释放化学物质耗空电离层电子密度的研究

电离层作为电波传播的主要通道和载体,影响着无线电通信的质量,因此人工电离层扰动具有广阔的应用前景,在电离层中释放具有较强电子亲和力的化学物质可以耗空电离层F区的电子密度,是人工电离层扰动的有效手段之一.本文通过对CO2和SF6气体在电离层中的扩散和离子化学反应过程的分析,理论计算了在我国北京地区上空释放这两种气体后电离...     

三峡水库澎溪河CO2、CH4气泡释放通量初探

气泡释放是天然水体中水-气交换的重要途径之一.采用改进的倒置漏斗型气泡通量监测装置于2012年3-8月期间对三峡支流澎溪河高阳平湖库湾水域进行气泡释放通量的监测研究.研究期间,研究水域CH4气泡释放通量变化范围为0.01 ～ 23288.64 μmol/(m2·d);CO2气泡释放通量变化范围为0～799.89 μmol/(m2·d).不同常规采样点CH4、CO2气泡释放通量均呈现出高度的时空异质性特征.但CH4气泡释放通量显著高于CO2气泡释放通量,且二者释放过程具有同步性.同国外已有水库监测结果相比,澎溪河回水区高阳平湖库湾水域CH4、CO2气泡释放通量位于中等水平.CH4气泡释放通量约为同期CH4扩散通量的0～ 1893.90％,超量释放下CH4气泡释放通量可达同水域CH4扩散通量的6270.5％±390.0％.CO2气泡释放通量仅占同期扩散通量绝对值的0～ 21.74‰,超量释放下,CO2气泡释放通量亦仅为同期扩散通量绝对值的40.33‰ ±0.93‰.CH4气泡释放通量在支流库湾水域对总通量的贡献不可忽视.     

CH_4/CO_2/H_2O在煤分子结构中吸附的分子模拟

煤与CH4,CO2和H2O相互作用的分子机制是深入认识流体在煤中的赋存状态、流体诱导的煤溶胀(或收缩)等现象的基础.相对于各种仪器分析技术,基于分子力学、分子动力学及量子化学的分子模拟技术是揭示物质结构与性质间关系、了解物理化学体系中物质相互作用机制的有力工具.本文应用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)及分子动力学(MD)方法对兖州煤模型(C222H185N3O17S5)的吸附行为进行了研究,获得了CH4,CO2与H2O的吸附量、吸附构型以及含氧官能团的影响,并利用等量吸附热及能量变化数据揭示了三种物质的不同吸附机理.(1)单组分CH4,CO2和H2O的等温吸附曲线均与Langmuir模型吻合较好,吸附量相对大小为CH4CO2H2O;高温不利于吸附;CH4/CO2/H2O三元混合组分(摩尔组分比1:1:1)吸附,仅H2O与Langmuir模型吻合.(2)CH4,CO2和H2O在298.15 K时的平均等量吸附热分别为22.54,36.90和37.82 kJ mol-1,即H2OCO2CH4;温度越高,等量吸附热越小;压力对吸附热则无明显影响.(3)CH4在孔隙中呈聚集态分布,CO2呈两两交叉的排列形式H2O分子在氢键作用下,O原子规律地指向周围H2O分子中或煤分子中的H原子;三者分子间距分别为0.421,0.553和0.290 nm,径向分布函数显示H2O分子排列最为紧凑并形成紧密分子层.(4)H2O围绕煤表面的含氧官能团形成明显分层分布,作用强度从大到小依次为羟基羧基羰基;CO2与CH4仅出现微弱的分层.(5)兖州煤模型吸附CH4,CO2及H2O分子后,体系总能量、体系价电子能和体系非成键能均降低.体系总能量降低幅度表明兖州煤模型中吸附优先顺序为H2OCO2CH4.价电子能的降低,表明地质条件下由于压力作用形成的"应变煤",在与流体作用过程中发生结构重排以形成更加稳定的构象,可能是流体与煤作用后产生溶胀的分子机制.范德华力、静电力与氢键力对非成键能降低的不同贡献揭示,煤与CH4的相互作用为典型物理吸附;与CO2的相互作用是以物理吸附为主,并存在微弱的化学吸附;与H2O的作用则是物理化学吸附并存.     

利用射线追踪方法研究化学物质释放对高频加热的聚焦效应

电离层化学物质释放能导致释放区域电子密度的损耗,从而产生明显的电离层空洞现象.高频电波通过电离层空洞时,由于电子密度不同,对电波产生折射效果进而形成聚焦效应.本文利用射线追踪方法,评估高频电波通过空洞形成聚焦加热的效果.结果表明,释放水分子与SF6都能对电离层产生明显的空洞,空洞半径约为25～50 km,电子密度的损耗...     

三峡支流澎溪河消落带落干初期N2O释放与反硝化特征初探

水库近岸湿地(消落带)土壤N2O释放和反硝化作用是消落带氮的生物地球化学过程的重要组成部分.以三峡水库支流澎溪河高阳平湖库湾消落带为研究对象,于2013年落干初期,采用C2H2抑制-原状土柱培养法研究该处自然植被恢复区、农耕区和对照组等不同土地类型土壤的N2O释放速率和反硝化速率,并测定了土壤p H值、氧化还原电位、温度、有机质、总氮、铵态氮、硝态氮和土壤孔隙含水量等环境指标.结果表明,自然植被恢复区土壤N2O释放速率为9.88±6.49 g N/(hm2·d),反硝化速率为58.94±52.84 g N/(hm2·d);农耕区土壤N2O释放速率和反硝化速率分别为7.71±4.44和30.70±25.68 g N/(hm2·d).不同土地类型间N2O释放速率差异显著,落干初期土壤氧含量、含水量及氮含量对不同土地类型N2O释放和反硝化作用影响明显.土壤氧含量的升高促进了自然植被恢复区的N2O释放,并在一定程度上抑制了该区域反硝化作用.农耕区土壤含水量高于自然植被恢复区,可能致使N2O释放速率低于自然植被恢复区,而反硝化速率高于自然植被恢复区.消落带土壤氮含量降低同反硝化速率降低有一定联系.     

化学物质释放激发中低纬扩展F的数值模拟

利用离子和电子动量方程、连续性方程以及电流连续性方程建立了适合描述中低纬spread-F发展的物理模型,并对模型进行了数值求解,讨论了利用H₂O释放来激发电离层Rayleigh-Taylor不稳定性的可能性. 结果表明,电离层处于不稳定状态时,H₂O在电离层底部释放后,造成电子的大量消耗,增强了峰值高度以下电子的密度梯度,有利于spread-F的发展,在spread-F发展的过程中,释放中心附近会形成电子密度的消耗区,两侧出现密度的增强区;而电离层比较稳定时,初始扰动会逐渐稳定下来,但化学物质释放仍能造成电子较长时间、较大范围的扰动.     

极区电离层加热的数值模拟与实验对比

大功率无线电波能加热电离层等离子体,可以引起电离层电子温度和密度的扰动,实现电离层的人工变态.从电子的连续性方程、动量方程和能量方程出发,我们给出了地面人工大功率无线电波加热电离层的数值模型.通过对方程的数值求解,计算了极地电离层条件下,电子温度、电子密度的加热效应,讨论了泵波参数对加热效应的影响.研究结果表明,电子温度几乎在整个高度上表现为一致性的幅度增强,且在反射高度附近形成温度增强峰很平缓.电子密度在峰上高度附近形成密度谷,谷两侧存在密度增强.加热效应基本随加热功率的增大而增大,随加热频率的增大而减小.使用我国2008年1月在挪威进行的电离层加热实验的电离层参量作为仿真初值,对6个O波加热时刻进行了数值仿真,仿真结果与实验观测基本保持一致.     

冻结强度和冻结时间对高寒区温带森林土壤微生物量、可浸提的碳和氮含量及N_2O和CO_2排放量的影响

冻结能够增加土壤二氧化碳和氧化亚氮排放以及活性碳和氮的释放.然而,目前很少报道土壤冻结处理后两种温室气体排放变化的差异以及与土壤属性的关联性.论文研究了土壤冻结强度和冻结时间对中国东北成熟阔叶红松混交林和临近的次生白桦林土壤二氧化碳(CO2)和氧化亚氮(N2O)、氮素净矿化量、微生物量和可浸提的碳和氮含量的影响.两种林地土壤具有不同的微生物量和容重.取上述两种温带林地0~5和5~10 cm原状土柱,分别进行?8,?18和?80℃冻结处理10和145 d,然后各自在10℃下融化培养21 d.未进行冻结前处理的原状土柱样品,10℃培养21 d为对照.融化后土壤N2O和CO2排放量随林分类型、土壤深度和冷冻处理而发生变化,该差异归因于冻结后所致的土壤充水孔隙度(WFPS)和物质有效性变化.土壤湿度大约为80%WFPS时,融化期森林土壤N2O排放量最大,而森林土壤CO2排放量却随土壤湿度增加而显著地增加.冻结处理后,土壤溶解性有机碳含量和CO2排放量均随冻结时间延长而增加,这与土壤微生物碳含量降低相一致;冻结温度显著影响森林土壤氮素净矿化量和净氨化量以及氧化亚氮排放量.土壤N2O排放量与土壤p H和容重呈显著的负相关关系,却与土壤K2SO4浸提的硝态氮含量和氮素净氨化量呈显著的正相关关系.土壤CO2排放量与土壤氮素净矿化量和净氨化量呈显著的正相关关系.因此,基于较宽范围的冻结温度和冻结时间的观测结果,融化后土壤N2O和CO2排放量主要依赖于冻结处理后氮素净矿化量、释放的物质有效性以及有关通气性的土壤属性变化.     

三峡库区不同城镇化梯度下河流pCO2动态及驱动因素

为研究河流溶解性CO_2(二氧化碳)对城镇化的响应,于2018年8月对三峡库区3条具有不同城镇化强度的河流——汝溪河、南河和桃花溪进行野外在线监测及取样分析,测定了样品有机质(溶解性有机碳DOC)、营养元素(溶解性总氮DTN、溶解性总磷DTP);利用Arc GIS解译各流域的土地利用组成,并利用碳酸盐平衡方程,通过p H、Alk(碱度)、水温计算不同城镇化梯度河流的p CO_2(CO_2分压).结果表明:建设用地占比从低到高依次为:汝溪河南河桃花溪,河流p CO_2依次为1790±1210、2006±3546、4094±4218μatm,与河流的城镇化梯度变化一致,河流水-气界面呈现为CO2源;DOC、DTN浓度、Alk、电导率在各河流间呈现显著性差异.DOC、DTN、DTP浓度和Alk的变化规律与河流的城镇化梯度一致.研究发现城镇化进程增加水体的p CO_2,引起区域城镇扩张进程中河流CO_2释放通量的增加,结论支持强人为活动影响增加河流碳释放的假设.     

不同供氧方式对水库底泥氮磷释放的影响

采用实验室模拟试验,研究了三种供氧方式——曝气、投加过氧化氢和投加过氧化钙对水库底泥氮磷释放的影响.研究结果表明:(1)溶解氧是控制底泥氮磷释放的重要因素,厌氧条件能加速底泥释放磷和氨氮;(2)曝气、投加过氧化氢和投加过氧化钙均能显著提高底部水体的溶氧水平,并能有效抑制底泥氮磷的释放.三种供氧方式对底泥释磷的控制效率依次为:投加CaO2>曝气>投加H2O2;对氨氮释放的控制效率则为:曝气>投加CaO2>投加H2O2.