明:该海域海水表层pCO_2及海-气CO_2通量具有显著的季节性差异。近海区域,春季受海表温度上升、生物作用加强的影响黄海南部、东海近岸区及陆架中部、东海南部表现为大气CO_2汇,其海-气界面季平均通量分别为(-7.77±6.59),(-11.08±8.99),(-2.94±6.78)mmol·m~(-2)·d~(-1)。夏季黄海南部区域表现为大气CO_2源(2.99±6.09)mmol·m~(-2)·d~(-1),与该海域的下层海水涌升有关,东海中部陆架区及东海南部近岸区由于淡水输入,形成跃层阻碍水体混合,再加上光合作用增强等的综合作用为大气CO_2汇,通量为(-4.81±8.92),(-0.75±12.14)mmol·m~(-2)·d~(-1)。秋季北风逐渐增强水体混合加剧,向冬季格局转变,底层富含CO_2的海水上涌,致使海表pCO_2升高,整个海区表现为大气CO_2源。在年际变化上,春季碳汇呈减弱趋势,而秋季碳源则逐渐增强。     

磷酸盐、硝酸盐组成对海洋赤潮藻生长的影响

应用 1次培养实验方法研究了不同组成磷酸盐 (PO4- P)和硝酸盐 (NO3 - N)对新月菱形藻、旋链角毛藻和中肋骨条藻 3种海洋赤潮藻生长的影响。结果表明 ,L ogistic生长模型可以很好地描述不同组成 PO4- P和 NO3 - N条件下 3种海洋赤潮藻生长状况 ,其中拟合相关系数 R2 =0 .95± 0 .0 3。进一步研究表明 ,3种海洋赤潮藻均存在营养盐生长阈值 C*PO4,C*NO3 ,在本文实验条件下新月菱形藻的 C*PO4为 1.72μmol· L-1,C*NO3 为 4 0 .4 2μmol· L-1;旋链角毛藻的分别为 2 .0 7μmol· L-1和 4 4.76 μmol· L-1;中肋骨条藻的分别为 1.13μmol· L-1和 30 .2 6 μmol· L-1。当 PO4- P,NO3 - N初始浓度分别小于其营养盐生长阈值 C*PO4,C*NO3 时 ,随其初始浓度增加会促进 3种赤潮藻生长 ,但当初始浓度大于营养盐生长阈值时 ,随营养盐初始浓度增加反而会逐渐限制其生长。这表明 3种海洋赤潮藻都存在 1个适宜其生长的 (N∶ P) 最佳值 ,其中新月菱形藻的 (N∶ P) 最佳值 =2 0∶ 1,旋链角毛藻的 (N∶ P) 最佳值 =19∶ 1,中肋骨条藻的 (N∶ P) 最佳值 =32∶ 1。     

台风对上层海洋初级生产力和营养盐输运的影响

利用垂直一维物理-生物耦合模型模拟了台风"派比安"和超强台风"珍珠"对南海北部水温、营养盐和叶绿素垂直分布的影响,并估算了2次台风对初级生产力和营养盐垂直输送的贡献。结果表明,"派比安"引发50m以浅海水温度降低,表层降温2.0℃,50~130m海水温度升高,混合层加深30m,海表叶绿素浓度增加0.18mg·m~(-3),营养盐垂向输运对初级生产力的贡献为2.3×103 mg C·m~(-2),约占全年的3%。"珍珠"引发55m以浅海水温度降低,表层降温超过5.0℃,55~150m海水温度升高,混合层加深85m,海表叶绿素浓度增加0.9mg·m~(-3),带来的营养盐垂向输运量约为全年的30%,对初级生产力的贡献为12.8×103 mg C·m~(-2),约占全年的18%。可见,台风过程,特别是强台风过程对上层海洋的初级生产和生物地球化学过程具有显著影响。台风的强度和移动速度等自身特征是决定海洋环境要素对台风响应程度的核心要素,同时台风过境前的水体层化状态和营养盐水平也是不可忽视的因素。     

南海北部深海浅层沉积物中甲烷生物地球化学过程数值模拟研究

富甲烷浅层海相沉积物中的生物地球化学过程已引起了国内外学者的广泛关注。研究采用数值模拟的方法对"海洋四号区"浅层沉积物中甲烷生物地球化学过程进行定量研究。依据研究区域实际地质资料,使用Mathematica建立起一维反应运移稳态模型。模拟结果认为研究区深层沉积物内赋存有甲烷源,释放的甲烷气以气泡的形式运移至沉积物表层,并造成气泡淋滤现象。气泡淋滤使孔隙水中SO_4~(2-)等溶质浓度在海底以下0~2.8m的范围内保持不变。甲烷气泡在浓度梯度作用下向孔隙水中溶解,溶解通量为160mmol·m~(-2)·a~(-1),溶解甲烷在微生物作用下被SO_4~(2-)氧化,氧化速率为140mmol·m~(-2)·a~(-1)。甲烷通量与氧化速率均远小于水合物脊等甲烷渗漏活跃地区,SMTZ埋藏也相对较深,故推测甲烷源埋藏较深或规模较小,也有可能是良好的圈闭条件阻止了甲烷逸出。作为AOM过程的重要自生矿物,本地区碳酸盐和硫化物矿物沉淀速率都比较低(分别为35mmol·m~(-2)·a~(-1)和70mmol·m~(-2)·a~(-1)),且碳酸盐的沉淀受到了硫化物矿物的影响。     

白令海东陆架区 生源硫化合物的时空特征变化

基于2012年和2014年中国北极科学考察航次白令海现场调查数据,分析白令海东陆架区二甲基硫(DMS)及其前体物质β-二甲基硫巯基丙酸内盐(DMSP)的空间分布特征和年际变化。结果显示,白令海东部陆架区DMS浓度呈自西向东递减的趋势,浓度平均值由2012年0.80 nmol·L~(-1)(范围为0.11～2.27 nmol·L~(-1))增加至2014年1.33 nmol·L~(-1)(范围为0.07～4.49 nmol·L~(-1))。DMSP浓度的空间变化与DMS不一致,高值区位于断面东部,主要受近岸阿拉斯加沿岸流以及育空河淡水输入的影响。2012—2014年,溶解态DMSP(DMSPd)和颗粒态DMSP(DMSPp)浓度平均值分别从4.21 nmol·L~(-1)、16.83 nmol·L~(-1)提高至14.94 nmol·L~(-1)、49.77 nmol·L~(-1),应是冷水团范围缩减以及浮游植物群落变化所引起的。DMS浓度同温度、c_(PO~(3-)_4)、c_(SiO~(2-)_3)显著相关,而DMS和DMSP浓度同无机氮浓度、盐度均存在显著相关性。表层海水DMS和DMSPd的生物生产速率均高于消费速率,且呈现出东高西低的趋势,原因是温度影响了微生物代谢活动。2014年的生产和消费速率均高于2012年的,主要由于表层海水DMS和DMSPd浓度升高和水团的年际变化。2012年和2014年表层海水中DMS微生物消耗速率平均值分别为13.66 nmol·L~(-1)·d~(-1)和33.87 nmol·L~(-1)·d~(-1),海-气通量平均值分别为3.66μmol·m~(-2)·d~(-1)和5.33μmol·m~(-2)·d~(-1),表层海水DMS通过海气扩散去除的周转时间分别是微生物消费的7.4和5.7倍。白令海东部陆架区表层水体中微生物消费是比海气释放更重要的DMS去除途径。     

粤东沿岸上升流氧的各种变化过程

文章根据热量平衡和氧量平衡推导出计算公式,求得粤东上升流区海水的垂直涡动系数,垂直混合氧的增加率,生物化学过程氧的净增率,总增加率和消耗率。它们的平均值分别为(3.25±0.59)×10~(-5)m~2/s,(3.96±2.08)×10~(7)L~3/(m~3·s),(3.94±1.86)×10~(-7)L~3/(m~3·s),(26.64±7.30)×10~(-7)L~3/(m~3·s)和(22.7±6.8)×10~(-7)L~3/(m~3·s)。文章还讨论了氧各种过程的分布变化规律,并计算了上升流的上升速度和初级生产力。     

春季长江口及其邻近海域海水和大气中CH3I、CH2Br2和CHBr3的浓度分布与海-气通量

测定了2018年春季长江口及其邻近海域海水和大气中碘甲烷(Iodomethane,CH₃I)、二溴甲烷(Dibromomethane,CH₂Br₂)和溴仿(Tribromomethane,CHBr₃)的浓度,研究其在海水和大气中的浓度分布特征,探讨了环境因素对其源汇和浓度分布的影响。调查海域海水中CH₃I、CH₂Br₂和CHBr₃的浓度分别为(5.76±2.50)、(5.38±3.31)和(4.65±3.50)pmol·L^-1,总体呈现出近岸高,远岸低的趋势。调查海域CH₃I的浓度分布受浮游植物的影响显著;CH₂Br₂的分布是多种因素共同作用的结果,其中人为输入是影响CH₂Br₂浓度分布的重要因素之一;CHBr₃的浓度分布受人为输入和浮游植物产生释放的共同影响。垂直方向上,海水上下混合比较均匀,受长江冲淡水和沉积物释放的影响,CH₃I、CH₂Br₂和CHBr₃在表层和底层都观测到浓度高值。大气中CH₃I、CH₂Br₂和CHBr₃浓度分别是(1.06±0.77)、(1.72±1.22)和(1.97±2.12)pptv,总体上呈现近岸高于远岸的趋势,人为排放、海-气交换和气团活动共同影响了大气中挥发性卤代烃(Volatile halocarbons,VHCs)的浓度分布,大气中的CH₂Br₂和CHBr₃存在多种来源,不同来源之间CH₂Br₂和CHBr₃排放比率存在较大差异。CH₃I、CH₂Br₂和CHBr₃的海-气通量分别为(50.21±45.47)、(-1.76±77.43)和(-37.65±87.07)nmol·(m²·d)^-1,表明调查期间长江口及其邻近海域是CH₃I的源,同时也是CHBr₃和CH₂Br₂的汇。     

南海西部秋季海表p_(CO_2)分布与海-气CO_2通量

文章综合分析了南海西部2012年秋季海表二氧化碳分压(p_(CO_2))分布及控制因素,估算并讨论了海-气CO_2通量及其区域性差异。结果表明,秋季南海西部海表p_(CO_2)变化范围为37.8~57.1Pa,均高于大气p_(CO_2),表现为大气CO_2的源。研究海域海表p_(CO_2)分布主要受海水碳酸盐热力学的影响,海表温度(SST)是影响海表p_(CO_2)分布的主要因素。但在局部海域,海表p_(CO_2)分布还受到其他因素的控制。其中,越南东部局部海域表层海水受湄公河冲淡水的影响呈低盐特征,高p_(CO_2)的冲淡水团和离岸水团的混合作用直接影响该海域海表p_(CO_2)分布。此外,珊瑚礁的钙化活动造成南沙群岛弹丸礁西部海域出现表层p_(CO_2)极高值。秋季南海西部表层海水CO_2释放速率的分布格局主要受风速的控制。北部海域海-气CO_2分压差(Δp_(CO_2))低于中南部海盆,但其海表风速远高于中南部海盆,造成北部海域表层海水CO_2释放速率(2.9mmol C·m~(-2)·d~(-1))明显高于中南部海盆(0.9mmol C·m~(-2)·d~(-1))。海-气CO_2通量估算中不能忽视局部海域珊瑚礁代谢作用的影响。     

利用过硫酸盐阴极型微生物燃料电池降解蒽醌燃料活性艳蓝的研究

本研究构建了以二价铁/过硫酸盐体系(Fe2+/PDS)为阴极液,以蒽醌染料活性艳蓝KN-R作为目标污染物的双室微生物燃料电池(MFC),研究了初始Fe2+投加量,初始PDS浓度和pH值对KN-R脱色率和MFC产电性能的影响。结果表明,当初始pH为3,Fe2+的初始浓度为1mmol·L-1,PDS的初始浓度为2mmol·L-1,温度为(30±1)℃时Fe2+/PDS-MFC体系达到最佳状态,此时KN-R的脱色率为96.90%,MFC的最大功率密度为294.07mW·m-2。动力学分析表明KN-R的脱色降解符合二级反应动力学,最佳条件下KN-R降解的反应速率常速为0.001 7mmol·L-1·min-1。紫外-可见光谱分析表明,Fe2+/PDS-MFC体系能够有效的脱色降解KN-R及其中间产物。     

叶绿素浓度和海表温度与黄海绿潮海洋初级生产力关系的研究

绿潮发生时叶绿素浓度(Chla)和海水温度(Sea Surface Temperature,SST)会发生变化,此时海洋初级生产力(Ocean Primary Production,OPP)也会出现显著变化。本文利用VGPM模型反演了2009年7月15日绿潮暴发时黄海OPP得到其空间分布情况,并且着重分析了OPP与SST、Chla之间的相关关系。研究发现绿潮区域的OPP高于非绿潮区域,其中绿潮区域的OPP在2600mgC·m~(-2)·d~(-1)至3200mgC·m~(-2)·d~(-1)之间,非绿潮的OOP在1600mgC·m~(-2)·d~(-1)至1900mgC·m~(-2)·d~(-1)范围内。同时绿潮区域的Chla明显高于非绿潮区域的Chla,但SST比非绿潮区域低一些。     

东海和南黄海表层海水中几种挥发性卤代烃的分布和通量研究

以中国近海有代表性的陆架区——东海及南黄海为目标,对东海和南黄海中常见的5种挥发性卤代烃(VHCs)的分布及其海-气通量进行了研究.研究表明,在黄海03断面表层海水中CHCl3、C2HCl3、C2Cl4、CHBrCl2和CHBr2Cl的浓度分别为41(31-54)、53 (23-80)、17 (6.3-23)、23 (7.4-34)和51 (3.1-92) pmol/L,东海表层海水中的浓度分别为25(11-83)、54 (12-95)、39 (9.2-94)、25(5.4-74)和6.4 (1.3-41) pmol/L.由于受人为活动、河流输入和黑潮水入侵的影响,VHCs在水平分布上呈现近岸高、远海低的规律;5种VHCs在表层海水中的浓度与叶绿素a(Chla)存在相关性;这5种化合物在表层海水中没有完全一致的周日变化规律, CHBrCl2和CHBr2Cl的最大值分别在上午10时和下午16时出现,CHCl3、C2HCl3和C2Cl4均在下午13时出现最大值.根据表层海水中CHCl3、C2HCl3和C2Cl4的浓度和文献报道的大气浓度,运用Liss和Salter双层模型,估算得到这3种物质在南黄海的海-气通量分别为76 (1.97-149)、160 (1.07-330)和53 (0.70-119) nmol/(m2·d),在东海的海-气通量为46 (1.65-223)、171 (6.27-495)和135 (3.41-484) nmol/(m2·d),东海和南黄海在冬季是大气CHCl3、C2HCl3和C2Cl4的源.     

2011年3月胶州湾表层海水pCO2及海-气界面通量

依据2011年3月4日对胶州湾走航连续实测所得pCO2数据,结合水文、化学和生物等要素的同步实测资料,对胶州湾海域pCO2分布及其影响因素进行了初步探讨,并估算了3月海-气CO2通量。结果表明:3月胶州湾表层海水pCO2实测值在191～332μatm之间,平均值为278μatm,海-气CO2通量在-22.76～-7.13mmol·m-2·d-1,平均值为-14.2mmol·m-2·d-1,这一时期胶州湾从大气吸收约1.59×103t C,表现为大气CO2的强汇。生物活动是影响这一时期表层海水pCO2分布的主要原因。     

唐岛湾水动力交换与强化措施的数值研究

通过对唐岛湾海域水体进行二维水动力模拟分析,得出了唐岛湾内的潮流运动,并分析了在唐岛湾的东北通道开通前后唐岛湾内的潮位变化与水体运动变化过程,同时计算出了唐岛湾内的海水交换率及海水的半交换期。结果表明,在未开通东北通道时,唐岛湾内水体的单宽流量在涨急和落急时只有2.59 m~2·s~(-1)和2.07 m~2·s~(-1);当开通东北通道时,唐岛湾内的水体整体运动加强,特别是内部水体,唐岛湾内水体的单宽流量在涨急和落急时达到了3.14 m~2·s~(-1)和2.69 m~2·s~(-1),同时唐岛湾内的水体半交换周期也缩短了1.31d,有利于唐岛湾内水质的改善。