载体性质对Pt催化剂H2选择催化还原NOx活性和选择性的影响（英文）

研究了Pt/MgO,Pt/γAl2O3Pt/ZrO2和Pt/HZSM-5催化剂上H选择催化还原消除NOxH2SCR)反应.结果发现,H2SCR活性和N2生成选择性受催化剂中Pt的金属性以及载体的氮氧化物吸附能力影响很大.HZSM-5的表面酸性使载体对NO吸附能力较小,使担载Pt以较高的金属性存在,从而导致Pt/HZSM-5催化剂的高活性和高选择性.相反,Pt/MgO和Pt/γAl2O3催化剂较差的活性和选择性可归因于其载体的碱性表面、催化剂中Pt较低的金属性以及载体对氮氧化物较大的吸附能力.结合反应的原位红外光谱结果可以认为,在Pt/载体界面处亚硝酸根/硝酸根物种被还原为N2或N2O取决于该处参与反应的活性H与这些含氮物种的相对数目.     

性能优异的Rh改性的Pd/Al2O3密偶催化剂（英文）

采用等体积浸渍法制备了Pd/Al2O3和Rh-Pd/Al2O3密偶催化剂,运用H2程序升温还原、CO化学吸附和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对丙烷总包反应和单反应的转化活性.总包反应结果表明,Rh的添加使起燃温度和完全转化温度分别降低了23和18 oC.单反应结果证明,添加Rh能提高各单反应丙烷的转化活性,尤其是有NO参与的反应.表征结果证明,掺杂Rh不仅可以抑制活性组分PdOx的烧结,提高PdOx的分散度,而且可以改变其电子状态     

热液条件下CO2和H2反应合成丁烷和戊烷

热液条件下CO2和H2通过费托合成反应产生烷烃从热力学上来说是可行的,但是,前人的实验研究表明,如果没有合适的催化剂,该反应难以进行,并且烷烃产物的种类依赖于催化剂的种类和性质.在镍铁矿的催化作用下,热液中的CO2和H2能够反应形成CH4,在铬铁矿催化作用下反应能够产生CH4、C2H6和C3Ha.热液条件下,CO2和H2能否反应形成碳数大于3的烷烃,还需要进一步的催化实验加以查证.本研究在300℃、30 MPa条件下进行实验,以Fe、CoCl2和13C标识的NaH13CO3在NaCl溶液中反应.13C同位素示踪结果表明,实验反应过程中CO2和H2反应形成了丁烷和戊烷.     

Fe2O3/凹凸棒石Fenton催化剂的制备及性能表征

采用浸渍法制备了用于常温常压下催化Fenton法的负载型Fe2O3/凹凸棒石催化剂,并将其用于处理十二烷基苯磺酸钠废水.采用BET,SEM,FT-IR对其进行了表征,并考察了Fe2O3/凹凸棒石催化剂的催化活性和稳定性.对于初始浓度为40 mg/L的十二烷基苯磺酸钠模拟废水,当Fe2O3/凹凸棒石催化剂和H2O2氧化剂的投加量分别为20 g/L和0.392 mol/L时,pH为5时,反应温度为80℃时,处理1h时染料的十二烷基苯磺酸钠的去除率可达到99.99％.与传统Fenton试剂法相比,以Fe2O3/凹凸棒石为催化剂的Fenton法,具有pH范围广(2～10),降解程度高和催化剂易回收再用的优点.     

甲醛还原Pt/TiO2催化剂用于温和条件下高效催化氧化甲醛（英文）

通过浸渍法(IM)和沉积-沉淀(DP)法制备了一系列Pt/TiO2P25)催化剂,并分别用甲醛溶液和氢气还原处理催化剂.利用原位红外监测催化剂表面吸附物种在反应过程中的变化,探究了催化剂制备和还原条件及Pt负载量对催化剂结构和催化氧化甲醛活性的影响.结果显示,用DP法制备并用甲醛还原的Pt/P25催化剂中Pt颗粒分散均匀,并具有合适的粒径和高浓度的表面活性氧,显示出良好的甲醛氧化活性.在空速30 000 ml/(g·h)、反应温度30°C和甲醛初始浓度50 mg/m的条件下,0.4%Pt/P25(DP-HCHO)上的甲醛转化率达到98%,并能稳定运行100 h以上.相比之下,Pt/P25(DP-H2)由于表面活性氧较少,不利于甲酸盐氧化,活性较低.Pt/P25(IM-H2)虽然具有高浓度的表面活性氧,却同时具有最大的Pt颗粒粒径,在甲醛转化为甲酸盐和甲酸盐氧化两步反应中的活性均较差,因而甲醛氧化活性最差.     

高温高压下Mg2SiO4-MgAlO4体系相变的实验研究

采用多顶砧高压实验装置研究了Mg2SiO4-MgAl2O4体系在压力为22 GPa,温度为1550～1750℃条件下的相变,并考查了Al2O3在γ相中的固溶度.结果表明,随着体系中MgAl2O4组分含量的增加,相组合发生了变化,依次为γ相+镁铝硅酸盐固溶体+方镁石→镁铝硅酸盐固溶体+方镁石→镁铝硅酸盐固溶体+方镁石+刚玉固溶体;镁铝硅酸盐固溶体具有石榴子石结构,其化学成分随着体系中共存相的改变而有所变化;Al2O3在γ相中的固溶度很低(其重量百分比＜0.8%),因此,在Mg2SiO4-MgAl2O4体系中Al2O3可能对γ相超尖晶石分解转变的压力不会有很大的影响.     

山东灵山岛青山群硅质岩的地球化学特征及地质意义

山东东部灵山岛地区发育一套火山碎屑岩、硅质岩、火山碎屑岩夹火山弹的特殊沉积层,为查明这套地层中硅质岩的形成原因及其大地构造背景,对硅质岩进行岩相学和地球化学分析。结果表明,研究区SiO2平均含量为70. 08%,Fe/Ti、(Fe+Mn)/Ti、δEu、Ba/Sr、Ni/Co及地球化学示踪投影指示其为热水成因;Al/(Al+Fe+Mn)、Al2O3/(Al2O3+Fe2O3)、MnO/TiO2、V/Cr、Ni/Co、Th/Sc、U/Th、δCe、(La/Ce)N表明其形成于大陆边缘环境;K2O/Na2O、Al2O3/TiO2、SiO2/Al2O3、SiO2/MgO、Ni/Co值暗示其形成与火山作用有关。研究区硅质岩应为热水成因,且形成过程中受到陆源物质和火山作用的双重影响,形成于大陆边缘裂谷沉积环境。     

高铝粉煤灰合成莫来石的SEM和XRD研究

以Al2O3含量为52.72%的高铝粉煤灰和工业氧化铝为原料,在1300～1500℃保温2～4h合成了平均含量超过70%的M50、M60和M70莫来石。用SEM和XRD研究了合成莫来石的显微结构和物相组成。结果表明,未经盐酸处理的粉煤灰比用盐酸处理过的粉煤灰合成的莫来石的晶体和长径比大;随粉煤灰中Al2O3含量的增高,合成的莫来石的晶体尺寸和长径比变小,合成莫来石的温度需相应提高至1500℃;恒温时间长短对合成莫来石的影响远小于烧结温度的影响,高温下缩短恒温时间比低温下延长恒温时间有利于莫来石的生成。以高铝粉煤灰为原料合成M50和M60莫来石较为适宜,Al2O3与SiO2的质量比应控制在1.5～2.0。     

H2O2在α-Fe2O3表面非均相氧化SO2机理的模拟研究

通过密度泛函理论模拟了H_2O_2和SO_2气体在矿物氧化物(α-Fe_2O_3)表面上的非均相反应,研究了H_2O_2和SO_2在α-Fe_2O_3(001)表面的吸附机制和氧化机制。研究结果表明,SO_2、H_2O_2均在α-Fe_2O_3(001)表面通过Fe原子进行吸附,H_2O_2相比于SO_2优先吸附在α-Fe_2O_3(001)表面,且H_2O_2在表面的赋存形式趋向于两个·OH形式吸附。通过二者共吸附的局域态密度、差分电荷密度、Mulliken电荷布局分析结果发现,SO_2和H_2O_2的共吸附形式是通过H_2O_2产生的·OH吸附在α-Fe_2O_3(001)表面,同时SO_2被H_2O_2产生的·OH氧化[S(SO_2)-电荷布局:0. 79 e→1. 32 e; O(H_2O_2)-电荷布局:-0. 77 e→-1. 11 e]形成·OH+SO_2团簇。模拟结果表明大气微量气体H_2O_2能够在矿物氧化物表面介导SO_2吸附并促进SO_2的转化,为理解H_2O_2在大气中非均相氧化SO_2的反应过程提供了理论依据。     

热处理电气石的物相转变

通过差热分析（DTA）、热处理和X射线衍射分析（XRD）等手段，研究我国西北某地区产的黑色电气石在热处理过程中的相转变过程，实验发现850℃热处理2h，电气石晶体结构的[Si6O18]复三方环和[BO3]三角结构已开始破坏，并出现新的物相－莫来石（Al2.35Si0.64O4.82)，铝硼氧化物（Al5BO9)和赤铁矿（Fe2O3)；890℃时，电气石分解形成的莫来石（Al2.35Si0.63O4.82)和赤铁矿（Fe2O3)量增加，并有新物相（Al2O3)9。97(B2O3)1.99形成；1010℃时，莫来石合成体系的Si、Al和O的原子个数比发生了变化（Al4.868Si1.132O9.566)，出现矽线石（Al2SiO5)、镁橄榄石（Mg2SiO4)、顽辉石（Mg(SiO)3)和镁铝硅硼酸盐（Mg2Al4Si4B4O37)等新物相。     

高温固硫物相硫铝酸钙在不同气氛下的动力学实验研究

在分析3CaO·3Al2O3·CaSO4(C4A3S)生成反应热力学参数的基础上,结合变温XRD实验,研究C4A3S在静态空气、流动O2和流动Ar条件下生成的动力学过程,并探讨气氛对C4A2S生成的影响.静态空气下,C4A3S生成反应表观活化能Ea=228 kJ/mol;流通O2气氛下,Ea=68 kJ/mol;流通Ar气氛下,Ea=254kJ/mol.O2气氛能有效地降低C4A3S生成反应表观活化能,惰性(Ar)的贫氧气氛不利于C4A3S生成.     

溶胶凝胶法制备（Eu^2＋，Dy^3＋）SrAl2O4

采用无机盐溶胶-凝胶法制备了颗粒均匀的形态为针状的(Eu2+,Dy3+)SrAl2O4纳米粉体.通过TG-DTA分析和X射线衍射和扫描电镜分析方法,对样品进行了微观结构和表面形态的表征.研究了纳米(Eu2+,Dy3+)SrAl2O4粉体在不同烧结温度下固相反应过程和成相规律.实验结果表明,当样品的烧结温度为500 ℃时是单一的Sr(NO3)2晶相;750 ℃左右生成了Sr3Al2O6,并伴有少量SrAl2O4晶体;1 100 ℃是生成了结晶度良好的针状纳米(Eu2+,Dy3+)SrAl2O4粉体.通过计算,样品粉体晶粒平均为80～100 nm.该晶体粒度随烧结温度升高而逐渐变大.     

煤矸石提铝与溶胶凝胶法合成纳米α-Al2O3的研究

随着科学与技术的发展,我国的煤炭消费量逐年增加.在煤炭采掘的同时,伴随开采的煤矸石不仅占用了大量土地,而且污染了环境.煤矸石中含有约35%的Al2O3和45%的SiO2以及大量农作物生长必需的微量元素,而α-Al2O3是用于制作精细瓷器、耐火材料和其他纳米功能材料的主要原料.有文献报道用(NH4)2SO4提取煤矸石中的Al2O3,制备纳米α-Al2O3.     

磁性纳米复合氧化物固体酸催化剂的制备及酯化性能

固体酸催化剂的无腐蚀、环境友好和可循环使用等特点使其成为无机液体酸的最佳替代物.磁性纳米固体酸具有优于常规固体酸催化剂的催化活性及分离简单的特性.用共沉淀法分别合成了一系列三组分TiO2-Al2O3-Fe3O4(TAF)和CeO2-Al2O3-Fe3O4(CAF)及四组分ZrO2--Al2O3-Fe3O4(ZACF)磁性纳米复合氧化物固体酸催化剂,通过电感耦合等离子体原子发射光谱、比表面积测定、X射线衍射、透射电镜、热重分析和红外光谱等对其进行了表征,并利用酯化反应作为探针反应评价了其催化性能.结果表明,合成的磁性纳米固体酸催化剂在酯化反应中表现出很好的催化活性.     

稀土氧化物及黏土负载La2O3除磷性能的实验研究

地表水体富营养化现象与磷的积累有密切关系,去除水体中溶解态磷是降低富营养化风险的技术关键。近十余年来,稀土元素被用于污水除磷剂的开发,并获得了良好的应用成效。本文实验比较了8种结晶态稀土氧化物(Y_2O_3、La_2O_3、CeO_2、Pr6O11、Nd_2O_3、Sm_2O_3、Eu_2O_3和Dy_2O_3)的除磷性能,结果表明La_2O_3的除磷性能最好,Pr6O11、Y_2O_3、Eu_2O_3、Nd_2O_3次之,Sm_2O_3和Dy_2O_3效果微弱,CeO_2完全没有除磷能力;研究表明稀土氧化物表面磷吸附的动力学行为更符合准一级反应模型,吸附等温线符合Langmuir模型。实验表征了除磷后的稀土氧化物和除磷过程中溶液p H值的变化,认为稀土氧化物除磷是一个表面吸附占主导,氧化物溶解出来的离子辅助沉淀的吸附过程。为了避免稀土氧化物颗粒在水体中发生团聚并降低表面吸附能力,将稀土氧化物La_2O_3微纳米颗粒负载在不同黏土矿物上,发现负载于黏土矿物表面的稀土氧化物除磷能力有较好提升,磷吸附量均提高25%左右。负载等量La_2O_3的3种黏土矿物的除磷性能差异不显著,黏土矿物提高稀土氧化物颗粒分散度可能是后者除磷能力提升的主要原因。     

CoAl_2O_4/凹凸棒石杂化颜料的制备

<正>钴蓝的化学组成主要是Co O、Al2O3,或称为铝酸钴(Co Al2O4),《颜料索引》中名称为颜料28,是具有尖晶石结构的金属氧化物混相颜料,具有优异的热稳定性(可达1 200℃)和化学稳定性以及良好的耐候性、耐酸碱性,能耐受各种溶剂腐蚀,在透明度、饱和度、色度、折射率等方面也都明显优于其他蓝色颜料,且属于无毒环保颜料。但是,由于钴矿在自然界中分布很少,制备钴化合物价格昂贵,长期以来钴     

负载型Au-Ni合金催化剂应用于芳香硝基化合物选择加氢反应(英文)

采用改进的两步还原法制备了SiO2负载的Au-Ni合金催化剂,催化剂中Au-Ni纳米颗粒高度分散于SiO2载体表面.Au-Ni合金催化剂在温和条件下芳香硝基化合物选择加氢反应中表现出比两种单金属催化剂更高的活性和选择性,体现出Au-Ni之间明显的协同作用.其中AuNiSiO2催化剂具有最好的性能,反应70 min,转化率和选择性分别达到90.8%和93.0%.     

贵州松桃道坨锰矿含锰岩系地球化学特征 和沉积环境分析

道坨锰矿床是贵州锰矿整装勘查过程中新发现的全隐伏超大型锰矿床,其含锰岩系赋存于南华系大塘坡组第一段底部黑色页岩中,呈层状、似层状、透镜状产出。对含锰岩系主量及微量元素地球化学特征分析:其V/(V+Ni)、V/(V+Cr)、V/Cr、Ce/La值,及U、V、Ni、Mo等氧化还原敏感元素的富集程度显示其形成于缺氧环境。含锰岩系富集As、Mo、Ag、Sb,及Al/(Al+Fe+Mn)、(Fe+Mn)/Ti、Co/Zn值均显示热水沉积物特征,且在(Cu+Ni+Co)×10—Fe—Mn、Co/Zn—(Cu+Ni+Co)关系图解中,岩矿样品投影点均落在热水沉积区内,反映了热水作用对锰的富集和成矿影响甚重。此外,Al2O3/(Al2O3+Fe2O3)、Al/(Al+Fe)、Al/(A1+Fe+Mn)、(La/Ce)N值及(K2O+NaO2)—SiO2、La/Ce—Al2O3/(Al2O3+Fe2O3)图解指示含锰岩系形成于被动大陆边缘背景。     

新疆达坂城西南一带奇尔古斯套组硅质岩地球化学特征及成因讨论

奇尔古斯套组硅质岩SiO2含量较高,Al2O3、TiO2含量变化较大,反映出较多的外来物质的加入;Si/ (Al+Fe+Mn)、Al/ (Al+ Fe+ Mn)、MnO/TiO2、Al2 O3/(Al2 O3+ Fe3 O2)值较高,反映其为生物化学成因,形成于大陆边缘环境;Fe2O3/TiO2对Al2O3/(Al2 O3+ Fe2O3)图解同样说明其形成于大陆边缘环境.REE较高,HREE富集不明显,北美页岩标准化后的稀土配分模式曲线较为平坦,向左倾斜不明显,(La/Ce)shale值较低,δCeshale值较高,无明显Ce负异常,反映奇尔古斯套组硅质岩属生物化学成因硅质岩,形成于大陆边缘环境; (La/Ce)shale对Al2 O3/(Al2 O3+Fe2 O3)图解亦说明其形成于大陆边缘环境.微量元素中Hf含量高,而Be、Li、Nb、Rb、Sr、Ta、Th、U、V、Zr含量低;Ba元素含量低;Co、Ni贫富相当,Co/Ni值较高,U/Th值低,说明奇尔古斯套组硅质岩属于正常的生物化学成因的硅质岩.     

江西华齐铜多金属矿区含矿硅质岩的地球化学特征及成因探讨

矿产远景地质调查过程中,在江西华齐铜多金属矿区发现含矿硅质岩.测试分析显示,区内硅质岩贫Al2O3、TiO2,Co、Cr等元素含量低,贫∑REE,δ(Eu)为负异常,δ(Ce)为弱正异常,HREE相对富集等热水沉积物的特征.在判别硅质岩形成的系列图解上,样品均指示热水沉积作用和大陆边缘环境,这与SiO2/Al2O3、S...