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相似文献
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1.
通过铝盐与蒙脱石(Na-Mt)反应制备了铝柱撑蒙脱石(Al-Mt),同时采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)对在不同温度(200~600℃)下煅烧获得的铝柱撑蒙脱石产物(At-Mt-X)进行表征。探讨Fe(Ⅱ)与Al-Mt-X所形成的复合系统对邻硝基苯酚(2-NP)的吸附-还原降解行为,包括铝柱撑蒙脱石的煅烧温度、煅烧铝柱撑蒙脱石的表面酸位变化以及溶液pH值等条件对邻硝基苯酚还原转化的影响。结果表明,由于随着煅烧温度的升高,煅烧铝柱撑蒙脱石表面酸性位点会逐渐减少,使得其对Fe(Ⅱ)的还原性能增强;煅烧温度高于500℃时,煅烧改性产物与Fe(Ⅱ)形成的Fe(Ⅱ)/煅烧铝柱撑蒙脱石复合系统显著提高了Fe(Ⅱ)物种的还原活性,因而有效增强对2-NP的还原降解。此外,Fe(Ⅱ)/煅烧铝柱撑蒙脱石复合系统对2-NP的还原降解符合准一级反应动力学方程,表观速率常数(k)随pH值和铝柱撑蒙脱石煅烧温度的升高而增大。作为一种功能性矿物材料,煅烧铝柱撑蒙脱石在缺氧环境下能有效促进吸附态Fe(Ⅱ)物种对污染物的还原降解,煅烧温度与pH值是其中两个重要的制约因素。  相似文献   

2.
系统研究了Fe(Ⅱ)/针铁矿复合系统对偶氮染料橙黄G(简称OG)的吸附-还原脱色机理,重点考察了反应条件p H值、Fe(Ⅱ)与OG摩尔比对OG还原脱色效果的影响。研究结果表明,矿物表面结合态Fe(Ⅱ)能够有效提高还原脱色反应速率;OG脱色反应非常符合准一级反应动力学方程,速率常数(k)随p H值的升高、亚铁离子吸附量的增加而显著增大;当OG初始浓度为50 mg/L、Fe(Ⅱ)与OG的摩尔比为27.0时,Fe(Ⅱ)/针铁矿复合系统对OG的去除脱色率在弱碱性条件下1 h内可达到100%。该系统对OG去除脱色的高效性是界面吸附与还原协同作用的结果。该研究可为有效应用Fe(Ⅱ)/针铁矿复合系统在缺氧环境中的污染修复提供理论指导。  相似文献   

3.
施威特曼石(schwertmannite)已被证实是一种具特异性能的重(类)金属吸附新材料,生物方法合成的施威特曼石由于具备较好的表面吸附性能而受到更多关注。本文通过接种有嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillusferrooxidans)的FeSO4-H2O矿物合成体系,研究了不同初始Fe2+浓度对Fe生物转化成施威特曼石效率的影响。结果表明,在Fe(Ⅱ)浓度(FeSO4.7H2O配制)设计为20、40、80和160 mmol/L,接种A.ferrooxidans菌密度达到6.0×107个/mL时,本实验条件下矿物重量y(g)与初始Fe2+浓度x(mmol/L)的关系为y(g)=0.036 67+0.008 520x-8.602.10-6x2;溶液TFe沉淀率y(%)与初始Fe2+浓度x(mmol/L)的关系为y(%)=39.68-0.221 0x+6.653.10-4x2。反应后期溶液中大量残留Fe3+在满足饱和指数SI>0的条件下不能析出矿物沉淀,进一步分析表明,Fe3+水解形成施威特曼石的可能机制是利用了Acidithiobacillus ferrooxidans菌氧化Fe2+释放的能量才得以实现,当Fe2+完全氧化不再供应能量时,Fe生物转化成施威特曼石的反应也达到了最大限度。  相似文献   

4.
制备了不同阳离子掺杂改性的针铁矿,并采用XRD、红外、热重差热分析以及TEM等手段对其进行了表征,结果显示,掺入Mn~(2+)、Cr~(3+)、Al~(3+)后并未明显改变α-FeOOH的晶体结构类型,说明部分阳离子掺杂进入α-FeOOH晶格,从而分别形成因Fe~(3+)被Mn~(2+)、Cr~(3+)、Al~(3+)部分取代的固溶体;红外分析也得到类似结果;热重和差热分析以及TEM观察结果均表明几种金属阳离子没有形成氧化物相,可以确定这些离子已经进入针铁矿的晶格;紫外-可见漫反射光谱分析发现Mn~(2+)、Cr~(3+)掺杂者的能带隙较之纯相针铁矿的稍小,依次为2.18 e V和2.24 e V;而Al~(3+)掺杂者的能带隙与纯相针铁矿相比有所提高,增加至2.34 e V。此外还考查了不同阳离子掺杂及纯相针铁矿与Fe(Ⅱ)构成的复合系统对邻硝基苯酚(2-NP)的还原效果,研究表明,在溶液pH=6和25℃等的条件下,上述还原转化反应符合准一级动力学方程。其中,Fe(Ⅱ)/Al~(3+)掺杂针铁矿复合系统对2-NP的降解效果最好,在120 min时就达到了100%去除率,在一定浓度范围内,随着2-NP浓度的升高,2-NP的还原速率降低。而且,Fe(Ⅱ)/Al~(3+)-针铁矿复合系统速率常数(k)随着溶液的pH值增大而升高。  相似文献   

5.
近期见有含二价铁矿物可活化分子氧产生羟自由基而氧化污染物的报道。本文选用土壤/沉积物中的常见组分蒙脱石(含铁约2%),研究了还原态蒙脱石在不同条件下活化分子氧降解苯酚的效果。结果表明,20g/L还原态蒙脱石(还原程度为30%)在pH=6和有氧条件下,可通过产生羟自由基使11μM苯酚的降解率在6h内持续增加至59.1%。苯酚降解率对应的最佳pH为5,当pH>6时降解率则随着p H的升高而急剧降低;苯酚降解效果还随还原态蒙脱石剂量(0~40g/L)增加而提高;苯酚初始浓度为11μM降解率最高,增加或者降低初始浓度均使降解率降低。还原态蒙脱石铁含量低,活化分子氧时其八面体边缘配位和结构内部二价铁共同起作用,而受八面体层Al、Mg等惰性组分阻碍,其结构二价铁难以向边缘位置传递电子,这与前期报道的还原态绿脱石(含铁约20%)不同。  相似文献   

6.
设施农业中土壤重金属污染问题日趋严重。由于土壤中矿物、腐植酸、微生物等多相组分之间存在交互作用,重金属与土壤单组分体系中所获得的结合机制并不能真实有效地评价其在自然条件下的转化与归趋。本研究以蒙脱石(Mont)和高岭石(Kao)为辽宁蔬菜大棚及农田土壤层状硅酸盐代表矿物,选取胡敏酸(HA)为有机质代表,土著微生物革兰氏阳性枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis,B.s)、革兰氏阴性恶臭假单胞菌(Pseudomonas putida,P.p)为细菌微生物代表,以此三元体系为主要供试蔬菜大棚土壤组分,以Cd~(2+)、Cu~(2+)为目标元素,借助宏观吸附实验,结合X射线衍射(XRD)、衰减全反射-傅立叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、扫描电镜(SEM)测试分析了Cd~(2+)、Cu~(2+)在矿物-腐植酸-细菌三元混合物上的吸附机理以及Cd~(2+)、Cu~(2+)在复合体上的结合机制。研究结果表明,蒙脱石/高岭石-腐殖酸、蒙脱石/高岭石-B.s及蒙脱石/高岭石-P.p二元复合体对Cd~(2+)及Cu~(2+)的吸附具有加和性,矿物-腐植酸-微生物三元复合体之间表现为拮抗作用。吸附动力学研究表明矿物、有机质、微生物复合体对重金属的吸附动力学符合准二级动力学模型。体系对Cu~(2+)的吸附能力由强到弱为:B. s P. p Mont/Kao-B. s Mont/Kao-P. p Mont/KaoHA-P.p Mont/Kao-HA Mont/Kao。  相似文献   

7.
高岭石和蒙脱石吸附胡敏酸的对比研究   总被引:10,自引:0,他引:10       下载免费PDF全文
高岭石和蒙脱石分别是暖湿和冷干气候带内典型土壤的代表性矿物,对二者吸附胡敏酸特点的对比研究可以为探索不同地带土壤中重金属的环境行为提供重要的依据。笔者通过一系列实验研究了pH值、离子强度和胡敏酸初始浓度对胡敏酸在高岭石和蒙脱石上吸附量的影响,重点剖析了引起高岭石和蒙脱石在吸附胡敏酸方面表现出的共性和差异的原因。研究结果表明:1)在pH=5条件下,胡敏酸在高岭石和蒙脱石上的吸附量均随着胡敏酸初始浓度和离子强度的升高而逐渐增加;2)胡敏酸在高岭石和蒙脱石上的吸附量均随着pH值的升高而降低;3)pH<6时,高岭石吸附的胡敏酸量多于蒙脱石,pH>6时则相反。这是由高岭石和蒙脱石在不同pH条件下吸附胡敏酸的机制不同造成的。在pH<6时,高岭石与胡敏酸之间的静电引力起主导作用,其次是配位交换作用和氢键作用。此时,蒙脱石以氢键作用为主要吸附机制。在pH>6时,高岭石和蒙脱石的主要吸附机制分别是疏水性作用和阳离子键桥。  相似文献   

8.
在土壤和沉积物的自然厌氧环境中,铁氧化物可被铁还原菌等微生物异化还原产生Fe(Ⅱ),形成的Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统具有还原活性,可使有机污染物还原转化。综述了含卤和含硝基有机污染物的非生物还原转化过程和表面结合铁系统与有机污染物之间的界面反应机理,进而揭示了污染物在环境中的赋存状态和迁移转化规律;重点分析了影响该还原过程的因素,如铁氧化物类型、pH值、Fe(Ⅱ)与铁氧化物接触时间,以及过渡金属、腐殖酸等竞争因子对反应过程的影响。强化自然界中天然的Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统在有机污染治理中的作用,在受污染环境修复领域具有广阔的应用前景。 [HT5H]关 键 词:[HT5K]  相似文献   

9.
铁柱撑蒙脱石可见光催化降解活性艳橙性能及动力学研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用铁柱撑蒙脱石(Fe-Mt)作为光催化剂,与H2O2在可见光条件下形成异相photo—Fenton(异相光芬顿)试剂对活性艳橙(X—GN)进行降解实验,研究不同反应体系对X—GN的降解情况,以及X—GN浓度、PH值、催化剂用量、H2O2浓度、反应温度等不同因素对X—GN光解过程的影响。结果表明:可见光照射下,在反应温度为30℃,pH为3.0,H2O2浓度为4.9mmol/L,Fe—Mt用量为0.6g/L,Fe-Mt/H2O2的可见光体系下,降解X—GN效果最好,140min后X—GN的降解率为98.5%;在此基础上进行的动力学研究则表明反应接近于表观一级反应。  相似文献   

10.
蒙脱石基纳米FeOOH/TiO2复合材料的制备与光催化活性研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
以蒙脱石为基底,采用溶胶-凝胶法制备二氧化钛/蒙脱石(TiO2/Mmt)复合光催化材料,通过Fe(NO3)3-HNO3体系水解生长纳米FeOOH,从而制备出负载型羟基氧化铁/二氧化钛/蒙脱石(FeOOH/TiO3/Mmt)复合光催化材料以改善材料在可见光下的光催化性能.高分辨透射电镜的表征结果显示,FeOOH/TiO2复合薄膜厚度约为10~40 nm,TiO2为晶粒粒径约为5~10nm的锐钛矿,FeOOH为长10~30 nm,宽约4 nm的针铁矿.以甲基橙为目标物,对FeOOH/TiO2/Mmt复合材料的光催化性能进行初探,在甲基橙初始浓度为5 mg/L,催化剂用量为1.875 g/L,H2O2初始浓度为2 mmol/L,pH值为6.5,350 W氙灯照射1 h,甲基橙脱色率达到99%,明显优于相同条件下TiO2/Mint对甲基橙的45%脱色率;同时甲基橙残液的红外光谱图显示FeOOH/TiO2/Mmt/H2O2/UV体系比FeOOH/TiO2/Mint/H2O2/Visible light体系具备更好的光催化氧化苯环的能力,降解更为彻底.  相似文献   

11.
在土壤和沉积物的自然厌氧环境中,铁氧化物可被铁还原茵等微生物异化还原产生Fe(Ⅱ),形成的Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统具有还原活性,可使有机污染物还原转化.综述了含卤和含硝基有机污染物的非生物还原转化过程和表面结合铁系统与有机污染物之间的界面反应机理,进而揭示了污染物在环境中的赋存状态和迁移转化规律;重点分析了影响该还原过程的因素,如铁氧化物类型、pH值、Fe(Ⅱ)与铁氧化物接触时间,以及过渡金属、腐殖酸等竞争因子对反应过程的影响.强化自然界中天然的Fe(Ⅱ)/铁氧化物表面结合铁系统在有机污染治理中的作用,在受污染环境修复领域具有广阔的应用前景.  相似文献   

12.
吴平霄  李海玲 《矿物学报》2012,32(4):461-467
使用离子交换的方式制备了掺杂Ce的羟基铁插层蒙脱石,通过X射线粉末衍射分析(XRD)、红外光谱(FTIR)、X射线电子能谱(XPS)以及BET比表面积分析等测试手段对催化剂进行了表征。在不同实验条件下,使用插层蒙脱石作为异相光助Fenton试剂,考查了催化剂在紫外光条件下降解活性艳蓝的光催化性能。实验结果表明,掺杂Ce能明显提高羟基铁插层蒙脱石的光催化效率。在活性艳蓝(KN-R)初始质量浓度ρ0(KN-R)=75mg/L,pH=3.0,H2O2初始浓度[H2O2]0=4.9mmol/L条件下,t=100min时,掺杂2%Ce的铁插层蒙脱石对活性艳蓝的降解率为99.5%。实验结果结合化学结构的分析表征探讨了Ce对催化效果的影响。  相似文献   

13.
在原位氧化过程中,实际场地地下水和含水介质的物化特征是影响氧化效果的重要因素,而目前对此影响的研究较少。以某场地实际高盐强酸性复合苯系污染地下水为研究对象,以地下水中2-硝基-4-甲氧基苯胺(2-nitro-4-methoxyaniline,2-N)和3-硝基-4-甲氧基苯胺(3-nitro-4-methoxyaniline,3-N)为特征污染物,探究芬顿(Fenton)试剂原位氧化特征,并研究液相环境因素(初始H2O2浓度、初始Fe2+浓度、初始pH值、初始醋酸(Acetic acid,HAc)浓度、初始SO42-浓度)以及含水层介质对Fenton法去除2-N和3-N的影响。结果显示:(1)Fenton法去除2-N和3-N效果显著,且在初始液相条件为c(H2O2)=7 mmol/L、c(Fe2+)=4 mmol/L、pH=4、c(HAc)=0 mg/L和c(SO42-)=0 mmol/L时去除效果最佳;(2)各因素对Fenton法氧化2-N和3-N的影响不同,加入H2O2和Fe2+使2-N和3-N去除率上升,增大HAc浓度使2-N和3-N去除率下降;(3)含水层介质对2-N和3-N具有一定吸附性,且对3-N的吸附性强于2-N,二者在本实验中最大吸附态占比分别为29%和42%,而吸附态的存在会抑制Fenton法对2-N和3-N的去除;(4)矿物分析结果显示介质含有少量黄铁矿,在硫酸环境下,介质腐蚀溶解释放Fe2+,在达到一定浓度后,无需额外添加Fe2+即可完成Fenton反应进而去除2-N和3-N。  相似文献   

14.
为研究阪崎克洛诺菌(Cronobacter Sakazakii)还原普通钙基蒙脱石中Fe3+的过程与机理,测定了体系中总蛋白与Fe2+含量变化,应用同步辐射XRD(SRXRD)与X射线吸收近边结构(XANES)研究反应产物。总蛋白与Fe2+数据表明在厌氧条件下Cronobacter sakazakii以乙酸作为电子供体,利用钙基蒙脱石中Fe3+作为电子受体进行生长代谢,还原蒙脱石中Fe3+形成Fe2+。反应中蒙脱石晶体结构部分破坏,原始的d001峰消失,出现一系列与新生矿物有关的衍射峰。XANES结果显示蒙脱石中Fe主吸收峰向低能量方向移动0.5 e V,边前峰峰位中心向低能量方向移动且峰面积减小,Fe氧化态降低,蒙脱石晶体结构发生变化。研究探讨了自然界中广泛分布的钙基蒙脱石可能受到的微生物还原作用。  相似文献   

15.
利用批量平衡技术研究了石英、高岭石、伊利石、蒙脱石和铁氧化物对五氯苯酚(PCP)吸附的pH关系等温线和浓度关系等温线,发现所有矿物的pH关系等温线都表现出典型的峰形曲线特征,峰位在pH=5~6之间,依矿物不同而不同。基于矿物表面羟基位化合态和PCP的化合态考虑,提出一种包含表面络合反应和表面静电吸附反应的模式,对pH关系等温线计算拟合发现有很好的相关性。模式计算还表明,石英和层状硅酸盐矿物对PCP吸附以表面络合反应为主,而氧化铁矿物则包含表面络合反应和表面静电吸附反应,但以后者占主导,其反应平衡常数比前者大1~3个数量级。高岭石和氧化铁矿物的浓度吸附等温线可用Langmuir方程很好拟合,最大吸附量的大小顺序是赤铁矿>纤铁矿>针铁矿>高岭石>石英>蒙脱石≈伊利石,并可以用矿物表面羟基位浓度和反应机制加以解释。PCP在矿物表面可观的吸附量说明矿物表面吸附对憎水性可离解有机化合物(HIOCs)在天然水相体系和沉积中的迁移转化过程起着相当重要的作用。  相似文献   

16.
选择了粒径为50—154μm的6种储层标准矿物,以石英作为参比矿物,固相总质量为2.0000g,分别配成了2:0,1:1,0:2(g/g)3种质量组合,以1:10的固/液比与浓度为1000mg/L的聚丙烯酰胺(蒸馏水配制)溶液在常温25℃下作了静态吸附实验,分别反应8h、36h、72h和120h,高速分离后用酸/漂白液沉淀浊度法检测聚丙烯酰胺浓度,并计算吸附量。结果表明了如下的吸附量顺序:石膏>蒙脱石>高岭石>黑云母>白云母>石英。多种矿物共存时存在吸附量与矿物配比不成比例的协同效应。当石膏或蒙脱石存在时,对聚丙烯酰胺的吸附趋势和吸附量由石膏或蒙脱石控制。该研究为聚合物驱油施工方案的优化设计提供了必要的理论依据。  相似文献   

17.
微生物广泛分布在岩石圈、水圈、土壤圈和大气圈中,在矿物风化作用过程中扮演着重要的角色。本文选取门多萨假单胞杆菌(Pseudomonas mendocina)为代表性菌种,研究微生物与含铁蒙脱石矿物相互作用的现象和机理。通过测量反应溶液pH值、元素含量的变化,以及不同时段蒙脱石的XRD和红外光谱等,发现pH值在实验过程中缓慢上升,Si、Al、Fe元素不断溶出,矿物结构特征与主要基团也显示出相应的变化,表明细菌会破坏蒙脱石的晶体结构,并加速蒙脱石的伊利石化作用。根据分析结果推测,硅氧四面体优先被破坏,Si的溶出显著,P.mendocina可同时还原蒙脱石晶格中的Fe3+,并释放至溶液中。  相似文献   

18.
选用两种不同的硫酸盐还原菌(一种是嗜酸性硫酸盐还原菌Desulfosporosinus sp.,另一种是嗜中性硫酸盐还原菌Desulfomicrobium baculatum)合成了两种硫化亚铁(FeS)矿物,并采用BET、SEM、XRD、XPS对其进行表征。结果显示,嗜酸性硫酸盐还原菌合成的FeS矿物(S-FeS)比表面积为13.35 m2/g,铁硫原子比为0.91,表面活性组分FeS相对含量是63.6%;嗜中性硫酸盐还原菌合成的FeS矿物(Z-FeS)比表面积为7.64 m2/g,铁硫原子比为0.84,表面活性组分FeS相对含量为77.2%;两种FeS矿物的主要成分均为不定形FeS和结晶程度较差的四方硫铁矿。通过批处理实验,研究了这两种FeS矿物对六溴环十二烷(HBCD)的还原脱溴效果。结果显示,两种FeS体系下HBCD的还原脱溴反应均遵循假一级反应动力学;反应速率常数随着FeS浓度的增加而增加,当FeS的浓度从0.3 g/L增加至1.2 g/L时,S-FeS和Z-FeS转化HBCD的反应速率常数分别从0.0049 h–1增至0.3194 h–1和0.3868 h–1;反应体系p H值(4~8)的变化极大地影响FeS对HBCD的还原脱溴效率;两种FeS均能还原转化HBCD的三种主要同分异构体,转化率大小依次为β-HBCDγ-HBCDα-HBCD;在两种FeS反应体系中均检测出四溴环十二碳烯(C12H18Br4)、二溴环十二碳二烯(C12H18Br2)和环十二碳三烯(C12H18)等HBCD还原脱溴的中间产物(GC-MS方法鉴定),由此推测S-FeS和Z-FeS还原脱溴HBCD的途径均为逐步邻位双脱溴。以上研究结果表明,两种不同类型硫酸盐还原菌合成的FeS矿物均具有还原脱溴HBCD的能力,并且它们的还原脱溴的能力和机制差异不大。  相似文献   

19.
含水层沉积物中含铁矿物的特征与活性会影响砷的迁移转化行为。通过内蒙古含水层沉积物含铁矿物的溶解、还原动力学实验,研究了沉积物含铁矿物特征和活性及其与砷运移的关系。结果表明,沉积物中具还原活性的铁氧化物总量(m0)与岩性有关,细砂为52 μmol/g,黏土为45 μmol/g。初始还原速率k′均在10-5 s-1的数量级。表征活性均匀度的参数γ值介于合成铁氧化物矿物和表层沉积物之间。沉积物中Fe(Ⅲ)氧化物的还原活性主要介于人造纤铁矿与针铁矿的活性水平范围内。沉积物中可能存在两类活性水平不同的Fe(Ⅲ)氧化物。As更倾向于吸附在活性较强的Fe(Ⅲ)氧化物上。还原环境中,活性较强的Fe(Ⅲ)氧化物的还原性溶解,促进了沉积物中砷的释放。  相似文献   

20.
嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans)能够在低pH值条件下,迅速将Fe2+氧化并产生大量次生羟基硫酸铁沉淀,从而除去水中可溶性Fe2+。这为富含Fe2+的酸性矿山废水(acid mine drainage,AMD)处理提供了新的思路。本文从晶种刺激和阳离子诱导两个方面,分别研究了固定化载体(硅藻土、石英砂)和具有强诱导能力的成矾离子(K+)对微生物转化酸性体系中Fe2+成次生矿物的影响。结果表明,3种材料均有明显促进可溶性Fe2+向次生矿物转化的作用,且总铁(TFe)沉淀率与3种材料的添加量呈正相关关系。在起始Fe2+浓度为160mmol/L,硅藻土、石英砂和钾离子最大添加量分别为10 g、10 g和80 mmol/L时,经过72 h反应后,TFe沉淀率分别比对照增加了8%、24%和20%。矿物中的Fe、K和S元素含量与溶液中的起始K+浓度有非常密切的关系,随着K+浓度的增大,矿物中的K和S含量逐渐增加,而Fe含量则相应减少。  相似文献   

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