我国4个国家级本底站大气CO2浓度变化特征

CO2是影响全球温度的主要温室气体,其浓度变化状况能反映出不同区域大气受自然和人为活动影响的程度．以中国气象局青海瓦里关、北京上甸子、浙江临安和黑龙江龙凤山4个国家级大气本底站为研究基地,每周一次进行Flask瓶采样／实验室非色散红外吸收法CO2浓度分析．根据2006年9月～2007年8月期间观测资料,并结合瓦里关长期在线观测数据处理经验,对大气CO2采样分析数据本底浓度筛选方法进行了初步探讨,并对我国4个典型区域大气CO2本底浓度特征进行了探索性分析,可以为深入了解我国典型区域温室气体浓度现状奠定基础．结果表明：观测期间瓦里关、上甸子、临安和龙凤山站大气CO2浓度水平分别为383．5,385．9,387．8和384．3ppm．瓦里关站大气CO2浓度变化较为平稳;而上甸子和临安两个区域本底站分别受到京津塘经济圈和长三角经济圈人类活动的显著影响,浓度波动较大;龙凤山站由于受到植被光合作用和人类活动的综合影响,大气CO2浓度季节变化规律最为明显．     

天津近海大气中CH_4,N_2O和CO_2季节变化分析

为研究渤海天津近海海域温室气体污染状况,分别于2006年8月、12月和2007年4月、11月在渤海天津近海对CH4,N2O和CO2三种主要温室气体进行了观测,并采用后轨迹模型对其来源进行了分析,得到结果认为采样期间区域大气受到天津沿海地区影响较大,表现出城市温室气体分布特征,同时可能受到海洋自身的影响.样品分析结果发现渤海天津近海大气中CH4浓度最大值出现在夏季为2.61μL/L,最小值在冬季为1.87μL/L.N2O的浓度范围为319.33～347.67nL/L,且各点位浓度值的分布为冬季>秋季>夏季>春季.CO2浓度的变化范围是375.4～648.4μL/L,采暖期高出非采暖期.渤海天津近海海域3种主要温室气体的浓度都已超过2005年全球平均本底浓度,应引起足够重视.三者在一定程度上受共同的源影响,尤其是CO2和N2O,自相关性显著且与气象因子的相关性一致.     

北京上甸子区域本底站大气CFC-11浓度在线观测

利用自组装的气相色谱系统(GC-ECD),在世界气象组织(WMO)/全球大气观测网(GAW)上甸子区域大气本底站开展CFC-11浓度在线观测.2007年4月～2008年3月期间,CFC-11浓度波动较大,非本底浓度值出现频率62%.其本底浓度中值为245.4ppt(1ppt=10-12mol/mol),10%和90%的CFC-11浓度数据百分位值分别为244.6和246.1ppt;非本底浓度中值为254.7ppt,10%和90%的CFC-11浓度数据百分位值分别为246.6和272.1ppt.夏秋季CFC-11本底浓度与非本底浓度差值较大、冬春季差值较小,主要由于夏秋季节环境温度高,储存在聚氨酯硬泡中的CFC-11更易挥发而逃逸到大气中,使CFC-11浓度水平有较明显抬升.上甸子站CFC-11各月本底浓度与北半球中高纬度爱尔兰MHD站、美国THD站和巴巴多斯RPB站接近,高于南半球澳大利亚CGO站和美属萨摩亚SMO站.四个季节CFC-11浓度高值主要在W-WSW-SW扇区,表明来自该方向气流对CFC-11浓度抬升产生正的贡献;冬春季CFC-11浓度低于夏秋季,尤其NNE-NE-ENE-E风向观测浓度与本底值接近,表明冬春季该方向气流相对清洁.     

7^Be和210^Pb观测示踪研究瓦里关山近地面O3和CO2浓度变化

根据2002年10月～2004年1月在青海瓦里关山全球大气本底站（101.898°E,36.287°N,3810ma.s.l.）近地面空气7Be,210Pb,O3和CO2的周平均浓度数据,建立这4种组分相邻周浓度差（分别以Δ7Be,Δ210Pb,ΔO3和ΔCO2表示）数据序列,以此示踪研究高层大气向下输送和陆地地表排放这两个过程各自对瓦里关山近地面O3和CO2浓度变化的影响.结果表明,与使用直接周浓度数据的示踪结果相比,浓度差的引进降低了大气气溶胶季节性湿沉降对7Be和210Pb示踪信号的干扰,较清晰地揭示了瓦里关山站近地面O3和CO2各自浓度变化的物理机制.Δ7Be与ΔO3的关系表明瓦里关山近地面O3显著地受到高层大气向下输送影响;Δ210Pb与ΔCO2关系则表明陆地地表排放对近地面CO2浓度变化有着明显的贡献.Δ210Pb与ΔO3关系也反映出地表排放在冬、夏季对瓦里关山近地面O3浓度变化不同的影响,Δ7Be和ΔCO2关系则反映了来自高层大气向下输送在夏季（冬季）是增加（减低）瓦里关山近地面CO2的浓度.根据对7Be和O3的观测,本文推算月平均平流层输送到瓦里关山近地面O3浓度在4月和6～8月为（6.0～8.0）×10-9（体积混合比,下同）,而其余月份稳定在（2～4.0）×10-9;在瓦里关山近地面O3本底浓度的构成中,平流层贡献5～7月份为20×10-9左右,而在其余月份在（12～15）×10-9,总体上相对贡献率为35%～40%.     

瓦里关大气CH4浓度变化及其潜在源区分析

利用尺度校正和更新的2002～2006年瓦里关多年大气CH4浓度资料,进行了其浓度时空变化及其潜在源区分析研究.局部近似回归法筛分的大气CH4浓度本底数据百分比为～58%,表明其受到较强的区域源和汇的影响.CH4本底浓度中值为1831.8ppb,10%和90%的CH4浓度数据百分位值分别为1820.7和1843.5ppb.未经筛分的大气CH4浓度波动大,达到了200ppb;本底浓度波动小（约38ppb）,反映了瓦里关大气CH4浓度受到较强的区域源汇影响.2002～2006年期间不同季节大气CH4浓度日变化规律明显,其变化特征是源汇强度变化和对流层大气扩散输送条件相互作用的结果.大气CH4多年平均季节变化呈夏季高（6～8月达到最大值）,冬春低的特征,与美国莫纳罗亚山和Niwot岭呈反相位,一方面可能是夏季瓦里关地区排放源增强（居民放牧增多）和以来自西宁和兰州地区的气流为主导的污染物输送而导致其浓度抬升,另一方面瓦里关光化学作用较弱,与美国莫纳罗亚山和Niwot岭相比,CH4的汇较弱.轨迹聚类和潜在源区分析表明,大气CH4浓度高值与来自青海西北部（尤其是格尔木地区）和瓦里关东南或东部（西宁和兰州一带）的空气团轨迹关系密切,是CH4潜在的源区;其浓度低值则对应于来自西藏西北部、青海和新疆南部地区的空气团,反映了该方向的气流相对清洁.注意到夏季来自甘肃或宁夏黄河沿岸的农业区（如水稻种植区）空气团使CH4浓度抬升明显,显示了其农业排放源.本文的研究将对准确估算CH4区域源汇强度、全面理解温室效应的尺度及预测未来全球变化具有重要意义.     

金沙大气本底站反应性气体本底浓度及长距离输送的影响

对金沙大气本底站在2006年6月至2007年7月之间获得的O3,CO,NOx,SO2浓度的频率分布进行Lorentz多（单）峰曲线拟合,得到4个不同季节下不同的峰值浓度.这些峰值浓度代表着不同过程作用下的本底浓度水平.将这些峰值浓度与相应的总体平均值（中值）浓度比较,讨论了后者在代表本底浓度水平的可行性和局限性.在某些情况下,大气污染物的平均值（中值）浓度可在一定程度上代表该地区的本底浓度,但由于受污染物输送等因素的影响,总体平均值（中值）浓度往往低估或高估了本底浓度.本工作利用HYSPLIT轨迹模式计算了观测期间的气团后向轨迹,通过聚类-气体浓度关联分析法取得了各类轨迹的空间分布、季节变化特征以及对应的O3,SO2,NOx和CO平均浓度水平,并进一步通过滤掉污染物固有的季节变化,取得了不同气团来源对金沙站污染物浓度水平相对影响的信息.结果表明：金沙站可用于研究受长三角、中南地区、江汉平原及其北部地区排放影响的不同气团来源的大气本底信息;来自其南面的华中、华南地区和长三角西部地区的气团对其近地面O3的贡献显著;来自其北至东北方向的江汉平原、黄淮平原和华北平原地区,以及其南面的中南地区的气团对其SO2,CO和NOx的贡献显著;来自海洋的长距离输送气团对局地污染物起清洁作用;来自西北的长距离输送气团常带有自由大气的特征（高O3浓度,低CO,NOx浓度和相对湿度）,但却带着相对高浓度的SO2.     

基于GOSAT卫星观测的大气CO_2浓度与模型模拟的比较

卫星从空间对大气CO2的实时观测可以客观地获取全球和区域大气CO2浓度的变化信息;另一方面,利用全球大气输送模型的数值模式模拟得到时空连续的全球大气CO2浓度是目前科学家们定性和定量地研究大气CO2全球输送过程及时空变化规律的主要途径之一.卫星观测和模型模拟以两种不同的方式为我们提供大气CO2浓度信息,但对于这两种方式所揭示的全球以及区域大气CO2浓度特征的差异还没有一个综合的对比分析与评价.本文收集2009年6月到2010年5月的GOSAT卫星观测数据,利用GEOS-Chem模型模拟了同时期全球大气CO2浓度,对比分析两种方式揭示的大气CO2时空变化特征差异,通过比较中国陆地与同纬度美国陆地区域的差异,评价分析卫星观测和模型模拟各自的合理性和不确定性.结果指出卫星GOSAT观测反演的大气CO2浓度总体低于模型模拟2 ppm左右,与地面观测验证的结果相近.但是两者的差异在不同的区域上明显不同,在中国陆地区域显示了从0.6~5.6 ppm很大的差值变化,而在全球陆地区域为1.6~3.7 ppm、美国陆地区域为1.4~2.7 ppm.卫星GOSAT观测与模型模拟在美国陆地显示了0.81的拟合优度,高于全球陆地区域的0.67和中国区域的0.68.综合分析结果指出在中国区域卫星观测与模型模拟的不一致性高于美国和全球,其原因与卫星观测反演算法中输入参数的不整合所引起的CO2浓度反演误差以及模型模拟中驱动参数数据的准确性有关.     

2001～2018年瓦里全球本底站氧化亚氮浓度变化特征

对中国瓦里关站(WLG)(36°17’N, 100°54’E, 3816m asl)2001～2018年空气样品中大气N₂O摩尔分数进行了分析,得到逐年年均值、增长率和季变化特征.瓦里关站的N₂O浓度呈长期持续增长趋势,季节变化特征明显, 18年的平均年增量为(0.9±0.01)ppb a^-1(1σ)(1ppb=10^-9),接近全球平均值.平均季节变化的低值出现在6月,浓度为-(0.25±0.04)(1σ) ppb,高值出现在9月,浓度(0.13±0.07)(1σ) ppb,季节振幅为0.38ppb.季节变化主要受地面排放源、边界层高度和对-平流层传输(STE)等影响.多年增长率变化一定程度受热带平流层的准两年波动(QBO)影响.不同季节的后向轨迹聚类分析显示, N₂O主要来自中亚干旱和半干旱低排放地区的气团输送,表明瓦里关的大气N₂O浓度一定程度代表了亚洲内陆地区的背景水平.     

针对SCIAMACHY探测器问题的CO柱浓度反演算法改进与地基验证

搭载于ENVISAT卫星上的SCIAMACHY是目前唯一采用近红外波段观测大气温室气体(CO₂,CH₄,CO)的高光谱传感器.与其它热红外卫星传感器如AIRS、MOPITT、IASI等相比,SCIAMACHY用于CO探测的近红外波段对与人类活动密切相关的底层大气具有更高的敏感性.但无论从光谱角度(该波段CO吸收强度较弱,且存在很强的CH₄和H₂O重叠吸收),还是从SCIAMACHY仪器问题的角度(近红外波段探测器容易出现结冰现象),都给CO反演带来很大的挑战.由于探测器结冰问题造成SCIMACHY CO反演误差高达100%,并且该误差随时间和空间而变化.多个研究机构发展了各种不同的算法用于该误差的校正,但校正结果的时间一致性较差.本文基于IMAP-DOAS的CO反演算法,发展了一种针对SCIAMACHY探测器结冰问题的新校正算法,校正后的CO柱浓度反演误差以及时间一致性都比较理想,并与不同地基FTIR观测结果进行了对比,对比结果表明该校正算法的CO反演结果与地基观测一致性较好,相对偏差由校正前的60%减小到了5%,能够准确地获得CO的时空变化信息.经过校正后的CO柱浓度结果不仅可以用于准确获得CO排放源与汇的时空分布信息,还可以为政府部门制定碳减排相关政策提供重要参考,有效控制全球温室效应.     

大气污染对北京冬季城市和郊区辐射收支影响的观测分析

近年来城市化和大气污染对辐射收支的影响日益显著.本研究利用2013—2014年中国科学院大气物理研究所325m铁塔、南郊观象台、密云气象塔、上甸子区域大气本底站四个观测站点的辐射及自动站气象要素数据,采用南郊观象台的能见度资料将观测数据分为清洁天和污染天,并进行类比分析,以1月份为例,研究了北京地区大气污染和城郊差异对辐射收支的影响.结果表明:(1)从月平均值来看,各站污染天入射短波辐射均小于清洁天,衰减最大可达55.8W·m~(-2),直接辐射亦然,衰减最大可达161.1W·m~(-2),散射辐射相反,增加最大值为72.2W·m~(-2);长波辐射污染天大于清洁天,向下向上长波辐射增加最大值分别为85.0 W·m~2和70.0 W·m~(-2),且长波辐射的衰减与污染物浓度和大气温度相关;净辐射白天污染天小于清洁天,夜间相反.(2)从各站的对比可知,大气污染对入射短波辐射的衰减,南部郊区(13.2%)大于北部城区(7.4%),与北京地区"南北两重天"的污染物分布特征一致;且污染物对长短波辐射的影响呈现了从城区到郊区衰减率依次减小的现象.本研究为大气污染与气象条件的相互作用研究提供了观测基础.     

苏门答腊两次M>8.0地震前后CO和O_3卫星遥感气体地球化学异常与地面验证

利用印度尼西亚Bukit Koto Tabang(BKT)观测站的地面和大气红外探测仪(AIRS)卫星观测数据,分别提取了该观测站2004年和2005年苏门答腊两次M8.0地震前后地面和卫星观测所获得的CO总量、近地面(1 000 hPa)CO体积分数和O3总量的高光谱气体地球化学信息,对BKT台站附近卫星观测数据和地面观测数据进行了相互验证。结果表明两次大地震前卫星和地面观测均捕获到了CO和O3异常,其中卫星观测获得的CO总量和CO体积分数与地面测得的CO浓度呈强正相关,相关系数分别为0.83和0.75,表明CO浓度异常可能主要源于孕震过程中地下逸出的气体,大气中的化学反应对CO异常的贡献次之。O3卫星观测结果与地面观测结果也呈正相关关系(r=0.49),地震前O3异常可能主要归因于地震前地下逸出的气体在大气中的化学反应。地面观测的CO和O3浓度在两次地震前标准偏差变大,且CO和O3浓度变化与分别以地面观测站和地震震中为中心从卫星数据提取的气体浓度与地面观测数据变化趋势一致。研究结果丰富了利用高光谱卫星数据提取地震前后气体地球化学异常信息的方法。     

基于CMIP5多模式评估人为和自然因素外强迫在中国区域气候变化中的相对贡献

基于观测资料和CMIP5多模式的历史试验(考虑所有驱动因子)以及单因子强迫气候归因试验结果,估算了温室气体、气溶胶、土地利用及自然因素等外强迫在中国区域气候变化中的相对贡献.结果表明,人为和自然外强迫的共同作用可解释近30年观测气温变化的95%~99%,其中温室气体引起的温度变化是观测增温的2~3倍,而气溶胶起到了显著的冷却降温作用;人为和自然因素外强迫对近几十年观测降水的变化的可能贡献约为65%~78%,其中,气溶胶和温室气体是中国区域降水的主要外强迫因子,尤其气溶胶主导着中国东部降水变化的分布型,而自然因素外强迫的贡献主要体现在干旱半干旱区.人类活动主导了近60年来中国区域气温的长期非线性趋势,特别是从20世纪60年代开始温室气体的影响强度逐渐增大,是中国区域气候变暖最主要的贡献者;不同外强迫因子对中国区域降水长期非线性趋势的影响具有明显的区域差异,温室气体是20世纪70年代以后干旱半干旱区降水逐渐增加的主要贡献者,而气溶胶的主要影响使湿润半湿润区降水有较为明显下降趋势,土地利用和自然因素外强迫也会造成降水呈减少的趋势.通过最优指纹法(Optimal Fingerprinting)的检测可知,人类活动能够很好地解释近60年来中国区域特别是湿润半湿润区观测气温的变化,其中温室气体的单独作用能够清晰地从观测结果中检测出来;由于多模式结果的不确定性,观测降水变化的归因目前还无法通过残余一致性检测.需要指出的是,尽管本文的研究结果还存在着一定的不确定性,但仍可为中国区域气候变化成因研究及其预测提供科学依据.     

墨西哥下加利福尼亚地震前后的CO异常

地震是地球系统复杂变化过程中的一种突变现象,具有高度的复杂性和不确定性.在大地震前后的活动断裂带常会有大量地下气体(Rn、Hg、 CO2、 CH4、CO、H2O、He、H2、O2等)向上逸出到大气中,引起大气中气体组分和浓度的变化.     

全球变暖、碳排放及不确定性

近年来人们对全球变化尤其是对气候变暖及其机制的争论达到了前所未有的程度.本文对气候变化研究的最新进展和国内外动态进行了梳理,得出如下观点和结论：（1）全球变暖是客观事实,但由于多种原因,全球升温多少存在不确定性;（2）人类活动和自然因素共同影响着气候变化,但其相对贡献量难以量化;（3）政府间气候变化专门委员会（IPCC）认为CO2等温室气体浓度的增加是全球变暖的主要因素,但学术界对此有异议,因为作用于温度变化的自然和人为机制并不十分明确,大气中CO2的来源也存在不确定性.因此,在得出准确结论之前,需要加大力度研究和明确这些不确定性.     

北京地区一次持续重污染过程O3、NOx、CO的垂直分布分析

在2004年9月27日至10月12日期间,北京地区大气环境出现了严重污染事件,其间,使用紫外光度法O3分析仪、化学发光NO-NO2-NOx分析仪和气体相关过滤CO分析仪,在中国科学院大气物理研究所北京325 m气象与环境观测塔上进行了污染物浓度梯度观测,分别在8、120、280 m三层观测平台对大气中的O3、NOx、CO体积比浓度进行了垂直梯度的连续观测.通过分析该过程中大气污染物和相关气象因素的垂直分布数据得知,污染物浓度在280 m以内分布很不均一;较低气压控制下,24 h变温为正时,易形成由辐合、堆积造成的污染物浓度增高.通过敏感性分析计算,近地层臭氧光化学生成处于VOC敏感,是垂直梯度分布的主要因素;边界层顶存在高浓度氧化污染气团的振荡效应.     

开路与闭路涡度相关系统通量观测比较研究

开路(OPEC)与闭路(CPEC)两种观测系统是涡度相关技术观测通量的主要技术手段,用这两种观测系统进行通量观测时,由于系统本身的差异有可能导致观测结果的不同,因此在通量观测中对两种观测系统的观测进行比较分析是非常必要的.ChinaFLUX通量观测网络在长白山(CBS)和千烟洲(QYZ)两个试验站同时安装了OPEC和CPEC两种通量观测系统.本文计算了CPEC红外气体分析仪的CO2和水汽观测相对于OPEC观测结果的延迟时间;比较分析了OPEC和CPEC实时观测数据的功率谱和协谱;以OPEC观测系统的观测结果为标准评价了CPEC观测系统的通量结果.结果表明:QYZ和CBS两个试验站CPEC红外气体分析仪观测的CO2和H2O两种气体的延迟时间分别在7.0~8.0s、8.0~9.0s之间;OPEC和CPEC两种观测系统观测项目的功率谱与?2/3斜线一致,而协谱则符合?4/3定律.QYZ试验站的CPEC观测系统的CO2通量为OPEC的84%,而两种观测系统的潜热通量基本一致,CBS的CPEC系统的CO2通量、潜热通量分别为开路系统的80%、86%;CPEC观测系统抽气管道的衰减作用对碳通量的影响大于对水汽通量的影响,QYZ试验站的OPEC与CPEC两套系统的通量差异小于CBS;两种观测系统的CO2通量日变化趋势非常一致.     

过坝下泄水流中温室气体排放速率的数值模拟

当水流通过泄洪建筑物下泄时,水体中所溶解的温室气体(二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)等)会因为所受压力的瞬间改变而导致溶解度降低,从而造成气液之间传质的发生及水中温室气体的排放.然而,目前对于泄流条件下水中温室气体排放的研究还较为缺乏.鉴于原型观测与模型试验的局限性,本文建立了大坝泄流条件下温室气体排放速率的数学模型...     

汶川和芦山地震相关的CH_4和CO异常

正CH_4与地震和构造活动关系密切,其释放量能反应出地震和构造的活动强度。大量观测数据表明,地震前后水体、土壤、大气中普遍存在CH_4异常。CO也是地震监测的前兆参数之一。Singh等(2010)利用MOPITT卫星数据分析了不同高度的CO浓度变化,发现古吉拉特(Gujarat)7.6级地震前几天CO浓度增强,指出CO气体应该是地震前兆信息,是地震前应力增加导致的CO排放,同时认为该地震前几天的地表温度异常增高也跟CO排放有关。     

我国对流层二氧化碳非均匀动态分布特征及其成因

人类活动导致大气中温室气体浓度上升,是全球气候变暖的主要原因之一.本文针对已经连续运行13年的AIRS（Atmospheric Infrared Sounder）卫星反演的对流层中层CO₂浓度资料,利用地基观测结果对其进行验证,同时结合多种相关资料对我国区域CO₂浓度的时空分布及季节变化进行研究.结果显示：北半球30°N—60°N是CO₂浓度高值带,低值中心主要出现在15°S—15°N,140°W向东至100°E的低纬地区.地基观测与AIRS卫星反演结果基本一致,年增长率约为1.926 ppmv·a^-1.我国区域CO₂浓度空间分布上呈现北高南低的非均匀分布特征,4个高值中心分别位于东北地区西南部、内蒙古西部、新疆地区东部和西部,低值中心在云南和西藏地区.我国区域CO₂浓度有明显的季节变化特征,最高值出现在春季,冬夏季次之,秋季最低,其季节演变特点与风场的输送、降水量的清除和植被的吸收等密切相关.     

城市湖泊不同水生植被区水体温室气体溶存浓度及其影响因素

为了解城市湖泊不同水生植被区水体温室气体的溶存浓度及其影响因素,于2015年4-11月按每月2次的频率采用顶空平衡法对聊城市铃铛湖典型植被区——菹草区、莲藕区和睡莲区表层水中CO₂、CH₄和N₂O的溶存浓度进行监测,计算水中温室气体的饱和度和排放通量,并测定水温（T）、pH、溶解氧（DO）、叶绿素a及营养盐浓度等理化指标,以探究水体环境因子对温室气体溶存浓度的影响.结果表明,铃铛湖各植被区水体温室气体均处于过饱和状态,是大气温室气体的"源";莲藕区CH₄浓度、饱和度和排放通量均显著高于菹草区,而各植被区N₂O和CO₂均无显著性差异;不同植被区湖水中DO、总氮（TN）、总磷（TP）和硝态氮（NO₃^--N）浓度具有显著差异,其中DO、TN和NO₃^--N浓度均表现为菹草区最高,莲藕区最低,而TP浓度则正好相反;各植被区温室气体浓度和水环境参数间的相关分析和多元回归分析的结果表明,水生植物可通过影响水体的理化性质对温室气体的产生和排放产生显著差异影响,在菹草区亚硝态氮（NO₂^--N）、NO₃^--N、T和DO是控制水体温室气体浓度的主要因子;睡莲区为TP和pH;莲藕区则为pH、NO₂^--N和DO.