碳同位素技术在碳质气溶胶源解析中应用的研究进展

概述了国内外14C和13C技术在大气碳质气溶胶源解析中应用的研究进展,指出14C在碳质气溶胶源解析研究中具有不可替代的独特优势,联合采用14C和13C技术有利于解决多种排放源的区分问题;随着碳质气溶胶组分分离技术的进步,对有机碳(0C)和黑碳(BC)等组分中14C的研究获得重要进展;除需深入研究13C的分馏机制外,建立各种排放源在不同区域的δ13C值域“特征谱”的重要性也日益突出;结合14C和13C以外的其他示踪剂、模型和分析方法将提供更多关于气溶胶来源的信息,并减小来源贡献率估算的不确定性.     

人为土壤有机碳的分布特征及其固定意义

文章在分析不同类型的人为土壤形成过程及其特点的基础上研究了人为土壤有机碳含量、分布年龄与同位素组成特征。结果表明,人为土壤中有机碳的含量分布不同于起源土壤或者相应的非人为土壤,主要体现在有机碳含量降低的缓慢和不规则性以及有机碳含量的相对富集。通过计算证明人为土壤的有机碳密度高于相邻土壤或起源土壤。放射性碳测定表明人为土壤中的有机碳年龄较老,说明了有机碳在这些土壤中存在的相对稳定性。土壤有机碳的稳定同位素组成分析表明,土壤中深层的有机碳与现代有机碳来源不同,也表明了土壤中有机碳的稳定存在。文章还分析了人为土壤中有机碳富集和稳定的可能机制,包括物理、化学和生物学机制,认为就有机碳的固定而言,人为土壤是一种具有最佳管理方式的可持续利用的土壤资源     

雪冰中碳质气溶胶含量的测试方法

碳质气溶胶是大气气溶胶的一种, 主要由有机碳(OC)和碳黑(BC)或元素碳(EC)组成. 大气中的碳黑因其独特的光学性质和比表面积, 在大气辐射、气候学、云物理学、环境学以及毒物学等研究领域中具有重要的意义. 碳黑的化学性质十分稳定, 可作为一种示踪剂. 雪冰中碳黑记录的研究可以追溯历史时期生物量燃烧的信息, 以及为人类活动污染物的排放研究提供线索. 但是, 目前还没有找到一种十分有效的、统一的方法来测试不同介质中碳质气溶胶的含量. 根据雪冰介质的特点, 设计了一整套碳质气溶胶分析流程及相关的装置. 将雪冰样品融化并通过事先加热处理过的石英膜过滤, 利用供氧两步加热的方法使沉淀在石英膜上的碳质气溶胶中的有机碳和碳黑分离, 两步加热的温度分别为340℃和650℃. 采用分子筛富集CO₂, 用FID检测器检测 CO₂ 含量, 然后换算成有机碳和碳黑的含量. 上述方法测试有机碳和碳黑的空白值分别为6.05μgC和7.12μgC, 相对于国外的空白本底值较高, 主要是由于氧气流中CO₂的含量较高所致.     

有机碳和有机分子碳同位素的地球化学意义

有机碳和有机分子碳同位素组成的研究不仅在沉积地层对比，油－油，油－源对比研究方向发挥了独特作用，而且在古气候，古环境研究方面更具有广阔的应用剪影。开展对全球气候变化及全球碳循环有重要意义的有机碳碳同位素组成及分布研究和对生物演化，恢复古生态，古环境有重要意义的化石及沉积物中有机分子的碳同位素成及分布研究已势在必行。     

河北寿王坟铜矿碳-氧同位素地球化学特征及其意义

系统研究寿王坟矿区矽卡岩型矿石和斑岩型矿石中热液成因碳酸盐矿物的碳免同位素组成，结合矿区蚀变白云质围岩地层碳免同位素组成特征，提出：1)尽管矽卡岩矿床产在碳酸盐地层与中酸性侵入体的接触带上，是碳酸盐地层受热液交代作用的产物，但矽卡岩矿石中热液碳酸盐矿物的碳同位素组成却主要反映了深部岩浆(甚或地馒)来源碳的特征，基本可以排除沉积碳酸盐的碳大规模加入的可能性。2)寿王坟矿田对应着一个与高侵位岩浆岩有关的热液成矿系列，其浅部的下渗大气降水加热环流体系和深部上升的岩浆热液体系，均能在不同部位通过系统的碳免同位素地球化学研究加以揭示。作为矿山开采主体的矽卡岩型矿体和部分斑岩型矿体都是上升岩浆热液(甚或更深的馒源流体)的产物。     

田湾金矿成矿带成矿流体的同位素地球化学示踪

田湾金矿成矿带中 ,成矿流体同位素组成的复杂性 ,反映了成矿流体是多源的。石英流体包裹体氢氧同位素组成表明 ,成矿流体中的水主要来源于大气降水和岩浆水的混合。碳、氧同位素(δ13 C和δ18O)组成表明 ,既有沉积围岩中的碳 ,也有深部来源的碳 ,具有混合来源特征。成矿带内δ3 4S波动于 0‰～ 10‰之间 ,变化不大 ,具有深部来源硫的特征。大发沟矿段铅同位素组成变化较大 ,具有深、浅多源性。     

西安冬季元素碳气溶胶的碳同位素组成及来源变化

大气细颗粒物(PM_(2.5))对气候变化和人体健康具有重要影响。PM_(2.5)中的元素碳(EC)在大气中不发生反应,所以其来源变化可以指示PM_(2.5)一次燃烧源的变化。本文结合放射性碳同位素(~(14)C)和稳定碳同位素(~(13)C)方法,分析了西安2008/2009年和2015/2016年冬季PM_(2.5)中EC的同位素组成。~(14)C的分析结果表明,西安冬季EC的主要来源为化石燃料燃烧,2008/2009年和2015/2016年化石燃料燃烧对EC的贡献分别为77%±4%和72%±5%。~(13)C的分析结果表明,2015/2016年西安冬季EC排放源主要来自液体化石燃料燃烧(机动车排放)(δ~(13)C_(EC):-25.04‰～-24.64‰,-24.80‰±0.21‰),而2008/2009年冬季燃煤对EC的贡献更为显著(δ~(13)C_(EC):-23.72‰～-22.81‰,-23.22‰±0.39‰)。对比~(14)C和~(13)C的数据发现,近十年西安冬季EC排放源的变化显著,燃煤的相对贡献降低,而机动车排放的贡献升高,这与煤改气和机动车保有量的急速增加有关。     

内陆水体溶解无机碳同位素研究进展及展望

碳是陆地生态系统中最重要的生命元素,能够在各个圈层之间相互转换和运移。碳循环作为地球各圈层相互连接的纽带,被认为是地表系统最重要的元素地球化学循环。碳在水体中主要以溶解性有机碳（dissolved organic carbon,简称DOC）和溶解性无机碳（dissolved inorganic carbon,简称DIC）形式存在。内陆水体（包括河水、地下水、湖水和水库等）尽管只占陆地表面1%,但它们在碳循环过程中发挥了重要作用。其DIC浓度(CDIC)和DIC同位素组成(δ13CDIC)可以为碳循环研究提供线索,因此成为近年来国际研究的热点之一。本文系统总结了全球内陆水体DIC同位素的研究进展。DIC同位素具有广泛的地质应用,不同碳源具有独特的同位素特征。因此,DIC同位素被用于定性和定量地示踪碳源,指示碳循环过程以及确定河水补给端元。     

若尔盖高原土壤和近地表大气气溶胶铅同位素组成测试及示踪研究

若尔盖高原牧场处于中国偏远洁净高海拔地区,大气沉降是污染物主要来源途径之一。由于季风的影响,污染源的辨析较为困难。本文通过多点大气气溶胶不同季节同时采样方式,利用热电离固体同位素质谱仪可有效校正质谱分析中同位素分馏效应的优点,对若尔盖地区土壤和大气气溶胶的铅同位素比值进行精确分析,并结合季风特征对该地区污染物的来源进行解析。结果表明:土壤的208Pb/204Pb比值变化范围为38.79059±0.00194~38.94461±0.00135,206Pb/207Pb为1.18551±0.00002~1.19362±0.00002;大气气溶胶的208Pb/204Pb比值变化范围为37.49571±0.00117~38.48980±0.00105,206Pb/207Pb为1.12894±0.00001~1.16734±0.00001。该地区土壤铅同位素的特征是放射成因铅高,来自于自身天然存在的岩石矿物,与大气污染关系不大;大气气溶胶的铅同位素组成与土壤差异较大,显示为多元混合模式,受到了天然物质和人类活动来源的混合影响,机动车尾气及来自北部(兰州)和西北部(青海、新疆、哈萨克斯坦、俄罗斯)的大气远程运移是若尔盖大气气溶胶及污染物质的主要来源。     

株洲市区大气降尘中矿物学观察及其矿物环境意义

<正>大气降尘是大气气溶胶的沉降物,主要来源为天然源,其次为人为源。由于自然来源及人类污染程度的不同,以及区域环境的差别,大气降尘的化学成分和矿物组成存在明显的空间变异性。大气颗粒物的来源、组成、含量对大气环境质量、陆生及海洋生态系统、人类健康的危害,以及可能引起的降雨、降雪、温室效应等气候变化,是多年来环境科学、环境生态学、环境物理化学、环境病理学及大气地球化学等领域一直研究的颗题。大气颗粒物相来源、组成及其在三维时空的变化,对于城市大     

普定岩溶水-碳循环模拟试验场水体双碳同位素特征(δ13C-Δ14C)与碳足迹

河流输送到海洋的溶解无机碳(DIC)和有机碳(OC)受自然和人为双重因素的影响。了解DIC和OC的年龄、来源和转化,有助于掌握全球碳收支和提高现在以及未来自然和人类对河流碳循环影响的估算精度。本研究以普定岩溶水-碳循环试验场泉(地下水)-池(地表水)耦联系统为研究对象,利用双碳同位素(¹³C- ¹⁴C)方法,结合水生植物生长和传统水文地球化学特征,揭示了地下水-地表水系统中DIC和颗粒有机碳(POC)的来源及其转化机制。研究发现:(1)泉-池系统中DIC和POC的Δ¹⁴C具有相同的变化趋势,泉水中Δ¹⁴C值低于池水中Δ¹⁴C值,反映后者可能有“较年轻”的CO₂的加入;(2)池水水化学和碳同位素变化由土地利用类型和池中水生植物共同控制;(3)池水中颗粒有机碳(POC)浓度明显高于泉水,且其Δ¹⁴C值表现出与沉水植物和DIC的一致性(表观年龄均为3 200900 a),说明池水POC主要源于池中水生植物光合作用利用了碳酸盐风化产生的老碳(DIC),使新形成的有机质在表观年龄上“偏老”;(4)池水水体内源有机碳对水体POC的贡献在75%以上,内源有机碳通量(以C计)在250 t·km^-2·a^-1至660 t·km^-2·a^-1之间,相对于其他土地利用类型,草地对应的地表水系统具有最大的内源有机碳占比和通量,指示了沉水植物控制型浅水水体初级生产对有机碳循环的重要作用。综上,我们认为在岩溶区通过土地利用调整来调控水生植物群落对于增加碳汇具有重要潜力。     

煤系地层中有机质碳同位素组成特征

本文研究了我国几个含油气盆地中煤系地层干酪根碳同位素组成和氯仿抽提物族组份碳同位素组成特征.研究结果表明,在煤系地层中干酪根相对均较富集重碳同位素;不同煤系地层中干酪根碳同位素组成差异不大.煤系地层中可溶有机质烷烃、芳烃、非烃和沥青质的碳同位素组成与非煤系地层源岩中可溶有机质的碳同位素分布特征有明显的差别,其分布特征不是随着族组份极性的增加而逐渐富集重碳同位素,而是烷烃组份相对其它三个组份明显富集轻碳同位素;芳烃组份相对非烃要稍富集重碳同位素.煤系地层中有机质碳同位素组成与现代沼泽沉积中的有机碳同位素组成存在明显的差别.     

中国煤炭和城市苔藓的氮同位素组成特征

中国城市大气污染主要是煤烟型污染,因此研究中国主要聚煤区煤炭的氮同位素组成对利用氮同位素技术示踪中国城市大气N污染的来源具有重要意义.苔藓的主要N源是大气沉降N,故苔藓的氮同位素组成能有效识别大气N源.     

海草床食物链有机碳传递过程的研究进展

海草床是重要的近海生态系统,生产力极高,可为海洋动物提供良好的栖息地和丰富的有机碳食源;人类活动引起近岸海域的富营养化,可能会改变海草床有机碳源组成和性质,进而影响植食动物和次级消费者的摄食过程及其食物链能量传递效率,从而影响海草床的生物资源产出功能。归纳总结了国内外海草床食物链碳传递过程各方面的研究进展,主要包括:①海草床有机碳源组成及食源贡献;②海草床初级消费者对有机碳源的摄食;③海草床食物网营养级结构及其能量传递;④富营养化对海草床有机碳源组分结构及其成分的影响;⑤海草床食物链能量传递效率对富营养化的响应。在此基础上,提出了未来的研究重点:①联合运用总有机物的稳定同位素比值法、脂肪酸标志法和特定化合物稳定同位素分析方法,加强定量研究海草床各有机碳源的贡献、食物网营养结构图谱、关键碳流途径及其季节性变化规律;探究关键消费者成体和幼体的有机碳源差异,弄清生长阶段的食性转化过程。②结合野外观测、原位围隔实验和室内模拟实验,深入探讨富营养化对海草床有机碳源组成(海草与附生藻类等)及其化学成分(营养质量和次生化合物)的影响,海草等初级生产者成分变化对植食动物和次级消费者摄食过程的影响,以及牧食食物链和碎屑食物链的组成和碳传递效率等的响应机制。     

胶东金矿床碳酸盐矿物的碳-氧和锶-钕同位素地球化学研究

对胶东四类金矿床(盆地边缘砾岩型、斑岩型-浅成热液型、石英脉型和破碎带蚀变岩型)矿石中的碳酸盐矿物开展了系统的碳-氧同位素和锶-钕同位素地球化学研究。研究结果表明，与宏观的成矿地质条件和矿床地质特征相对应，山东金矿床可能有亲岩浆岩和亲沉积盆地两个不同的成矿系统。前者包括斑岩型-浅成热液型、石英脉型和破碎带蚀变岩型三类金矿床，后者指盆地边缘砾岩型金矿床，二者具有不同的碳-氧和锶-钕同位素地球化学特征。山东亲岩浆岩系列的金矿床，其锶-钕同位素与同时代的幔源岩浆岩一致，碳同位素显示幔源碳和岩浆碳的特征，氧同位素则显示初生水与大气降水不同比例混合的可能性，因此有可能是以CO2为主、富合成矿金属的地幔流体与浅部下渗大气降水相互作用的结果。而与岩浆岩关系不密切、主要受盆地边缘断裂控制的盆地边缘砾岩型金矿床，其碳-氧和锶-钕同位素组成均较分散，可能主要与地壳浅部下渗大气降水对上地壳各种岩石淋滤萃取演化而成的成矿流体有关。     

煤岩及其主显微组份热解气碳同位素组成的演化

模拟实验是有机地球化学研究的重要组成部分 ,也是油气地球化学研究的重要手段。本文通过煤岩及其主要显微组分的热解成气模拟实验产物的组分和同位素组成分析 ,补充和完善了前人对煤岩热解气同位素组成分布的一些认识。同时 ,对比研究了煤型气与煤岩热解气的碳同位素分馏特征 ,结果表明两者具有良好的一致性 ,认为可以通过精细的热解模拟来提供不同含煤沉积盆地煤型气的判识指标 ,而模拟气与天然气碳同位素组成的对比 ,关键是对同位素分析资料的处理。在模拟系列产物碳同位素分析基础上 ,获得了单一成因来源天然气甲烷、乙烷碳同位素组成与演化程度之间的关系式以及演化过程中甲烷碳同位素之间的关系式 ,这些结果会对混源气的判识有重要意义。     

有机碳同位素示踪古环境变化研究

对有机碳同位素示踪环境变化的原理、研究对象、取得的进展和存在的问题等进行了详细研究，认识到C～H键比C-O键有利于富集^12C，从而导致生物或有机碳δ^13C为极低的负值，使有机碳与无机碳之间存在显著的碳同位素差异。光合作用类型的不同使植物分为C3，C4和CAM3种类群，并导致不同类群的植物具有不同的碳同位素组成，C3植物δ^13C=-20‰～-32‰，平均-28‰，而C4植物δ^13C=-9‰～-17‰，平均-14‰。气候环境的差异影响了光合作用的类型和强度，使不同环境的植物类群特征不同，不仅造成植物组合的碳同位素组成不同，而且导致不同食性的动物牙齿等化石的碳同位素组成的差异，甚至相应的无机碳同位素的变化，因此生物链及其衍生物的碳同位素研究也就成为反演某一地区或某一时期气候环境的有效手段。被作为研究对象的地质记录可分为有机和无机两类，有机类主要包括树轮等植物化石、牙齿等动物化石、煤等陆相沉积有机质、海相沉积有机质、土壤(前者的衍生物)，这些研究对象分别适合于目的不同的环境研究，并获得了较好的效果。进而发现有机碳同位素在研究重大生物灭绝事件、C4植物起源、地球早期生命起源、地外生命存在与否、矿产资源形成时的有机质作用等问题上将有重要作为。     

四川盆地海、陆相烃源岩有机质稳定碳同位素组成变化及其地球化学意义

采用质谱和色谱-同位素质谱技术,测定了500余个干酪根及饱和烃、芳烃组份、正构烷烃的δ13C值,以此揭示了四川盆地海、陆相烃源岩有机碳同位素组成随地质时代的变化特点及其在高成熟阶段的演化特征,并结合其他相关分析资料,应用碳同位素剖析了不同类型海、陆相烃源岩的有机质生源及沉积环境。研究结果表明,该盆地从震旦系灯影组到中三叠统雷口坡组的海相地层中,干酪根的碳同位素组成随层位变新呈逐渐变重的趋势,可能的原因之一是浮游植物的进化作用;而上三叠统须家河组至中侏罗统千佛崖组的陆相有机质碳同位素组成则有反向的年代变化,主要与生源构成和沉积环境性质有关。这些海、陆相烃源岩的有机源难以用干酪根δ13C值进行区分,而可用饱和烃与芳烃组份的δ13C及其CV值来区别。海洋和湖泊不同沉积相带烃源岩的干酪根具有明显不同的δ13C值,结合其他相关资料可识别其有机质来源。煤系地层中煤与泥岩在干酪根碳同位素组成上没有可区分性,而两者有不同的正构烷烃碳同位素分布曲线。从成熟晚期到高-过成熟阶段,海、陆相干酪根的碳同位素均变重1~2‰,煤系泥岩的正构烷烃碳同位素分布曲线由负向线型分布向平直型演变。这些碳同位素的变化特征为油气源对比和烃源识别提供了依据。     

辽河盆地东部凹陷原油的碳同位素组成特征

通过对辽河盆地东部凹陷原油的饱和烃、芳烃的碳同位素组成特征、原油同位素类型和单体烃同位素特征进行研究 ,发现整个东部凹陷原油及其组分的碳同位素值偏重 ,指示其源岩有机质中藻类和低等水生生物的贡献较少 ;饱和烃—芳烃的碳同位素值关系揭示东部凹陷大部分原油样品与沙河街组沙三段烃源岩的特征相近 ,而南部和北部地区少数样品表现出负的碳同位素异常 ,与该区中生界源岩样品的接近 ,推测原油中可能混入了中生界来源的油气。南部地区各样品的碳同位素类型曲线和单体烃的碳同位素曲线均相似 ,揭示了两者具相同的油气来源。北部地区各原油样品的单体烃的碳同位素类型曲线间具有相似的分布特征 ,但茨榆坨地区的原油样品的碳同位素值比牛居地区的系统偏轻 ,可能是成熟度相对较低引起的 ,表明茨榆坨地区原油具有早期成藏的特征。原油的碳同位素组成特征是研究油气来源和成藏特征分析的一种重要手段。     

若尔盖铀矿床成矿流体中矿化剂来源研究

本文分析了若尔盖铀矿床含铀热液中 ΣCO2 、碳酸盐岩脱碳化成因的 CO2 、热解有机碳形成的 CO2 的碳同位素组成 ,并与岩浆源碳同位素组成进行了对比。结果表明 ,含铀热液中Σ CO2 的碳同位素组成与岩浆源碳同位素组成接近。说明含矿热液中ΣCO2 来源于深部而不是地层岩石