北京PM1中的化学组成及其控制对策思考

通过分析北京城区2007年夏季和秋季、2008年冬季和春季4个季节PM₁中硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机物和黑碳等气溶胶化学组成,结合对我国及全球主要区域PM₁₀中上述气溶胶组分及矿物气溶胶组成的评估,发现因受干旱区产生的沙尘和城市逸散性粉尘的共同影响,整个亚洲大陆,尤其是我国的矿物气溶胶浓度与欧美国家城市区域气溶胶总和的平均值相当或更高。我国在重视控制PM_2.5等细粒子污染的同时,不应忽视对PM_2.5~PM₁₀之间粗粒子的控制力度;北京城区春、夏、秋、冬的PM₁平均质量浓度分别约为94,74,66 μg·m-3和91 μg·m-3,全年平均约为81 μg·m-3,其中有机物气溶胶约占41%,硫酸盐占16%,硝酸盐占13%,铵盐占8%,黑碳和氯化物分别占11%和3%,细矿物气溶胶约贡献7%。对于PM_2.5污染的控制,关键是消减PM₁中主要气溶胶粒子的排放与转化,其中对有机物的控制更为重要,尽管对于北京而言进一步污染控制的难度已经很大。从科学上来说,即使我国的控制措施能百分之百实现,也很难稳定地达到欧美国家的空气质量水平,因为我国本底矿物气溶胶的浓度较高。应进一步评估各项控制措施的适用性,并制定考虑我国人群健康状况的PM_2.5空气质量标准。     

基于国际大气化学—气候模式比较计划模式数据评估未来气候变化对中国东部气溶胶浓度的影响

气候变化引起的地面气溶胶浓度变化与区域空气质量密切相关。本文利用“国际大气化学—气候模式比较计划”（Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project, ACCMIP）中4个模式的试验数据分析了RCP8.5情景下2000~2100年气候变化对中国气溶胶浓度的影响。结果显示,在人为气溶胶排放固定在2000年、仅考虑气候变化的影响时,2000~2100年气候变化导致中国北部地区（31°N~45°N, 105°E~122°E）硫酸盐、有机碳和黑碳气溶胶分别增加28%、21%和9%,硝酸盐气溶胶在中国东部地区减少30%。气候变化对细颗粒物（PM_2.5）浓度的影响有显著的季节变化特征,冬季PM_2.5浓度在中国东部减少15%,这主要是由硝酸盐气溶胶在冬季的显著减少造成的;夏季PM_2.5浓度在中国北部地区增加16%,而长江以南地区减少为9%,这可能与模式模拟的未来东亚夏季风环流的增强有关。     

北京春季沙尘和霾期间气溶胶的对比模拟研究

利用气象模式WRF驱动区域空气质量模式RAQMS,模拟研究了2014年北京地区春季颗粒物及气溶胶化学组分的时空变化,对比分析了沙尘期（3月17日、29日）和霾期（3月25～27日）的天气形势、气象要素和气溶胶化学组分特征,比较了沙尘和人为气溶胶表面非均相化学反应对大气化学成分的影响及相对贡献。结果显示,模式对于气象要素、PM2.5、PM10及其化学组分具有较好的模拟能力,考虑了气溶胶表面非均相化学反应后明显提高了模式对PM2.5及气溶胶化学组分模拟的准确性。沙尘期间,沙尘对PM10质量浓度贡献占主导地位（50.7%）,对PM2.5的贡献与有机气溶胶（OM）和人为排放的一次颗粒物（PPM）相当;霾期间,硝酸盐NO₃?（25.6%）和OM（23.6%）对PM2.5的贡献最大,在PM10中NO₃?、PPM和OM的贡献相当。沙尘期,粗粒子明显增加,在PM10中所占比例与细粒子相当,为45.5%;霾期,细粒子占主导地位,占PM10质量浓度的85.6%。非均相化学反应使沙尘期间硫酸盐（SO₄2–）和NO₃–浓度分别增加16.9%和83.8%,使霾期间的SO₄2?和NO₃–浓度分别增加14.5%和45.0%。2014年3月,非均相化学反应使北京月均SO₂、NO₂、O₃、SO₄2?、NH₄+和NO₃?的浓度分别变化了?2.5%、?5.7%、?3.4%、11.7%、18.6%和58.5%,本文结果表明非均相化学反应对二次无机气溶胶的生成有重要贡献。     

北京地区PM2.5的成分特征及来源分析

选用2003—2004年初PM_2.5连续观测资料，统计分析了北京地区PM_2.5的特征、PM_2.5与PM₁₀以及PM_2.5与地面气象要素的相互关系。结果表明:四季中夏季PM_2.5浓度最低，冬、春两季浓度较高。PM_2.5与PM₁₀比值平均为0.55，非采暖期两者比值为0.52，采暖期两者比值为0.62；夏季该比值主要分布在0.3~0.6之间，春、秋两季该比值分布在0.3~0.8之间，冬季采暖期该比值分布在0.4~0.9之间。PM_2.5与PM₁₀比值日变化与气象条件日变化、人们日常生活习惯密切相关，沙尘天气和交通运输高峰期扬起地面粗颗粒物会导致PM_2.5在PM₁₀中的比例下降，而冬季取暖以及夏季光化学反应则会引起PM_2.5的比例升高。PM_2.5的浓度与地面气象要素中本站气压、相对湿度和风速有很好的的相关性，与气温的相关性较差。SO₄2-，NO₃-和NH₄+为北京地区PM_2.5中主要离子。PMF源解析方法确定了北京地区5类细粒子污染源，分别是:土壤尘、煤燃烧、交通运输、海洋气溶胶以及钢铁工业。     

2013～2020年北京市城区PM2.5及其化学组分正增长机制研究

2013年以来，北京市城区细颗粒物(PM_2.5)质量浓度年均值呈逐年降低趋势，但PM_2.5重污染事件仍旧频发，污染出现快速甚至爆发增长的成因和理化机制仍存在诸多不确定性。基于北京市城区2013～2020年常规气象要素、PM_2.5及其化学组分观测资料，分析了PM_2.5在缓慢、快速和爆发三种增长机制下的颗粒物浓度和组分的阈值及其与气象条件的相关关系。结果表明，2013～2020年，北京市城区PM_2.5在增长时段(1～24 h间隔)中平均累积速率呈逐年放缓的趋势，大气污染累积阶段中缓慢增长的比重逐年升高。在判别标准逐渐严苛的前提下，爆发增长的比重逐年变化不大(4%～7%)。2013～2016年爆发增长的PM_2.5浓度阈值为62μg m^-3,2017年后，该阈值严苛至45μg m^-3。82μg m^-3为2018年以来极易出现PM_2.5爆发增长的界限值，高于此值后爆发增长的概率将...     

气象-气溶胶资料联合同化对秋季PM2.5浓度模拟的影响研究

相比冬季大范围静稳条件下的污染堆积过程,秋季气象条件更加复杂和局地化,气象条件模拟不确定性给秋季气溶胶模拟带来了更大难度,且目前研究较少考虑气象-气溶胶因素在线模拟和联合同化。使用WRF/Chem模式和格点统计差值（GSI）三维变分同化系统,2015年10月进行了为期1个月的气象-气溶胶资料联合同化及模拟试验,并基于此讨论了气象-气溶胶资料联合同化对秋季PM_2.5浓度模拟的影响。结果表明,WRF/Chem模式可以模拟出秋季污染天气过程,但对华北平原和中东部地区存在高估、西北部存在低估现象;同化地面PM_2.5浓度观测资料可以改进对PM_2.5浓度的模拟,上述两个地区的偏差均得到订正,6 h预报偏差均降低至6 μg/m3以内;重点针对华北地区的分析表明,秋季PM_2.5污染过程与特殊气象条件（湿度升高、风场辐合、区域输送）密切相关,因此在地面PM_2.5观测资料同化基础上增加常规气象资料同化,能进一步提高对华北平原气象-污染过程的表达,PM_2.5浓度预报相关系数从0.86提高至0.89。气象-气溶胶联合资料同化能更加准确地模拟秋季气溶胶污染过程,为更好地开展污染成因和在气象预报框架下开展气象-气溶胶相互影响研究提供了基础。      

基于多种边界层方案的天津PM2.5集合预报试验

基于大气化学模式WRF/Chem采用4种边界层方案（YSU,BL,MYJ和MYN3）模拟2015年全年天津地区细颗粒物质量浓度演变趋势,分析不同边界层方案对天津地区PM_2.5质量浓度模拟和预报的影响,并构建多种边界层方案的集合预报产品,以期提高天津地区PM_2.5质量浓度预报效果。结果表明:大气化学模式的4种边界层方案在空气质量模拟中均有较好的适用性,PM_2.5模拟值与观测值相关系数达到0.76左右,晴空和大风天气BL方案表现较优,阴天和小风天气YSU和MYJ方案表现优于其他两种方案,综合所有过程没有任何单一方案具有显著优势。基于上述原因,该文开展多种边界层方案的天津空气质量集合预报试验,经过对2015年全年模拟值分析,多边界层方案和多气溶胶机制扰动的集合预报可以减小PM_2.5质量浓度预报的相对误差和均方根误差,降低重污染天气预报的漏报率,提升空气质量等级预报能力,在计算资源得到保证的基础上,是一种可以提升数值模式PM_2.5质量浓度预报能力的有效手段。     

露天生物质燃烧对地面PM2.5浓度的影响评估

利用MODIS火点、土地类型、植被覆盖、生物质载荷和排放因子等数据产品,开发了露天生物质燃烧排放模型,并将其嵌入空气质量模式WRF-CUACE,通过敏感性试验定量评估了露天生物质燃烧对中国地面PM_2.5浓度的影响。研究设计了3种模拟方案,比较模式评估结果发现修订后的方案能更好地模拟PM_2.5浓度。结果表明:2014年10月露天生物质燃烧主要集中在我国东北、华南和西南地区,其对PM_2.5月平均浓度的贡献达30~60 μg·m-3,局地甚至超过100 μg·m-3;华北、华东和华南地区生物质燃烧对PM_2.5月平均浓度的贡献达5~20 μg·m-3。从相对贡献看,东北大部分地区生物质燃烧对地面PM_2.5浓度的贡献超过50%,华南地区达20%~50%,西南局部地区甚至超过60%;华北、华中以及华东地区相对较低,平均相对贡献达10%~20%。生物质燃烧越严重的地区,其产生的PM_2.5中二次气溶胶的贡献占比越小,反之亦然。     

2010年长江三角洲临安本底站PM2.5理化特征

2010年在代表长三角区域背景地区的浙江省临安区域大气本底站开展了对大气细粒子PM_2.5为期1年的地面观测,并对细粒子中水溶性离子和碳组分的季节变化特征进行了分析。临安2010年大气中PM_2.5质量浓度平均为 (58.2±50.8) μg·m－3,PM_2.5质量浓度季节变化明显。利用HYSPLIT4模式计算了2010年临安72 h后向轨迹,根据轨迹计算与聚类结果,结合地面观测的PM_2.5数据进行了分析。研究表明:临安地区因受到长江三角洲区域及偏北气流引起的污染传输影响,呈现出高细粒子水平特征。PM_2.5中总水溶性离子年平均质量浓度为 (28.5±17.7) μg·m－3,占PM_2.5质量浓度的47%。其中,气溶胶组分SO₄2-,NO₃-和NH₄+所占比例最大,共占总水溶性离子的69%。PM_2.5中有机碳和元素碳的年平均质量浓度分别为 (10.1±6.7) μg·m－3和 (2.4±1.8) μg·m－3。有机碳和元素碳质量浓度显著相关,表明有机碳和元素碳主要来自相同的排放源。     

太原冬季PM2.5中有机碳和元素碳的变化特征

2005年12月—2006年2月在太原市区持续观测了气溶胶细粒子PM_2.5, 并应用Sunset碳分析仪进行了有机碳 (organic carbon, OC) 和元素碳 (elemental carbon, EC) 的测定。结果表明:太原冬季PM_2.5, OC和EC浓度均较高, 其中PM_2.5日平均浓度变化范围为25.4~419.0 μg/m3, 日平均浓度为193.4±102.3 μg/m3, OC平均浓度为28.9±14.8 μg/m3, EC平均浓度为4.8±2.2 μg/m3, OC/EC平均比值是7.0±3.9, 即太原市冬季PM_2.5和碳气溶胶污染严重。OC在PM _2.5中占18.6%, EC占2.9%, 这表明碳气溶胶是太原大气细粒子污染控制的关键组分。在太原市冬季, 采暖燃烧的煤是OC和EC的主要贡献源, 造成OC大大高于EC, 从而使OC/EC比值增大。各种气象条件对PM_2.5, OC, EC和OC/EC比值的变化都有不同程度的影响, 特别是大雾天气、相对湿度、风速和降雪是影响碳气溶胶浓度变化的重要因素。     

北京2004年一次强沙尘暴过程的辐射特征研究

利用2004年3月27～29 日北京沙尘暴期间观测的辐射、气象以及气溶胶质量浓度的资料,分析了该过程的地面辐射、气象要素以及气溶胶与辐射相互作用的变化特征.结果表明,沙尘暴期间紫外辐射的衰减与可见光辐射强度衰减规律不一致.紫外衰减主要受到细粒子浓度影响,同时紫外辐射占总辐射的比重与气溶胶中细粒子含量成负相关;而可见光辐射强度衰减与总辐射衰减同步.辐射变化和气溶胶质量浓度观测结果均表明,此次沙尘暴过程分为3个阶段,即,细粒子累积期、外地沙尘输入期和清除期.在沙尘暴期间地面一直维持一个低压、干冷的状态;当过程结束后,气压急剧增高,并在一段时间内处于高压控制之下.     

内蒙古东部春季三类沙尘天气气溶胶散射系数及其与PM10、能见度相关性分析

利用内蒙古东胜、锡林浩特两站2004~2006年春季（3~5月）积分浊度计的观测资料,结合同期PM10质量浓度、大气能见度等资料,分析了背景、扬沙、沙尘暴、强沙尘暴等不同强度沙尘天气气溶胶散射系数的分布特征,讨论了不同强度沙尘天气过程中散射系数、PM10、能见度的日变化规律,以及不同强度沙尘天气过程中散射系数与PM10质量浓度、散射系数与能见度的相关关系。结果表明:散射系数能够很好地反映沙尘天气强度;随沙尘天气强度增强,散射系数日变化从双峰型向单峰型转变;沙尘天气强度较弱时,PM10与散射系数的日变化不相似,强沙尘暴过程中PM10与散射系数的日变化有一定的相似性;能见度与散射系数日变化趋势相反;散射系数与PM10质量浓度呈正相关性,沙尘天气越强,相关性越好,背景、扬沙、沙尘暴、强沙尘暴相关系数分别为0.201、0.809、0.898和0.953;散射系数与能见度有指数相关关系,随沙尘天气强度增强二者相关性逐渐增强,背景、扬沙、沙尘暴、强沙尘暴相关系数分别为-0.773、-0.870、-0.918和-0.940。     

中国地区沙尘气溶胶输送过程的数值模拟

本文建立了一个包含沙尘起沙、输送、干沉积和湿沉积过程的气溶胶输送扩散模式．并和中尺度气候模式RIEMS相连接研究了1998年1月、4月、7月和1997年10月的沙尘起沙、输送、干沉积和湿沉积的过程。计算1998年1月、4月、7月和1997年10月气溶胶浓度及其分布．并和这四个月份的平均起沙分布以及北京、郑州和南京的实例沙尘分布作了比较．结果表明我国起沙多发生在春季．同时春季也是我国沙尘强度最大的季节。沙尘在我国西北的沙地和沙漠地区起沙后．向我国的东南方向输送．在输送过程中沙尘浓度逐渐降低。     

南京地区大气颗粒物影响近地面臭氧的个例研究

通过对2008年4月2～7日南京地区地面气象观测数据以及两个站点空气质量(O₃、NO_x、PM10)监测资料的分析, 发现O₃和PM10之间存在一定程度的反相关。利用一个光化学箱模式对该个例中大气颗粒物影响近地面臭氧的过程进行模拟, 结果发现大气颗粒物浓度的升高使得气溶胶光学厚度增加20％～40%, 导致NO₂和O₃近地面光解率下降20%～30%, OH和HO₂自由基浓度分别减少20%～50%, 造成O₃净生成率下降30%～40%。研究表明, 颗粒物对光化学过程的抑制造成了大气氧化能力的降低, 是近地面臭氧浓度减少的可能原因。     

秸秆燃烧对北京秋季气溶胶浓度和短波辐射影响的模拟研究

利用地面细颗粒物（PM2.5）浓度和气象常规观测资料、地基 AERONET观测资料、GFED生物质燃烧排放清单和大气化学—天气耦合模式WRF-Chem,模拟研究了华北地区2014年10月气象要素和大气污染物的时空演变,重点关注北京10月7～11日的一次重霾事件及其天气形势、边界层气象特征、输送路径、PM2.5及其化学成分浓度变化等特征,以及秸秆燃烧对华北和北京地区细颗粒物浓度和地面短波辐射的影响。与观测资料的对比结果显示,模式可以很好地模拟北京地区地面气象要素和PM2.5质量浓度,考虑秸秆燃烧排放源可以明显改进北京PM2.5浓度模拟的准确性,但在重度污染情况下,模式总体上低估气溶胶光学厚度和高估地面短波辐射。10月7～11日北京地区重霾事件主要是不利气象条件下人为污染物累积和区域输送造成,也受到华北地区南部秸秆燃烧的影响。河南北部、河北南部和山东西部大面积秸秆燃烧释放的气态污染物和颗粒物在南风的作用下输送至北京,秸秆燃烧对北京地区地面PM2.5、有机碳（OC）、硝酸盐、铵盐、硫酸盐和黑碳（BC）的平均贡献率分别为24.6%、36.8%、23.2%、22.6%、7.1%和19.8%,秸秆燃烧产生的气溶胶可以导致北京地面平均短波辐射最大减小超过20 W m－2,约占总气溶胶导致地表短波辐射变化的24%。     

南京市主城区大气颗粒物来源探讨

在2005-05-03——05-27期间,用Anderson九级采样器在南京市两个采样点采集大气气溶胶样品,同时进行了部分排放源的采集。用X射线—荧光光谱仪(XRF)分析得到气样及源样中PM10的化学成分,分析了南京市大气气溶胶的元素质量谱分布,进行了PM10的富集因子分析,并应用化学质量平衡法(CMB)计算各类源对气溶胶PM10的贡献。结果表明,各类污染源对南京市气溶胶PM10的贡献率分别为:建筑尘(35.45%)、煤烟尘(22.13%)、土壤尘(20.27%)、硫酸盐(5.43%)、汽车尘(4.61%)、海盐(1.91%)、冶炼尘(1.69%)、其它源(8.51%)。文中还结合了南京市TSP和PM2.5的来源解析结果,分析了南京市不同粒径气溶胶颗粒物的污染特征。     

基于卫星遥感和地面观测资料的汾渭平原空气污染分析

选取中国汾渭平原地区作为研究对象,利用MODIS、OMI和CALIPSO多源卫星遥感资料,同时结合环境监测国控站点污染6要素等逐小时地面环境监测数据以及能见度、霾天气现象记录等地面气象要素资料,综合分析了2013—2018年秋冬季汾渭平原空气质量状况、气溶胶的组分,探讨了卫星遥感气溶胶光学厚度（Aerosol Optical Depth,AOD）与地面污染物浓度的关系,并结合中国气象局化学天气预报系统-EMI评估模式（CUACE-EMI）资料对气象条件和污染减排影响进行评估。结果表明：11个代表城市中有6个城市秋冬季有接近或超过一半的时刻处于污染状态,且污染发生时,各代表城市大多数时刻处于中度及其以上污染级别;三门峡、临汾、运城和西安是霾和重度霾高发的城市,其重度霾爆发频率高达11.63%—14.78%;汾渭平原秋冬季首要污染物为PM_2.5和PM₁₀,以污染沙尘、沙漠沙尘和烟尘为主,出现频率分别为36.24%、25.14%和22.96%;MODIS AOD与空气质量指数（Air Quality Index,AQI）、PM_2.5、PM₁₀质量浓度之间的相关系数分别为0.72、0.70和0.64;汾渭平原2018年气象条件的变化使PM_2.5浓度较2013年、2014年、2015年、2016年和2017年同期上升了17.06%、1.58%、4.34%、11.25%和5.75%,减排措施使PM_2.5浓度较2013年、2014年、2015年、2016年和2017年同期分别下降了8.74%、28.01%、4.93%、3.16%和42.62%。     

Observations of Aerosol Optical Properties in the Beijing Urban Area in Summer

To investigate aerosol optical properties in the Beijing metropolitan area,aerosol absorption coefficient(Ab) ,scattering coefficient(Sc) ,and fine particulate matter(PM2.5) were measured in the Beijing urban area from 20 May to 30 August 2009.The average Ab,Sc,single scattering albedo(SSA) ,and PM2.5 concentration were 58.0±39.5 M m-1,343.5±353.7 M m-1,0.80±0.10 and 63.6±50.0-g m-3,respectively,during the observation period.Ab,Sc,and SSA all showed single peak diurnal variations,with their maximum values being measured at 0500,1000,and 1300 local time,respectively.Ab and Sc had a strong positive correlation with PM2.5,and Ab,Sc,and PM2.5 all had positive correlations with relative humidity and negative correlations with wind speed.     

一次大雾天气下PM2.5二次无机粒子的数值模拟

利用多尺度空气质量模式系统（Models-3/CMAQ）对2002年12月1—3日北京及周边地区发生的一次大雾天气进行数值模拟,分析了大雾天气下PM2.5二次无机粒子的演变及其影响。结果表明,白天相对湿度降低,雾滴蒸发脱水后PM2.5二次无机粒子会悬浮在大气中;夜间在水汽凝结成雾滴的过程中,大量的PM2.5二次无机粒子提供了充足的凝结核,促进大雾天气的进一步发展。午后PM2.5二次无机粒子积聚及较高的相对湿度是造成北京及周边地区低能见度的重要原因,并推断该区域很可能是霾天气。