热带气旋影响下高臭氧污染的调控机理

利用美国环保局开发的第3代空气质量模式Models-3,对珠三角地区一次热带低压影响下的高臭氧空气污染事件进行了数值模拟,并通过一系列的一次污染物排放量的增减试验,探讨了不同的一次污染物排放情景,即采取不同的空气污染物的调控情况下,对珠三角地区低层臭氧生成的影响。研究结果表明,在热带低压影响下,要降低珠三角地区的日臭氧峰值,需采取的主要调控措施是控制氮氧化物的排放;或者随着氮氧化物的增长,相应增加生物源VOC(volatile organic compounds,易挥发有机化合物)的排放,以维持较高的VOC与NOx(氮氧化物)的比率。     

区域化学输送模式中NO x和O3源示踪法的引入

发展了化学输送模式中氮氧化合物(NOx)和臭氧(O3)的一种源示踪方法,对这种示踪法及其应用模式作了详细介绍,并结合臭氧光化学反应机理的分析描述了NOx和O3示踪物浓度方程的推导过程。将这种示踪法引用到区域化学输送模式中,并以太原和石家庄地表NOx人为排放产生的活性氮化物和臭氧为例,演示了污染物向北京的输送过程,模拟的O3,NOx和NOz示踪物浓度时空分布与O3,NOx和NOz在大气中的衰减尺度分析一致,表明该示踪法是一种有效的研究区域氮氧化物以及臭氧来源和输送转化过程的方法。个例模拟分析结果显示:太原和石家庄的地表人为排放产生的NOx本身并不能输送到北京,但通过它们产生的O3和HNO3可以输送到北京,对北京地表附近大气污染造成影响。     

影响北京夏季O3污染的O3前体物浓度及天气条件分析

根据2003年北京夏季近地面大气光化学污染物观测资料,对中国气象局培训中心(代表站)O3超标日浓度、O3前体物浓度、不同天气条件下O3浓度分布特征等进行分析。结果表明:中国北京夏季NO2,NO,CO的浓度特征与日本神奈川县相似,白天(16:00以前)如果NO2/NO超过29,则容易出现O3超标;VOC浓度的高低影响O3浓度;当处于暖湿气流控制,地面为小风或静风、气温较高、湿度较大的多云天气时,易出现O3超标情况。这些污染物发生的特点和规律对北京大气光化学污染的研究和防治具有借鉴意义。     

北京奥运会期间CBM-Z化学机制的模拟应用

利用CBM-Z化学机制模拟了中国科学院大气物理研究所气象塔站在北京奥运会期间高臭氧时段O3浓度的日变化,评估了气象条件、北京奥运会加强控制措施以及O3前体物浓度对近地面O3生成的影响。结果表明:(1)CBM-Z化学机制较好地模拟了北京奥运会期间典型时段气象塔站O3、NO、NO2日变化特征。(2)有利于局地高臭氧事件发生的气象条件非常相似;北京奥运会加强控制措施的实施显著减少了NOx及VOCs的排放量,导致近地面O3浓度的明显下降。(3)奥运会期间VOCs和CO是影响气象塔站O3生成量的关键因素。     

全边界层选用相似理论对O3、NOx浓度及沉降的影响

将广泛应用于东亚地区的LLA(Lurmann Lloyd Atkinson)化学机制耦合到欧拉型区域空气质量模式(RAQM),并考虑区域污染物长期模拟研究中降水随时间变化的非均匀性,讨论了湍流参数化过程中相似理论在近地层和全边界层的应用对湍流垂直扩散系数(Kz)与干沉降速度(V),O3与NOx浓度的影响。结果表明,全边界层应用相似理论明显低估了Kz值,近地层50m处Kz值被低估20%以上,750m处其值被低估约70%;O3、NOx的干沉降速度在日本东部与南部海域被低估了10%以上,在朝鲜半岛东部和西部海域模拟值普遍偏高。Kz和干沉降速度的不同直接影响污染物的浓度和沉降量分布。Kz值的被低估对NOx浓度有明显影响,在近地层50m处NOx浓度最大可增加约30%,整个边界层中NOx平均浓度除台湾省东北海域外普遍增加5%~20%。O3浓度则受干沉降作用的影响较大。虽然近地层、全边界层分别应用相似理论都较好地模拟了O3与NOx峰值浓度出现的时间,但相似理论应用于全边界层会引起较大的误差。即使是大区域、长期空气质量模拟研究,也建议相似理论仅应用于近地层,且模式第一层高度应设置在常通量层内。     

光化学臭氧日变化特征与其前体物关系的探讨

应用大气光化学模式研究了日最大臭氧体积分数及其出现时刻与其前体物NMHC、NOx体积分数及NMHC／NOx比值的关系。结果表明，影响日最大臭氧体积分数（ψ03max）脊线位置（EKMA图，Empirical Kinetic Modeling Approach）的关键因子是NMHC成份组成比例；日臭氧体积分数达到最大值需要的时间（τ03max）与NMHC／NOx比值及NMHC成份组成比例有关，与NMHC、NOx体积分数关系不大。此外，利用该结果解释了近20a北京日最大臭氧体积分数出现时刻具有不断提前的变化趋势的原因。     

近地面臭氧研究进展

近地面臭氧是空气中氮氧化物和挥发性有机物发生光化学反应的产物,其浓度与气象条件密切相关。晴天少云、紫外辐射较强、温度较高、相对湿度较低以及风速较小的天气,均有利于臭氧的生成,其中紫外辐射是产生臭氧最关键的因素。臭氧前体物（氮氧化物和挥发性有机物）的浓度及其比值是影响近地面臭氧浓度的另外三个重要因素。我国大多数城市的O3处于VOC控制区,即NOx浓度的增加会引起O3浓度的降低,而VOCs浓度的增加则会使其浓度升高。因而VOC源解析问题成为近年来O3研究的一个热点问题。同时,由于气溶胶可以直接吸收、散射太阳紫外辐射、短波辐射以及大气长波辐射,因此气溶胶的存在会影响大气中光化学反应的进程,从而影响臭氧的光化学生成,气溶胶对近地面臭氧的影响已成为目前大气环境的前沿课题。     

北京一次污染天气过程特征的数值模拟

运用耦合了化学模块的中尺度数值模式WRF/Chem和自NCAR引进的人类污染物排放源数据对北京地区2012年8月31日污染天气过程的特征进行了数值模拟,结果表明模拟的臭氧(O_3)浓度具有明显的日变化特征,高、低峰值分别出现在午后和夜间,空间分布与流场有一定关系;PM_(2.5)也存在日变化,但空间分布相对稳定,高值主要聚集在城区;局地污染物具有水平输送特征,但因总量为零,并未加重污染物的局地聚集;来自北京南部的远距离输送是这次污染物的主要来源之一。敏感性试验分析发现,这次过程的O_3污染主要来源于北京之外的外源输送,而细颗粒物主要来源于本地生成;O_3污染对前体物(NO_x)的敏感性比较平稳,对挥发性有机物的敏感性起伏较大,凌晨至上午最为明显。     

应用查表法模拟区域对流层O3、Nox分布和演化的研究

应用STEM-II气相光化学模式探讨了影响对流层O3、NOx气相光化学转化率的各物理、化学因子。表明在我国多数地区光化学污染物特征(NMHC/NOx较高)下,光辐射强度、温度、初始O3浓度和NOx浓度是影响O3、NOx气相光化学转化率的主要因子。将以上因子分档组合,计算并建立了各种情况下O3、NOx气相光化学转化率的查算表,并将之用于模拟区域O3、NOx的演化和分布。结果表明,与光化学模式直接耦合计算法相比,该方法既能显著缩短计算时间,又能基本反映大气化学反应的非线性过程,并与直接耦合法符合得较好。     

鼎湖山森林地区臭氧及其前体物的变化特征和分析

通过对鼎湖山森林地区近地面O3和NOx浓度、太阳辐射、气象参数等为期一年的观测和资料分析,给出了地面O3和NOx浓度、太阳辐射的变化规律及其相互之间的关系.地面O3、NOx、CO、SO2浓度以及紫外辐射、太阳总辐射等有明显的日变化和季节变化.不同因子对O3的敏感性试验结果表明,晴天和实际天气,O3浓度对NO、NO2浓度的变化最为敏感,其次是水汽、气溶胶,最后是紫外辐射.所有因子的变化均引起O3在湿季比干季更大的变化率,因此在研究臭氧化学和光化学时,应该考虑水汽以及OH自由基的重要作用.对于晴天和实际天气的逐时值和日平均值而言,O3浓度与NO2/NO之间存在很好的正相关关系,比值NO2/NO可以作为判断O3峰值出现的一个指标.O3极值的出现既受NO和NOx影响,也受气象因素(温湿度、云、风、雾、降雨)和辐射的影响.周末O3、NOx浓度及NO2/NO有规律的增大,表明实验地点的大气受到人为污染源的影响.