多环芳烃在城市湖泊气-水界面上的交换

利用大流量采样器和半渗透膜装置对广州麓湖大气中气态多环芳烃和水体中溶解态多环芳烃进行了连续一年的观测,在此数据基础上,依据国内外通用的双膜理论计算了多环芳烃在广州麓湖水面上的交换通量.结果显示萘、苊、二氢苊的交换通量方向是由湖水挥发进入大气,其它主要化合物都是从大气进入水体;在单个化合物的交换通量中,以菲的通量值为最大,平均达13137.1ng/(m2·d),最高达到21211.22ng/(m2·d),其次为萘、荧蒽、蒽、芘、芴、二氢苊和苊等.各化合物交换通量的季节变化特点大部分都是在夏季达到最大值,在冬季交换通量降到最小值,但唯一例外的是芴,其交换通量却是在夏季降到最低值.     

广州麓湖大气多环芳烃的干湿沉降

以广州麓湖为小型城市湖泊的代表,对大气中多环芳烃的颗粒态沉降进行了连续一年的采样与分析. 结果表明,年均颗粒态多环芳烃的沉降通量为0.47mg/( m2·a). 全年直接由大气输入到麓湖的颗粒态多环芳烃总量约为0.1kg. 不同季节相比,夏季多环芳烃的沉降通量略高于秋季,而冬春季最高. 对比大气总悬浮颗粒物中多环芳烃的组成发现,当降雨量增大时,沉降颗粒物中多环芳烃的组成逐渐趋近于大气总悬浮物中多环芳烃的组成. 广州地区雨热同期、干冷咸至的季风气候特点,以及由此导致的大气颗粒物粒径变化和PAHs的气-粒分配变化,与大气PAHs污染程度一起,共同控制着沉降颗粒物中PAHs相对组成的季节变化.     

太湖不同形态异味物质含量、相互关系及其与环境因子关系的探讨

根据2009年6月到2010年5月太湖水样中溶解态和结合态异味化合物(2-甲基异茨醇(MIB)、土嗅素(GEO)、β-环柠檬醛、β-紫罗兰酮)的月间采样分析结果,综合考虑各种环境因子以及蓝藻种属,探讨了溶解态和结合态异味化合物之间的关系以及影响太湖中异味化合物的主要环境因子.结果表明溶解态MIB和结合态β-环柠檬醛、β-紫罗兰酮是研究期间湖水中的主要异味化合物,这些物质对于太湖水体发生异味具有较大贡献或较大潜在贡献.通过本文研究和对以往文献讨论推测,太湖中溶解态和结合态异味化合物相关关系较弱的原因可能是,异味化合物生产和释放速率的变化、微生物降解、光解、吸附和挥发等.同时发现微囊藻和叶绿素a与太湖异味化合物关系密切.蓝藻水华对于太湖异味化合物的发生具有重要影响,控制蓝藻水华发生的关键是控制或减缓太湖异味问题.     

夏季自然水体与大气界面间气态总汞的交换通量

利用动力学通量箱法与高时间分辨率大气测汞仪的联用技术, 在瑞典西南的Kristineberg海洋观测站(KMRS)和Knobesholm的Hovgårdsån河分别测定了夏季海水和河水表面与大气间汞的交换通量. 在夏季, 河水和海水都是大气汞的源. 河水和海水表面与大气间汞的交换通量在夏季具有一致的昼夜变化规律, 白天由水体向大气排汞且在正午达到最大值; 夜间排汞量相对较小且有时会出现大气汞向水体沉降. 河水与大气间汞的交换通量与光照强度呈线性正相关关系, 与大气相对湿度呈线性负相关性, 同时还与水体温度存在指数相关性. 海水与大气间汞交换通量只与光照强度存在良好的线性正相关关系. 水体中溶解态气汞的过饱和是水体汞向大气释放的驱动力.     

季节性缺氧水库甲基汞的产生及其对下游水体的影响

本文采用蒸馏-乙基化结合GC-CVAFS法对贵州红枫湖水库及其各入库和出库河流中的甲基汞时空分布和控制因素进行了研究.在春、秋、冬季节总甲基汞浓度和分布无明显时空变化,在0．053-0．333 ng／L之间.春季河流是水库甲基汞一个重要的输入源．夏季水库下层甲基汞显著升高,缺氧层最高值达0．923 ng／L.同时发现．缺氧层升高的甲基汞主要来自于水体自己产生或上层水体甲基汞的沉降,而不是来自于沉积物的释放．各季节湖水和河流样品的总甲基汞和溶解氧存在显著的负相关关系,Personal相关系数r为-0．81(n=78).在春、秋、冬季节溶解态甲基汞比例略低于颗粒态甲基汞,但在夏季,特别是缺氧层,甲基汞主要以溶解态存在．夏季河流入水经水库蓄水后,到再流出时已经富含甲基汞,出库河流中总甲基汞浓度已达到各入湖河流总甲基汞平均值的5.5倍,很明显在复季红枫湖已成为下游水体甲基汞的输入源,必将会对下游生态系统产生一定影响．     

三峡库区水体和底泥中多环芳烃和邻苯二甲酸酯类分布和来源

通过对2016年三峡库区干支流18个采样点水体和底泥中16种多环芳烃(PAHs)和6种邻苯二甲酸酯类(PAEs)污染物浓度的时空分布特征和来源进行分析,得出如下结论:三峡库区2016年水体和底泥中ΣPAHs分别为3.9~107.6 ng/L(均值为39.9 ng/L)和267.9~1018.1 ng/g(均值为490.9 ng/g),ΣPAEs分别为122.4~2884.7 ng/L(均值为848.1 ng/L)和192.9~3473.4 ng/g(均值为1253.35 ng/g).水库水体和底泥中PAHs和PAEs均表现出显著的时空分布特征.干支流水体ΣPAHs平均浓度均为放水期(6月)高于蓄水期(12月),干流底泥ΣPAHs平均含量在蓄水期高于放水期.干流水体中ΣPAEs平均浓度在蓄水期显著高于放水期,底泥中ΣPAEs平均含量为放水期高于蓄水期.库区水体中的PAHs以2~3环和4环为主,底泥中以4环和5~6环为主.水体和底泥中PAEs均以邻苯二甲酸(2-乙基已基)酯和邻苯二甲酸二正丁酯为主.库区水体中PAHs的主要来源为焦化或煤焦油挥发、石油源及燃料的中低温燃烧;底泥中PAHs主要来源为煤和生物质燃烧以及石油.水体和底泥中的PAEs主要来源于塑料和重化工工业以及生活垃圾.     

乌兹别克斯坦阿姆河流域水体中多环芳烃的分布、来源及风险评估

为研究乌兹别克斯坦境内阿姆河地区水体中多环芳烃（PAHs）污染特征、来源并进行风险评估,采用高效液相色谱二极管阵列检测器串联荧光检测器法,对研究区域50个采样点中16种优先控制的多环芳烃进行了检测分析.结果表明,阿姆河地区水体中多环芳烃总浓度范围为3.19~779 ng/L,平均值为98.4 ng/L,中位值为40.1 ng/L,单体浓度范围为0~333 ng/L,检出浓度最高的单体为苊烯,5种单体芴、蒽、荧蒽、芘和的检出率为100%,单体苯并[b]荧蒽的检出总量最高,水样中总浓度为786 ng/L,平均值为15.7 ng/L,中值为2.79 ng/L.不同水体含中低环多环芳烃（2~4环）与高环多环芳烃（5~6环）总浓度相近,但不同采样点间浓度差异较大.浓度较高的采样点主要集中在阿姆河三角洲的城市、农业灌溉区及近咸海区域.与世界不同研究区域相比,阿姆河流域多环芳烃浓度处于中等水平.采用相对丰度法、同分异构体比值法及正定矩阵分解法相结合进行源解析,表明研究区域水体中多环芳烃多为混合来源,其中阿姆河下游河段水体多环芳烃主要来源于生物质燃烧,而阿姆河三角洲区域主要来源于生物质燃烧、石油、天燃气燃烧及汽车尾气排放.生态风险评估结果显示,研究区水体单体多环芳烃中萘、苊、菲和蒽的生态风险较低,其余单体处于中等风险等级,其中苯并[b]荧蒽的污染程度较为严重;总体上阿姆河流域ΣPAHs风险等级相对较低,但仍有12和8个点位分别处于中等风险2和高风险等级,且主要集中在阿姆河三角洲地区,需采取相应措施加以控制.     

中国西部湖泊水体δD与δ18O的空间变化特征及其影响因素

湖泊水体的氢氧同位素(δD、δ~(18)O)是研究区域大气降水和水文循环的重要手段之一,目前对其的研究主要以单一湖泊为主.以2016年夏季在中国西部地区采集的33个湖泊水体为研究对象,分析其氢氧同位素的变化特征,并结合当地夏季大气降水、湖水盐度、海拔与纬度等资料,探讨中国西部33个湖泊水体δD、δ~(18)O的空间分布特征及其影响因素.结果表明:33个湖泊水体的δD与δ18O组成主要受控于大气降水,但受蒸发分馏的影响,湖水线的斜率与截距低于大气水线.湖泊水体与夏季大气降水氢氧同位素存在明显的空间分异,这种分异与湖水盐度无关,主要受到区域降水水汽来源不同的影响.青藏高原南北两侧由于水汽来源及蒸发条件的不同,使得青藏高原湖泊水体的氢氧同位素呈现出"北高南低"的特点,新疆西北部受西风影响,湖泊水体的氢氧同位素明显偏负,内蒙古及邻近地区受东南季风的影响,湖水受到蒸发分馏作用使其δD与δ~(18)O偏正.不同区域湖泊水体的氘盈余(d_excess)反映了不同的水汽源地的湿度状况而不能指示湖水的蒸发状况.受降水影响,青藏高原地区湖水氢氧同位素组成与海拔高度呈负相关,与纬度呈正相关.     

河北王快水库沉积物多环芳烃的分布、来源及生态风险评价

对王快水库沉积物中16种多环芳烃含量进行了检测,结果表明,王快水库沉积物多环芳烃含量处于中等污染水平.多环芳烃总含量由库区上游到坝前逐渐升高,多环芳烃总含量在沉积物纵向上的总体分布趋势是随着剖面深度的增加而降低,低环的萘和菲,高环的荧蒽、苯并[b]荧蒽、屈和芘是沉积物中主要的优势化合物,表层和剖面沉积物中多环芳烃的含量与有机碳含量呈正相关关系,相关系数分别为0.8154和0.9534.王快水库沉积物中多环芳烃主要来源化石燃料及生物质的燃烧,风险评价结果表明,严重的多环芳烃生态风险在王快水库沉积物中不存在,但是芴化合物含量超过了风险评价低值,可能存在着对生物的潜在危害.     

太湖底泥和疏竣堆场中持久性有机污染物的分布及潜在生态风险

以太湖的重污染湖区-五里湖为例,以有机氯农药和多环芳烃为主要目标化合物,分析了疏竣湖区底泥中典型持久性有机污染物的蓄积规律和对生态的潜在影响.分析结果表明:五里湖疏竣湖区底泥中的多环芳烃类有机物在深度上呈指数分布特征,上层底泥中的含量显著高于下层,但对湖区生态没有显著影响;五里湖底泥受到一定的有机氯农药的污染,以六六六和DDE等污染为主,但对比生态风险评估指标仍属于生态安全的底泥.疏竣堆场土壤中多环芳烃的含量仅为五里湖疏竣底泥的1/6,在堆场使用后8个月后,堆场底泥中16种优先检测的多环芳烃含量与湖区底泥仍相当.但堆场使用后,堆场的水花生秸秆内多环芳烃含量发生了显著变化,其总含量增加为原来的6倍,有四种多环芳烃含量超过了生态风险效应区间低值但低于效应区间高值.原秸秆内不含有的苯并[a]蒽和(屈)也被检出,说明堆放五里湖疏竣底泥后对植物产生了一定的生态威胁.     

小白洋淀水-沉积物系统多环芳烃的分布、来源与生态风险

以端村小白洋淀为研究对象,利用GC-MS测定了6个样点水、悬浮物和沉积物中15种优控多环芳烃(PAHs)的含量,分析了其组成与来源特征,探讨了不同多环芳烃单体的生态风险,结果表明:(1)15种优控多环芳烃的总含量(PAH15),水相为40.1-74.0ng/L,算术均值51.0ng/L;悬浮物为2438.0-5927.0ng/g,算术均值4528ng/g;沉积物为466.9-1366.4ng/g,算术均值为755.6ng/g;与国内外有关研究相比,污染较轻,(2)三相中均以2、3环PAHs为主,其比例均高于80%;并且,从水相、悬浮物相到沉积物相,2环PAHs依次降低,3环、4环依次升高,高环检出率和含量也依次升高,(3)沉积物中多环芳烃的来源以生物质燃料(秸秆、薪材)和煤的燃烧为主,以液体化石燃料(汽油、柴油和原油)的燃烧为辅,(4)沉积物中的芴(FLO)、菲(PHE)含量在潜在生态风险效应区间低值(ERL)与中值(ERM)之间,其生态风险几率介于10%-50%之间;其他PAHs单体的含量均低于ERL,其生态风险几率均低于10%.     

Occurrence and fate of polycyclic aromatic hydrocarbons in the coastal surface microlayer

Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were measured in the coastal sea surface microlayer (SML), the sub-surface waters (SSW) and the overlying atmosphere in order to investigate the influence of the SML on contaminant enrichment and air-sea exchange. Samples were collected at two contrasting locations of the NW Mediterranean, one urban influenced (off Barcelona, Spain) and another comparatively clean (off Banyuls-sur-Mer, France). Statistical data analysis confirmed the accumulation of PAHs in the SML with respect to the SSW (20.3+/-9.1 vs. 13.1+/-10.0 ng L(-1) in the dissolved phase; 709+/-207 vs. 158+/-111 ng g(-1) in the particulate phase). This accumulation was higher at the contaminated location (Barcelona station) compared with the more pristine one, with PAH enrichments 1.5 and 4.5 times higher for the dissolved and particulate phases, respectively, indicating that the enrichment of PAHs in the SML is dominated by particle transport processes.     

不同溶解氧水平下湖泊底泥-水界面磷交换影响因素分析

在实验室控制条件下,研究了玄武湖底泥在饱和溶解氧、75%、50%、25%、0%溶解氧水平下底泥-水界面磷交换,探讨了溶解氧对底泥-水界面磷交换的影响途径.结果表明:(1)上覆水溶解氧与玄武湖底泥溶解性磷酸盐、溶解性总磷释放速率呈开口向上的抛物线关系;(2)上覆水溶解氧水平可以决定磷在底泥-水界面交换中的转换方向,而且还影响间隙水中溶解氧扩散深度,25%、50%、75%和饱和溶解氧水平下溶解氧最大扩散深度分别为0.974cm、1.377cm、1.687cm和1.948cm,溶解氧在间隙水中最大扩散深度影响底泥-水界面的磷交换;(3)溶解氧可通过影响底泥-水界面处电位、藻类聚磷作用以及pH来影响底泥-水界面的磷交换.     

Evaluation of sampling devices for the determination of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface microlayer coastal waters

The sea surface microlayer (SML) may play an important role on the transport and fate of persistent organic pollutants in the marine environment. In order to evaluate the appropriateness of a number of sampling devices for the analysis of 14 parent polycyclic aromatic hydrocarbons (3-5 aromatic rings), marine SML waters were sampled using a glass plate, a rotating drum/roller, a metal screen and a surface slick sampler. The underlying waters were also sampled for the determination of the corresponding enrichment factors (EF = [C](microlayer)/[C](underlying water)). The EFs were phase dependent, ranging from 1 to 3 for the dissolved phase and between 4 and 7 for the particulate phase. In order to better assess the performance of the different sampling methods, in terms of phase partitioning, the truly dissolved and colloidal phases were also estimated. Generally, no significant differences were found for the enrichment factors provided by the different methods, due to the observed large variability in concentrations that can be attributed to small-scale coastal processes. However, the metal screen is recommended as the most efficient sampling method for the study of PAHs taking into account the amount of water collected versus time.     

长江中游湖泊表层沉积物多环芳烃的分布、来源特征及其生态风险评价

为明确长江中游地区湖泊沉积物中多环芳烃（PAHs）的分布特征、来源及其生态风险,于2018年7月采集了该地区12个湖泊的表层沉积物样品.采用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）测定了沉积物中16种PAHs的含量.结果表明：12个湖泊沉积物中均检测出16种优控PAHs,PAHs的总含量在572.7~1766.2 ng/g （dw）之间（均值为976.5±285.0 ng/g （dw））.武汉市东湖沉积物中PAHs含量最高,达到1634.8±111.4 ng/g （dw）.与国内外其他地区湖泊沉积物相比,长江中游地区湖泊沉积物中PAHs含量高于国内偏远地区的抚仙湖、青海湖及博斯腾湖,低于东部地区的巢湖、太湖及美国经济工业发达地区的湖泊.根据单体PAH的聚类分析结果,12个湖泊可以分成3种类型,类型1主要以低环为主,占比为64.04%±7.02%,类型2低环和中高环分布相对平均,分别为50.76%±5.17%和49.24%±5.17%,类型3低、中、高环分布相对平均,占比分别为35.35%±3.56%、26.17%±0.45%和38.48%±3.84%.综合该区域PAHs的分布特征及异构体比值法与主成分分析法的结果表明,类型1湖泊沉积物中PAHs主要来源为煤炭、木材等生物质的燃烧源;类型2和类型3湖泊沉积物中PAHs主要来源为煤炭、木材等生物质的低温燃烧以及机动车等燃烧汽油、柴油的尾气排放和工业炼焦等化石燃料的高温燃烧源.沉积物中PAHs与总有机碳（TOC）之间显著的相关性表明,沉积物中TOC含量是影响长江中游湖泊沉积物中PAHs归趋分布的主要因素.长江中游流域湖泊沉积物中PAHs的RQ_NCs值均小于800,且RQ_MPCs值大于1的风险商值法生态风险评价结果表明,长江中游流域湖泊表层沉积物中PAHs整体呈中等风险水平.     

巢湖表层沉积物中多环芳烃分布特征及来源

于2010年,采用野外采样调查、色谱分析与统计比较的方法,研究巢湖表层沉积物中27个采样点中多环芳烃(PAHs)分布特征及污染来源.结果表明:巢湖表层沉积物中检测出的14种优控PAHs总浓度为116.0~2832.2 ng/g(DW),平均值为898.9±791.0 ng/g(DW).多环芳烃组成主要以5~6环PAHs为主,占总量的32%~58%.沉积物中总有机碳含量与PAHs总量呈现良好相关性.利用蒽/(蒽+菲)与苯并[a]蒽/(苯并[a]蒽+屈)比值法对PAHs来源进行解析得出,巢湖表层沉积物中PAHs主要来源为燃烧源.与国内其它水体PAHs含量对比表明,巢湖沉积物中PAHs污染处于中等水平.生态风险评估得出南淝河表层沉积物中PAHs存在生态风险,其它采样点表层沉积物中PAHs生态风险均较低.     

多环芳烃在小白洋淀挺水植物中的分布、组成及其影响因素

利用GC-MS测定了端村小白洋淀5个采样点三种主要挺水植物(荷花、蒲草和芦苇)中16种优控多环芳烃(PAHs)的含量,分析了其分布与组成特征及其影响因素。结果表明:(1)16种优控多环芳烃总量(PAH_(16))在三种挺水植物中的平均干重含量范围为82.5-448.6ng/g(dw),七种挺水植物组织荷叶、荷茎、蒲叶、蒲茎、蒲根、苇叶与苇根中PAH_(16)的平均干重含量分别为448.6ng/g(dw)、129.3ng/g(dw)、292.6ng/g(dw)、166.8ng/g(dw)、82.5ng/g(dw)、141.5ng/g(dw)和90.0ng/g(dw),这些数据表明同种植物的叶中PAHs含量最高、茎中次之、根中最低;PAHs各组份在七种挺水植物中的含量具有显著的正相关关系,反映了PAHs在植物组织中的分布模式极为相似.(2)七种挺水植物组织中,均以低环PAHs为主,中环PAHs次之,高环PAHs很低,其百分比范围分别为66.2%(荷叶)-89%(蒲茎)、10.2%(蒲茎)-32.6%(荷叶)和0.6%(蒲叶)-3.7%(苇根);菲、荧蒽、萘、芴、芘和屈6种PAHs组分在挺水植物组织中的平均百分含量较高,分别为35.3%、15.5%、12.1%、11.7%、9.2%和5.2%,占PAH_(16)的89%.3)PAHs在挺水植物中的含量与植物含脂率具有显著的正相关关系,与PAHs组分的辛醇-水分配系数(K_(ow))以及辛醇-大气分配系数(K_(oa))具有显著的负相关关系.