低纬度淡水湖沉积物中正构烷烃氢同位素组成特征及其有机质源和环境指示意义

为认识低纬度亚热带地区湖泊沉积物中正构烷烃氢同位素组成特征及其与母源输入和生态环境的关系,本文利用气相色谱-高温热转变-同位素比值质谱议(GC-TC-IRMS),对系统采集的抚仙湖沉积物样品中正构烷烃氢同位素进行了测定。抚仙湖沉积正构烷烃δD值分布在-219.3‰~-142.5‰之间,样品中平均值为-208.1‰~-154.5‰,并且奇碳数正构烷烃δD值明显地将样品划分为两种类型。类型Ⅰ样品中正构烷烃平均δD值明显地高于类型Ⅱ样品,反映了它们生物源存在明显差别。沉积物与水生植物和陆生植物中正构烷烃氢同位素组成对比结果指示了沉积C_(17)、C_(21)~C_(25)奇碳数正构烷烃来自水生植物,C_(27)和C_(29)奇碳数正构烷烃主要来自木本植物,C31和C33正构烷烃来自水生和陆生草本植物的混合。对比研究结果表明,湖泊地区生态环境是控制湖泊沉积正构烷烃氢同位素组成的重要因素之一,在利用沉积正构烷烃氢同位素研究古水文学特征时,还要考虑研究区古生态环境对沉积正构烷烃氢同位素的影响,并且结合沉积正构烷烃ACL值和Qw值,才能对沉积有机质中正构烷烃氢同位素组成及变化作出合理的解释。     

青海湖地区生物中正构烷烃及其氢同位素组成与影响因素

青海湖是我国最大的内陆咸水湖泊。本文应用GC-MS和GC-TC-IRMS同位素分析技术,对青海湖水生生物和周围地区陆生生物中正构烷烃及其氢同位素进行了分析,研究了生物中正构烷烃及其同位素组成。结果显示了不同生物中正构烷烃碳数分布范围在C1 5~C33之间,呈单峰型分布;主峰碳数是水生生物(除海韭菜外)相对较低,主要为C23和C25,陆生木本植物次之,为C27;陆生草本植物较高,为C27和C29;CPI值分布在4.0~29.7之间;ACL值为26.0~29.6,分布与植物类型有关。青海湖水生生物中正构烷烃氢同位素组成分布在-209.8‰~-85.6‰之间,平均值为-169.2‰~-121.2‰;陆生植物的正构烷烃δD值为-196.7‰~-84.3‰之间,平均值为-173.0‰~-108.6‰。青海湖不同水生生物和不同陆生生物之间的正构烷烃氢同位素组成差别显著。研究发现,湖泊的含盐量对水生植物的正构烷烃氢同位素具有显著影响,环境湿度和降水量明显影响了陆生植物的正构烷烃氢同位素组成;植物的正构烷烃平均氢同位素组成随着其ACL值增加,具有变轻的趋势;不同种类植物的正构烷烃合成期间具有不同的氢同位素分馏效应,与陆生植物相比较,水生植物的正构烷烃相对于环境水更富集轻氢同位素,并且随着ACL值增加,环境水和正构烷烃之间的氢同位素分馏增大。     

咸水湖泊沉积物中正构烷烃及其氢同位素组成与成因

青海湖是我国最大的内陆咸水湖泊,对这种湖泊沉积物中正构烷烃及其氢同位素进行了分析,研究了沉积物中正构烷烃及其同位素组成,并且与青海湖水生植物及其周围陆生植物的研究结果进行了对比,研究了它们的成因.结果显示了青海湖表层和柱状沉积物中正构烷烃分布都是类似的,其特征反映了它们起源于湖泊周围陆生草本植物.青海湖表层沉积物中正构...     

茶卡盐湖沉积物和周围地区植物中正构烷烃及其氢同位素组成特征

为了认识盐湖典型沉积环境中沉积和生物中正构烷烃及其氢同位素特征,应用GC-MS和GC-TC-IRMS同位素分析技术,首次对茶卡盐湖沉积物和周围地区陆生植物中正构烷烃及其氢同位素进行了测定,研究了正构烷烃及其氢同位素组成.结果表明,茶卡盐湖周围地区植物中正构烷烃呈单峰型分布,主峰碳数为C25和C27;存在强的奇偶优势,并...     

辽西下白垩统义县组烃类化合物氢同位素组成及古气候环境意义

以四合屯剖面下白垩统义县组三段湖相沉积为研究对象,对抽提物中正构烷烃和无环类异戊二烯烃的氢同位素组成进行了测定,以期为热河生物群繁盛时期的古气候和古环境变化提供氢同位素组成的证据。结果显示,正构烷烃的氢同位素组成介于-232.1‰~-93.6‰,在剖面上变化明显;主峰碳数正构烷烃氢同位素组成的相关性分析显示,n-C29与n-C31主要来自陆生高等植物,而n-C23则主要来自水生植物。中碳数正构烷烃与高碳数正构烷烃氢同位素组成差值(ΔδDmid-long)的剖面变化在-28.8‰~85.0‰,指示热河生物群繁盛时期的气候波动显著,呈现由干旱逐渐变为温湿,再回归干旱的阶段性循环特征。特别是姥鲛烷和植烷的氢同位素组成较正构烷烃明显偏轻,而姥鲛烷较植烷的氢同位素组成相对轻微偏重,结合它们的碳同位素组成证据,这一差异很可能是由于成岩演化过程中植醇形成姥鲛烷和植烷的途径不同而引起。     

青藏高原伦坡拉盆地沉积岩中烷烃氢同位素与藿烷甾烷类成熟度指标的关系

沉积岩中烷烃的氢同位素有潜在的古降水同位素意义,但是成岩作用有可能改变原始同位素信息,从而难以用于恢复古降水同位素。然而,判断烷烃氢同位素值（δD）是否受到了成岩改造作用在学术界尚无统一标准。本文以青藏高原中部伦坡拉盆地渐新世末期到中新世早期的沉积岩为研究对象,对样品中正构烷烃和植烷（Ph）δD值以及藿烷、甾烷类的成熟度指标进行了测定。Ph与nC18正构烷烃的δD值分别为–105‰-–139‰和–267‰-–324‰,两者间平均相差–170‰,暗示正构烷烃原始δD值基本处于未改变的状态。藿烷、甾烷类的成熟度指标显示样品在未成熟到低成熟范围内有较大变化,但各成熟度指标与 Ph、nC18正构烷烃的δD值之间的相关关系较弱,表明这些成熟度指标并不能很好地反映烷烃δD值是否遭受了改变。     

不同纬度地区植物中正构烷烃及其同位素组成

本文应用GC-MS和GC-TC-IRMS同位素分析技术,对我国北部柴达木盆地花土沟至南部广西南宁5个地区草、芦苇和树叶3类植物中正构烷烃及其碳氢同位素进行了分析.结果显示了不同纬度地区植物中正构烷烃碳数分布在C15～C30之间,呈单峰型分布,主峰碳数为C27、C29和C31;CPI值分布在3.49～17.25之间,平均值是草＜芦苇＜树叶;ACL值为26.24～30.26,平均值是草＞芦苇＞树叶.研究发现,随着植物生长地区纬度的增高和年平均气温的降低,植物中正构烷烃主峰碳数、CPI值、ACL值都降低,并且纬度每增加1.,草、芦苇和树叶中ACL值分别减少0.08、0.22和0.36;气温每增加1℃,草、芦苇和树叶中ACL值分别增加0.04、0.24和0.20.研究样品中C27和C29正构烷烃的δ13C值分布在-25.3‰～-35.5‰之间,草具有相对轻的碳同位素组成;C27和C29正构烷烃碳同位素组成与环境因子(如纬度和温度)之间的相关性,在这次研究中没有观察到.样品中C27和C29正构烷烃δD值分布在-132.1‰～-192.6‰之间,草具有相对轻的氢同位素组成.随着纬度增加和气温降低,草和树叶中C27和C29正构烷烃富集轻同位素.因此,可以应用草、芦苇和树叶中正构烷烃主峰碳数、CPI值和ACL值以及草、树叶中C27、C29正构烷烃δD值指示环境特征.     

库赛湖沉积物中正构烷烃的分布特征及古环境意义

<正>构烷烃作为一种常见的生物标志物,其结构和组成的改变可记录气候环境的变化。位于青藏高原北部的库赛湖是研究古气候、古环境的重要载体,为了探讨库赛湖地区正构烷烃的分布特征及其古环境指示意义,在库赛湖采集了一根长约4m的沉积柱岩心。结果表明,库赛湖沉积柱中正构烷烃的碳数范围在C16-C33之间,奇碳优势明显,整体呈现以高碳数占优势的组成特征,揭示库赛湖沉积物中正构烷烃主要来源于陆源高等植物。库赛湖沉积柱中所有样品的主碳峰(Cmax)都是C31,进一步显示陆源输入中以草本植物输入为主。据正构烷烃参数,库赛湖地区过去2 500cal a BP来的环境气候变化具3个阶段。阶段1(2 420~2 000cal a BP),总正构烷烃(TNA)质量分数呈下降趋势,碳优势指数(CPI)呈上升趋势,说明阶段1气候较冷,nC27/nC31和Paq呈先降低后回升的变化趋势,说明湿度先降低后略有回升;阶段2(2 000~850cal a BP),有机物变化趋势不明显,CPI值呈下降趋势,说明气候较暖;阶段3(850cal a BP至今),nC27/nC31值和Paq增加,CPI值降低,说明该阶段气候整体较暖湿。     

湛江湖光岩玛珥湖沿岸植物正构烷烃分布特征及其H同位素组成

从湛江湖光岩玛珥湖沿岸随机采集主要的草本和木本植物,分析其叶蜡正构烷烃分布特征及单体H同位素(δ²H)。结果表明,湖光岩玛珥湖沿岸植物叶蜡正构烷烃主要由长链烷烃(n-C₂₉～n-C₃₁)组成,具有明显的奇偶优势;平均碳链长度(ACL值)与碳优势指数(CPI值)呈负相关关系;不同种类植物之间的正构烷烃δ²H值差异明显,木本植物正构烷烃的δ²H值(-247‰～-107‰)比草本植物(-222‰～-94‰)低,可能与它们的内在特性和所利用的土壤水深度有关。通过对比不同生境下低、中、高纬度地区湖泊沿岸植物叶蜡正构烷烃δ²H值发现,低纬度热带、亚热带地区的植物叶蜡正构烷烃具有更长的链长和更高的δ²H值,但植物与降水之间的δ2H分馏值随纬度变化相对恒定(约-120‰),说明湖泊生境沉积叶蜡正构烷烃单体δ²H值是具有较大潜力的古水文代用指标。     

8.0 kaBP以来长江中下游南漪湖沉积记录的正构烷烃及其单体碳同位素组成特征和古气候意义

通过分析长江中下游南漪湖柱状沉积物中正构烷烃分布特征及其单体碳同位素组成,重建了该地区8.0 ka BP以来的植被变化,进而反演古气候变迁;同时与其他地质记录的相关指标进行对比,探讨了长江中下游地区中全新世以来东亚夏季风的变化。8.0~4.8 ka BP,长链正构烷烃nC_(27)–nC_(33)含量占绝对优势,Paq值偏低,正构烷烃以陆生高等植物输入为主;相对较低的nC_(27)/nC_(31)比值及较高的ACL27–33值表明这一阶段以草本植物相对发育;长链正构烷烃δ~(13)C整体偏负(–34.7‰~–32.9‰),C_3植物为主;这一时期气候温暖湿润,是东亚夏季风最强盛时期。4.8~2.4 ka BP,长链正构烷烃nC_(27)–nC_(33)含量降低,Paq值偏高,陆生高等植物对正构烷烃的贡献相对减少;nC_(27)/nC_(31)比值升高,ACL27–33值降低,木本植物占优势,草本植物减少;长链正构烷烃δ13C相对正偏(–33.5‰~–29.1‰),C_4植物有一定的增加,但依然以C_3植物为主;这一时期东亚夏季风减弱,气候朝冷干转变。2.4 ka BP以来,长链正构烷烃nC_(27)–nC33含量升高,Paq值逐渐降低,陆源高等植物的贡献逐渐增加;逐渐降低的nC_(27)/nC_(31)比值以及逐渐升高的ACL27–33值表明草本植物重新占相对发育,木本植物含量逐渐减少;长链正构烷烃δ~(13)C波动剧烈,呈现逐渐偏负的趋势,C_3植物继续占据绝对优势,C_4植物呈现逐渐减少的变化趋势;气候由寒冷干燥逐渐向温暖湿润过度。同时,这一时期各指标呈现剧烈波动的变化趋势,推测可能与长江流域人类活动逐渐增加,显著影响了自然植被变化的过程。这些指标记录的东亚夏季风随着北半球夏季太阳辐射量的减少而持续减弱,同时记录了多次冷暖/干湿交替事件,存在6次冷干事件(夏季风减弱事件),其中5次与Bond et al.提出的北大西洋冰筏漂流事件一一对应。     

Distribution Characteristics of n-Alkanes in Surface Sediments on Lake Bottom in Koh Xil Area, Qinghai-Xizang(Tibet) Plateau

湖泊沉积物中有机质正构烷烃分布特征对有机质母源、沉积环境等有较好的指示作用.本文通过对青藏高原高寒地区可可西里不同盐度的现代湖泊表层沉积物样中有机质正构烷烃的分析,表明正构烷烃分布主要受陆生植被、水生植物和水体盐度的控制.结果表明,有机质以眼子菜为主的沉水植物来源的正构烷烃有较高的C23正构烷烃峰和高丰度中等链长正构烷烃,以及高丰度C31、C29、C27正构烷烃峰;而没有C23正构烷烃峰,仅有高丰度C31、C29、C27正构烷烃峰,代表了陆生草本植物来源的特征.咸水、微咸水还原环境有明显高Ph丰度.C17的高丰度代表了藻类植物来源特征.不同的中等碳数正构烷烃、高盐度沉积物中未见偶碳数正构烷烃特征表明有机母质的差异是沉积物中正构烷烃组成和分布差异的主要原因.同时,C27、C29的存在不一定就是陆生木本植物来源有机质,水生植物也具有相似的特征.     

青藏高原可可西里地区湖泊沉积物中有机质正构烷烃分布特征

湖泊沉积物中有机质正构烷烃分布特征对有机质母源、沉积环境等有较好的指示作用。本文通过对青藏高原高寒地区可可西里不同盐度的现代湖泊表层沉积物样中有机质正构烷烃的分析,表明正构烷烃分布主要受陆生植被、水生植物和水体盐度的控制。结果表明,有机质以眼子菜为主的沉水植物来源的正构烷烃有较高的C23正构烷烃峰和高丰度中等链长正构烷烃,以及高丰度C31、C29、C27正构烷烃峰;而没有C23正构烷烃峰,仅有高丰度C31、C29、C27正构烷烃峰,代表了陆生草本植物来源的特征。咸水、微咸水还原环境有明显高Ph丰度。C17的高丰度代表了藻类植物来源特征。不同的中等碳数正构烷烃、高盐度沉积物中未见偶碳数正构烷烃特征表明有机母质的差异是沉积物中正构烷烃组成和分布差异的主要原因。同时,C27、C29的存在不一定就是陆生木本植物来源有机质,水生植物也具有相似的特征。     

银川盆地35.0ka以来古植被演化的类脂分子记录

为了更好地了解干旱-半干旱区的植被类型及其演化规律,利用气相色谱仪对银川盆地冰沟剖面河湖相沉积物中的正构烷烃进行了检测,结果显示其正构烷烃碳数分布范围为C_(15)～C_(34),奇碳优势明显,以C_(29)或C_(31)为主峰的单峰型为主,但少量样品也出现双峰型分布模式。通过对冰沟剖面正构烷烃分布特征、碳优势指数CPI和L/H(∑C_(21-)/∑C_(22+))指标的详细分析,得知其有机质来源以陆生高等植物占主导优势。结合年代数据、有机碳同位素、长链正构烷烃平均链长ACL和C_(33)/(C_(33+)C_(27))值,重建出35. 0ka以来银川盆地植被类型以C_3植物为主,并且C_3和C_4植物的相对比例变化主导受温度制约,而木本和草本植被的演化主要受控于水分条件。     

柴达木盆地北缘原油中单体正构烷烃的碳、氢同位素组成研究

以柴达木盆地北缘不同构造带代表性原油作为研究对象,采用GC-TC-IRMS技术对原油中正构烷烃单体碳、氢同位素进行测定。利用样品正构烷烃单体碳、氢同位素组成特征及分布模式,进行原油成因类型划分和对比分析。研究结果表明,正构烷烃可溶有机质的δ13C分布在-36‰～-25‰,δD分布在-180‰～-110‰。对比发现,不同构造带原油中正构烷烃单体碳、氢同位素组成特征上存在着比较明显的差别。以-30‰（δ13C）和 -140‰（δD）作为分界,结合同位素曲线的分布型式,可以划分为不同的分布模式判识生烃母质和沉积环境。     

陆地植物有机分子化合物氢同位素组成及其古环境意义

近年来，随着高温裂解－色谱－同位素质谱技术的发展，使有机分子化合物氢同位素的生物地球化学研究成为可能，并已被应用到湖泊沉积物、泥炭等地质记录的古环境研究中。然而，由于目前对陆地植物有机分子化合物氢同位素组成变化与气候变化之间关系很好的认识，造成了地质纪录中的有机分子化合物氢同位素组成变化解释的不确定性。笔者利用 GC/TE/IRMS 方法初步测定了中国西北地区干旱－半干旱地区现代植物和黄土/古土壤序列中正构烷烃组分（主要来自植物叶蜡）的氢同位素组成。来自34个现代植物（包括21个C3 植物和 13个 C4 植物）的δD值变化为 C27 为－10‰～－200‰、C29 为－115‰～－205‰、C31为－113‰～－226‰。结果表明：与目前人们的认识不同，植物叶蜡的氢同位素组成与植物光和作用方式（C3 或 C4 植物）相关性较弱，而与植物的类型（木本和草本）相关；尽管降雨、温度、光合作用方式等因素可能影响植物氢同位素分馏效应，但植物氢同位素组成更大程度的受控于植物生长来源水中的氢同位素组成。黄土高原西峰黄土/古土壤剖面过云130 kyr正构烷烃组分的平均氢同位素组成变化为－140‰～－190‰。偏正δD峰值对应于相对干旱的黄土沉积阶段（海洋氧同位素阶段2和4），而偏负的 δD 峰值对应于相对湿润的古土壤发育阶段（海洋氧同位素阶段 1、3 和 5）。笔者认为黄土/古土壤序列的有机分子化合物的氢同位素组成记录了东亚季风气候控制下中国北方干旱、半干旱地区植被的演化及相应的气候干/湿变化。     

柱色谱分离-分子筛络合洗脱过程中正构烷烃单体碳同位素分馏研究

应用气相色谱-气体同位素质谱(GC-C-IRMS)分析正构烷烃单体碳同位素之前,需要对饱和烃样品中正构烷烃和异构烷烃进行预分离、富集,在预分离和富集过程中正构烷烃单体碳同位素是否发生分馏是高精度分析正构烷烃单体碳同位素比值(δ~(13)C)的关键。本文以正构烷烃混合溶液为对象,利用柱色谱、5■分子筛络合、环己烷-正戊烷混合溶剂两次洗脱,GC-C-IRMS分析正构烷烃单体碳同位素,研究前处理过程中正构烷烃单体碳同位素是否发生分馏。结果表明:使用柱色谱分离前后,多数正构烷烃单体碳同位素比值相差-0.2‰～0.2‰;当5■分子筛不完全络合时,未络合的正构烷烃单体碳同位素比值偏重约0.7‰,可能发生了微弱的碳同位素分馏,但并未影响洗脱后的正构烷烃单体碳同位素比值;使用环己烷-正戊烷混合溶剂洗脱前后,碳同位素比值相差-0.2‰～0.5‰,以同样方式洗脱第二次,获得的正构烷烃单体碳同位素比值与模拟样品相差-0.3‰～0.2‰。分析不同回收率(20%)正构烷烃的单体碳同位素比值,处理前后的差值基本在0.3‰以内,可见当正构烷烃回收率低至20%左右时,其单体碳同位素仍未发生明显分馏。柱色谱分离-5■分子筛络合-混合溶剂洗脱方法适用于回收率大于20%的正构烷烃单体碳同位素分析。     

末次冰期以来南海北部沉积有机碳记录及其古植被环境信息

末次冰期以来南海北部深海沉积物中陆源植被碎屑来源及其指示的植被类型变化等一直存在争议.正构烷烃比值、正构烷烃碳同位素(δ<'13>C<,alk>)及总有机碳同位素(δ<'13><,TOC>)等有机碳指标的应用可能为之提供新的证据.南海北部MD05-2905岩芯中正构烷烃比值C31/C27,C31/(C31+C27+C2...     

松辽盆地庆深气田异常氢同位素组成成因研究

对松辽盆地徐家围子断陷庆深气田天然气组分、碳氢同位素和稀有气体同位素的分析表明,天然气以烷烃气为主,烷烃气碳同位素组成随着碳数增加呈变轻趋势,且δ13C1＆gt;-30‰, R/Ra一般大于1.0,δ13CCO2值介于-16.5‰~-5.1‰之间;氢同位素组成δD1=-205‰~-197‰,平均值为-203‰,δD2=-247‰~-160‰,平均值为-195‰,δD3=-237‰~-126‰,平均值为-163‰,且存在氢同位素组成倒转现象,即δD1＆gt;δD2＆lt;δD3。根据对庆深气田天然气不同地球化学特征分析,认为该气田烷烃气中重烃主要为有机成因,而 CH4有相当无机成因混入。庆深气田烷烃气氢同位素组成具有 CH4变化小,而重烃（δD2,δD3）变化大的特点。根据与朝阳沟地区天然气烷烃气氢同位素组成对比分析,认为 CH4主要表现为无机成因,而重烃气（δD2,δD3）主要为有机成因,且无机成因CH4氢同位素组成重于有机成因CH4。     

珠江澳门河口沉积物柱样品正构烷烃研究

报道了珠江澳门河口沉积物柱芯榈中正构烷烃的浓度和分布类型,并通过因子分析方法对正构烷烃的来源加以初步探讨。沉积物柱芯样品于１９９７年３月采自珠江澳门河口区,沉积年龄以＾２１０Ｐｂ法稳恒初始放射性模式（ＣＡ模式）测定。样品中的有机污染物以二氯甲烷／丙酮混合溶剂索氏提取后,正构烷烃组分以ＧＣ／ＭＳＤ定量分析测定。研究结果表明,该现代沉积物桩芯样品沉积时间约历时４０ａ,桩芯样品中正构烷烃的含量范围为０．     

内蒙古磴口河湖相沉积物正构烷烃分布特征及其环境意义

为了探讨季风边缘区气候变化特征,对内蒙古磴口一个深15m 的钻孔沉积物中的正构烷烃进行了分析.结果显示,正 构烷烃总体呈现出以高碳数为主的分布特征,表明其主要来源于陆生高等植物,多数样品以nC27、nC29为主峰,奇碳优势明 显,局部样品以nC25为主峰,显示了流域植被类型为木本植物和少量水生植物.但在钻孔上部短链正构烷烃相对丰度较高,主 要以nC18为主峰,无明显的奇偶优势,反映了低等藻类生物增加.正构烷烃的分布特征在沉积钻孔中表现出的多阶段变化,与 岩性、有机碳同位素等变化相吻合,反映出研究区寒暖交替的气候条件.