北京市春夏季大气气溶胶的单颗粒分析表征

采集了北京市2000年春夏季大气气溶胶样品5个，采用扫描电镜X射线能谱技术分析大气气溶胶单颗粒约2500个。研究结果表明，沙尘期间，矿物尘是最主要的颗粒物种类，非沙尘期间，北京市大气气溶胶中主要检出矿物尘和含硫颗粒物。夏季随着颗粒物污染的加重，含硫颗粒物的数目百分数增加。是北京市大气颗粒物污染的重要特征。重点讨论了Ca-S颗粒、K-S颗粒和Ca-K-S颗粒三类典型含硫颗粒物的化学组成和粒径分布特征。数目可观的Ca-K-S颗粒以及其他硫酸盐颗粒的生成与相对湿度和云量等气象条件相关，这些颗粒物可能是云中过程的产物。减少SO2排放，减少含硫颗粒物，对于控制北京市的大气颗粒物浓度水平具有重要意义。     

北京郊区秋季灰霾天气下细颗粒物化学成分及其混合特征研究

于2014年11月在北京郊区利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)高时间分辨率观测了大气中细颗粒物的化学成分。通过Art-2a对单颗粒化学成分进行分类,主要包括8类颗粒物:有机碳(OC)、元素碳(EC)、元素碳有机碳(ECOC)、钾二次颗粒(K-Sec)、钠钾二次颗粒(NaK-Sec)、矿尘颗粒(Dust)、左旋葡聚糖颗粒(Lev)、含铅颗粒(Pb)。清洁期(2014年11月5日15:00至2014年11月15日0:00, PM_2.5平均质量浓度27.4μg/m^3)和灰霾期(2014年11月19日0:00至2014年11月30日10:00, PM_2.5平均质量浓度116.4μg/m^3)对比研究发现,清洁期OC颗粒占比最高,占总颗粒数的33.0%,其次是EC和ECOC颗粒,分别占总颗粒数的29.7%和16.4%;灰霾期OC颗粒物显著增加,比例高达46.1%,其次是ECOC,增至22.4%,而EC颗粒降至18%。此外,灰霾期二次组分HSO_4~–、NO_3~–的信号强度与二次组分数浓度均大于清洁期,表明灰霾期无机盐(HSO_4~–、NO_3~–)在颗粒物中的贡献增大。通过分析相对湿度与SO_2、NO_x和含硫酸盐、硝酸盐颗粒之间的关系,发现含硫酸盐和硝酸盐颗粒数浓度随环境湿度增加而增加,表明液相反应对硫酸盐生成有促进作用,同时相对湿度的增加可能对硝酸盐的形成有一定的贡献。混合状态分析表明,含碳气溶胶与HSO_4~–和NO_3~–的混合程度较强,与铵盐混合程度较弱。研究结果反映二次气溶胶形成特别是有机物颗粒的增加对于北京市灰霾形成具有重要的贡献。     

撒哈拉地区沙尘气溶胶南北空间型分布特征及其成因

本次研究利用MODIS、CALIPSO等卫星观测资料以及MERRA-2再分析资料分析了2007–2017年撒哈拉地区气溶胶光学厚度的空间分布特征.结果表明,撒哈拉地区气溶胶光学厚度的空间分布具有明显的季节变化,夏季沙尘气溶胶光学厚度高值区位于撒哈拉北部地区,高达0.6以上;而冬季沙尘气溶胶光学厚度高值区位于撒哈拉南部地...     

青藏高原气溶胶单颗粒类型及粒度分布

应用场发射扫描电镜(FESEM)对青藏高原纳木错综合观测站和香格里拉本底站2011年7～8月份不同天气情况下收集的气溶胶样品进行研究。结果表明,区域内气溶胶单颗粒类型主要包括烟尘集合体、球形颗粒(焦油球、燃煤飞灰)、似球形颗粒、矿物颗粒、生物颗粒等,香格里拉的球形颗粒中出现了飞灰颗粒,而纳木错样品中没有。纳木错气溶胶颗粒的数量-粒度峰值和体积-粒度峰值分别出现在0.2～0.3 μm和1～2.5 μm,矿物颗粒数量和体积最多,分别占44.4%和61.7%。香格里拉气溶胶颗粒的数量-粒度峰值和体积-粒度峰值都呈现双峰分布,主峰均分布在>2.5 μm范围,矿物颗粒数量和体积最多,分别占51.7%和58.7%。细粒子和粗粒子分别为纳木错和香格里拉气溶胶的主要类型。纳木错气溶胶中矿物颗粒最多,数量百分比为44.4%,其次为烟尘集合体(29.5%)和球形颗粒(26.1%),香格里拉气溶胶中矿物颗粒数量百分比为51.7%,其次为球形颗粒(29%)和烟尘集合体(19.3%);纳木错气溶胶总颗粒物主要分布在0.2～0.3 μm粒径范围中,数量百分比为32.59%,其中矿物颗粒最多(15%),其次为球形颗粒(11.5%)和烟尘集合体(6.1%)。香格里拉气溶胶颗粒物主要分布在>2.5 μm粒径范围中,数量百分比为37.5%,其中矿物颗粒最多(17.9%),其次为球形颗粒(10%)和烟尘集合体(9.6%)。     

天山乌鲁木齐河源1号冰川大气气溶胶的微观形貌及元素组成分析

为研究冰川区大气气溶胶单颗粒物的物理化学特征,使用带能谱的扫描电镜(SEM-EDX)对2007年在天山乌鲁木齐河源1号冰川东支积累区海拔4 130m(86°49′E,43°06′N)处采集的38个气溶胶样品中的38 861个单颗粒物进行了微观形貌和元素组成的分析.结果表明:天山乌鲁木齐河源1号冰川区大气气溶胶主要以粒径在0.6～2.5μm之间的不规则的非圆形矿物颗粒为主,其中以富含Si、Ca的粘土矿物颗粒为主,与人类活动密切相关的含S颗粒物及烟尘飞灰等含量较少.这与其它沙尘源区的气溶胶特征相似,其中含Ca颗粒多于其它沙尘源区,主要受西风带的影响.气团轨迹显示,来自于西面中亚地区的高空气流影响了1号冰川区的大气环境,表明天山乌鲁木齐河源1号冰川区的气溶胶主要代表了中亚沙尘源区对流层中上部大气的本底状况.     

不同天气类型广东大气超级站细粒子污染特征初步研究

2012年5月至7月期间,以广东大气超级监测站为观测平台,利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和其他多种环境监测仪器对大气污染现象进行高时间分辨的长期连续观测。以能见度和相对湿度为参考,将天气类型划分为2次灰霾、1次暴雨和多次晴朗天气过程。观测结果表明,SPAMS捕获的颗粒物数浓度与PM2.5和PM1的相关性(R2)分别达到0.538和0.448,呈现出一定的相关性。大气颗粒物浓度在不同天气条件下,浓度变化较大,其中,灰霾天气下,PM2.5和PM1浓度最大小时均值分别达到0.132 ng/m3和0.094 ng/m3。观测结果表明,粒径处于600~800 nm的细颗粒物对该区域的灰霾形成过程起了最为关键的作用。该地区的大气颗粒物类型主要可分为7种:元素碳(EC)、有机碳(OC)、元素-有机碳混合(ECOC)、大分子有机碳(HMOC)、海盐(Na-K)、富钾颗粒(K-rich)和富铅颗粒(Pb-rich)。灰霾天气,各类型颗粒物数量浓度均有一定程度的增加,其中以EC和K-rich的增加最为明显。分析表明,第一次灰霾主要是由于大气光化学反应起到主导作用,而生物质燃烧又增大了灰霾程度;第二次灰霾过程,生物质燃烧产生的影响更大。     

我国北方冬季灰霾主要有机单颗粒类型及耐热性

我国北方冬季气溶胶中有机物所占比重大,对其气候效应、人体健康及大气环境影响进行评估是大气化学研究的热点问题。为了探究冬季灰霾主要有机单颗粒类型及耐热性,本研究利用透射电镜发现北方冬季灰霾中一次有机颗粒较为普遍,根据内混颗粒物的化学组分差异将其分为三种:有机物–矿物颗粒(3%)、有机物–烟尘颗粒(16%)和有机物–二次无机盐颗粒(81%)。此外,本研究还使用管式炉对采集的大气单颗粒样品进行高温加热,再利用透射电镜对加热后的几类典型有机单颗粒形貌和组分特征进行原位跟踪分析。结果显示,近圆形一次有机物经过300℃和500℃加热过程之后,形貌特征无明显变化,表明该类一次有机颗粒具有耐高温特性;半透明穹顶状有机物在300℃下粒径增大且颜色更加透明,表明在此温度下该类颗粒中大部分有机组分能够挥发;将具有有机包裹层的颗粒物在室温及300℃下的形貌特征对比测量,发现虽然二次有机包裹层留有部分痕迹,但是大部分已挥发,进一步升温至500℃时,半透明穹顶状的有机物和有机包裹层在高温过程中挥发完毕。本研究证明北方冬季燃煤排放的圆形一次有机物含有大量的难挥发耐热有机组分,外场观测和实验室分析应考虑此类一次有机颗...     

砣矶岛国家大气背景站PM_(2.5)化学组成及季节变化特征

首次在位于渤海海峡中部的砣矶岛国家大气背景监测站连续采集大流量PM2.5样品,对2011年12月至2012年12月期间的65个样品进行了分析,包括质量浓度、有机碳、元素碳、水溶性离子、无机元素等。结果表明,砣矶岛PM2.5的年均质量浓度为54.6μg/m3(17.3~143.8μg/m3),超过国家空气质量标准(35μg/m3)。在季节变化上表现为春季与夏季高(平均浓度分别为73.6μg/m3与60.7μg/m3),分别受沙尘和山东半岛生物质燃烧的影响,而冬季最低(39.0μg/m3),与渤海地区冬季频降暴雪有关。PM2.5中24SO?、OM、3NO?、MMO是最主要的成分,分别占PM2.5质量的18.8%、16.5%、10.8%和9.4%,其次为4NH?(3.5%)和EC(3.3%)。砣矶岛PM2.5的组成较好地反映了颗粒物的主要来源及其季节变化特征,如:春季样品中Fe、Ca与Mg含量最高,与春季北方地区普遍受沙尘影响有关;夏季较高的K+浓度与OC/EC比值反映夏季风影响下山东半岛生物质燃烧对砣矶岛PM2.5的重要贡献;夏季24SO?与3NO?的异常浓度反映了二次气溶胶形成的普遍特征。此外,较高的Na+浓度与V/Ni比值表明海盐和船舶废气对砣矶岛PM2.5有一定影响。     

中国北京和长岛大气颗粒物中铅的同位素丰度比测定

采用高分辨电感耦合等离子体质谱技术(HRICPMS)分析了48个不同季节大气气溶胶颗粒样品中铅同位素丰度(A)比值,为中国城市铅污染源研究提供数据。样品采自中国北京和山东长岛地区(2002～2003年期间不同季节)。A(206Pb/207Pb)和A(208Pb/207Pb)的10次测定精密度为0.05%～0.19%RSD。     

大气环境变化的泥炭地质档案

雨养泥炭沼泽是一种重要的泥炭沼泽类型,具有全球广泛分布的特点,其养分补给主要源于大气降水(包括雨、雪和空气尘埃).它是一个记录大气环境变化的积极的信息储备系统,记录有大气输入的海盐气溶胶、沙尘颗粒、酸沉降、重金属和有机污染物等信息.采用地质定年技术将泥炭深度剖面转化到年代坐标上,并结合泥炭生物地球化学指标检测分析,提取...     

2013年1月京津唐地区霾事件气溶胶单颗粒形貌及硫酸盐化特征

2013年1月华北地区经历了重霾过程,为研究其污染特征,使用透射电子显微镜(TEM)及能谱(EDX)对北京、唐山和天津晴天和霾天气下气溶胶单颗粒基本形貌和硫酸盐化特征进行了分析。结果表明,华北地区气溶胶单颗粒包括矿物颗粒、硫酸盐颗粒、金属氧化物、烟尘集合体、有机颗粒和飞灰,仅在天津市样品中发现少量的Na Cl颗粒。对单颗粒的元素组成进行统计表明,华北地区晴天以富Si颗粒为主(31.0%),其次为富Ca颗粒(18.3%)、富Fe颗粒(14.1%)、富Cl颗粒(12.2%)等,霾天以富S颗粒为主(47.4%),其次为富Si颗粒(21.1%)和富Fe颗粒(13.4%)等。霾天气富Ca颗粒明显减少,同时在含S较高的颗粒中也含有Ca、K等元素,说明大气中含Ca、K等碱性矿物对雾水酸性有一定的缓冲作用。不同天气含S颗粒差异较大,霾天气明显高于晴天,S/Ca平均值在霾天明显较高,且大于0.8,说明在一定的SO2浓度下,大气湿度越大,硫酸盐化现象越明显,生成大量的硫酸铵盐。     

XRD技术在大气颗粒物研究中的应用

矿物沙尘气溶胶作为大气气溶胶的重要组成,全球年排放量高达约2000 Tg,主要分布在非洲、亚洲和北美等地沙漠区域。以往研究表明,不同源区的沙尘矿物组分往往存在一定差异,表现为不同源区形成的矿物气溶胶在大气中的理化性质存在差异,如吸湿性、光学性质以及云凝结核活性等,导致沙尘在传输、降尘的过程中对环境、气候以及生物地球化学循环产生不同的重要影响。此外,不同的矿物沙尘颗粒,会引起各种呼吸系统疾病以及皮肤病等,对人体健康产生极大危害。现阶段对于大气颗粒物矿物组成主要的检测手段包括X射线衍射(XRD)光谱、傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等。其中XRD技术能够高效、准确、快速和无损害地完成对样品的物相鉴定,是现阶段检测矿物相的主要技术手段,伴随其分析方法及软件的不断改进,检测结果更加精准。本次工作综述了XRD应用于大气颗粒物研究的具体分析方法以及在亚洲、北非等地沙尘颗粒的研究进展,同时汇总了各种物相鉴定方法以及存在的问题,旨在为大气颗粒物的矿物组成识别手段建立一定的选择依据。     

沙尘天气对大气生物气溶胶中微生物浓度、特性和分布的影响

生物气溶胶对全球气候、空气质量、大气过程和人体健康均具有重要影响。每年爆发的沙尘事件,使得生物气溶胶可借助沙尘进行长距离输运,从而影响到下风向地区生物气溶胶的浓度和性质。综述了沙尘天气下生物气溶胶中微生物的浓度、特性和分布特征的研究现状。已有研究显示,沙尘发生时,生物气溶胶中不同类别微生物的组成比例会有显著变化,细菌和真菌相对贡献随之改变。可培养细菌、真菌和总微生物浓度,均在沙尘天气下显著增加,但不同地区不同种类微生物在沙尘天气下的增加幅度相差很大。生物气溶胶中微生物主要分布于粗粒子中,其粒径分布受到沙尘天气的较大影响,而且不同种类微生物粒径分布的变化并不相同。沙尘发生时,生物气溶胶中的微生物群落结构与优势微生物也会发生明显改变。沙尘天气对生物气溶胶浓度、粒径分布、群落结构和活性的影响程度和影响机制,还需要进一步深入研究。     

若尔盖高原土壤和近地表大气气溶胶铅同位素组成测试及示踪研究

若尔盖高原牧场处于中国偏远洁净高海拔地区,大气沉降是污染物主要来源途径之一。由于季风的影响,污染源的辨析较为困难。本文通过多点大气气溶胶不同季节同时采样方式,利用热电离固体同位素质谱仪可有效校正质谱分析中同位素分馏效应的优点,对若尔盖地区土壤和大气气溶胶的铅同位素比值进行精确分析,并结合季风特征对该地区污染物的来源进行解析。结果表明:土壤的208Pb/204Pb比值变化范围为38.79059±0.00194~38.94461±0.00135,206Pb/207Pb为1.18551±0.00002~1.19362±0.00002;大气气溶胶的208Pb/204Pb比值变化范围为37.49571±0.00117~38.48980±0.00105,206Pb/207Pb为1.12894±0.00001~1.16734±0.00001。该地区土壤铅同位素的特征是放射成因铅高,来自于自身天然存在的岩石矿物,与大气污染关系不大;大气气溶胶的铅同位素组成与土壤差异较大,显示为多元混合模式,受到了天然物质和人类活动来源的混合影响,机动车尾气及来自北部(兰州)和西北部(青海、新疆、哈萨克斯坦、俄罗斯)的大气远程运移是若尔盖大气气溶胶及污染物质的主要来源。     

北京、郑州和深圳三城市空气中气溶胶单颗粒特征的扫描电镜分析

分别采集北京、深圳和郑州3个城市气溶胶样品,使用场发射扫锚电镜-能谱仪观察气溶胶单颗粒的显微形貌和元素组成,并利用图像分析系统对PM2.5的粒径进行了分析。结果表明,城市气溶胶单颗粒类型以矿物颗粒、烟尘和球形颗粒(飞灰和二次粒子)为主。对比3个城市气溶胶中不同颗粒类型数量百分比发现,矿物颗粒数量最多的城市是北京,飞灰和烟尘数量最多的城市是郑州,而规则矿物颗粒数量最多的城市是深圳。3个城市气溶胶单颗粒的数量-粒径分布均呈单峰分布。深圳气溶胶中颗粒物的粒径相对较小,其次为郑州、北京。3个城市气溶胶中颗粒物来源不同程度上都受到交通污染源影响,而燃煤源对北京和郑州气溶胶中颗粒物来源影响仍然不容忽视。     

基于单颗粒质谱研究云雾水和降雨中颗粒物的化学成分

气溶胶可作为云凝结核或冰核参与云雾和降水的形成.然而,现有研究大多以云雾水和降雨中的水溶性组分为研究对象,对于难溶性组分的认识还十分有限.本研究于2017年5～6月在广东天井山观测站(24°41′56″N,112°53′56″E,海拔1690 m)采集了21个云雾水和9个雨水样品,利用单颗粒气溶胶质谱直接分析其中的单颗粒化学成分.通过聚类分析发现:(1)海盐、矿尘颗粒和生物气溶胶对云凝结核和冰核的贡献较高(数量占比为67.3％～75.1％).结合气团轨迹分析发现,海盐气溶胶经长距离的内陆输送后仍是重要的云凝结核和冰核;(2)云雾水和雨水中颗粒类型差异较大,云雾水中海盐(35.7％)、有机物(12.1％)、有机胺(8.0％)及Fe(6.4％)的贡献更大,而雨水中矿尘(35.6％)、与有机物混合的黑碳颗粒(18.9％)的贡献高,反映了气溶胶形成暖云和混合相云过程的差异.     

北京市区大气气溶胶PM_(2.5)污染特征及颗粒物溯源与追踪分析

重点研究北京市区大气气溶胶中细粒子的污染特征,分析其质量浓度变化与各种自然影响因素的相关性,利用美国空气资源实验室的HYSPLIT模型对颗粒物进行溯源和追踪分析,为正确认识北京市区大气PM2.5污染状况提供重要基础数据,为以后的对比研究和制定相应的污染控制措施提供参考依据。结果表明:(1)PM2.5质量浓度的最高值出现在4月的沙尘天气期间中,由于受沙尘天气影响春季的PM2.5质量浓度居四季之首;(2)温度、相对湿度、风速、降水和气压等是影响PM2.5污染程度的重要因素,不同季节里、不同温度范围内,PM2.5的质量浓度与温度表现出不同的但都强烈的相关性;沙尘天气里风速低于某一阈值(10 km/h)时,PM2.5的质量浓度与风速呈负相关,反之则呈正相关;(3)沙尘主要来自西北、西北偏北或偏西方向,境外源有俄罗斯、蒙古和哈萨克斯坦等国的戈壁或沙漠地区,境内主要来自西部戈壁沙漠地带以及内蒙古的大范围干旱和半干旱地区,到达北京后继续向东或东南、东北方向运移,进入朝鲜、韩国、日本和俄罗斯等邻国。     

气溶胶吸收及气候效应研究的新进展

最新研究结果表明仅关注气溶胶大气顶辐射强迫是不够的,特别是对于在短波辐射区域存在较强吸收的气溶胶类型,如烟尘、沙尘气溶胶。INDOEX实验表明来自印度次大陆的吸收性气溶胶产生的地表辐射强迫在量值上是大气顶辐射强迫的3倍左右,二者的差额以大气辐射加热的形式出现。气溶胶吸收通过加热气溶胶层所在大气,减少地表太阳辐射,影响地面蒸发,改变大气稳定度,从而影响水分循环。另外气溶胶的吸收对云产生“燃烧效应”,从而可能导致云量下降。鉴于气溶胶吸收的重要性,气溶胶吸收问题是当前气溶胶气候效应研究的一个热点问题。尽管关于气溶胶的吸收问题以及与之有关的气候效应还存在很大不确定性,根据观测事实或模拟结果得出的结论差别明显,但勿庸置疑的是气溶胶吸收是一个急需深入探讨的课题。由于我国北方地区春季沙尘活动十分频繁,而东部地区由于能源结构以及能源利用效率等问题致使气溶胶中吸收性成分（碳黑）含量偏高,一些资料分析以及模式研究结果均表明我国发生了一些有别于全球或其他地区的独特气候变化现象,初步分析表明气溶胶吸收在其中可能发挥了一定作用,因此加强我国气溶胶吸收特性的观测和理论研究,结合全球或区域气候模式,深入认识我国气溶胶辐射强迫、气候效应具有重要的科学意义,另外对于评估我国近年来采取的一些卓有成效的污染控制措施的环境和气候效应也是必不可少的。     

冰冻圈关键地区雪冰化学的时空分布及环境指示意义

采用雪冰常量化学元素示踪体系, 系统分析了冰冻圈关键地区的南极冰盖、北极格陵兰和北极中心地带、以及以青藏高原为中心的高亚洲地区现代降水(表层雪冰)化学的空间分布、季节变化特点. 研究表明, 两极和高亚洲地区雪冰化学反映了全球或局地大气环境本底:南极现代雪冰化学代表了南半球或全球本底, 北极格陵兰地区代表了北半球对流层中部本底, 青藏高原海拔5 000 m以上的高海拔地区雪冰化学则代表中纬度地区对流层中上部本底. 其中, 离子浓度在两极冰盖和喜马拉雅山高海拔地区接近, 而在青藏高原北部高海拔地区则高得多. 三个地区雪冰化学的季节分布特点是: 在南极冰盖, 海盐气溶胶的"丰"季形成雪层化学峰值, 在北极, 冬春季污染物(所谓"北极霾")和漂尘形成季节峰值, 在高亚洲, 主要是春季降尘形成明显污化层. 青藏高原上大风季节与干季重叠, 静风季节与湿季重叠, 决定了干湿沉积过程具有明显季节转换. 总之, 主要阴、阳离子在南、北极和高亚洲雪层中的时空分布揭示了大气气溶胶的源区和传输, 其形成过程与大尺度大气环流、季风和局地尘暴等事件密切相关.     

基于单颗粒气溶胶质谱技术的典型污染过程研究:以浙江省淳安县为例

基于单颗粒气溶胶质谱技术,开展浙江省淳安县冬季典型时段大气颗粒物观测研究。基于人工神经网络算法,将本次采集到的颗粒物组分分为元素碳-有机碳(14.9%)、铵盐(13.7%)、硫酸盐-硝酸盐(13.6%)、地壳元素(13.1%)、老化元素碳(12.3%)、有机碳(11.6%)和元素碳(8.0%)等共计10种类别。观测期间,捕捉到3次典型的污染过程,分别为污染积累-爆发增长阶段(Case 1)和两次轻度污染过程(Case 2、Case 3)。不同污染过程显示出不同组分粒径增长率的差异性,其中小粒径段(小于0.7μm)组分构成差别不大,具有较好的一致性,而大粒径段(大于0.7μm)颗粒物类别构成在不同污染过程中差异较大。长距离输送时颗粒物老化严重,硝酸盐等二次组分增多,局地源排放为主时,一次颗粒物元素碳增加,同时铵盐也有增加。研究表明,不利气象条件及区域性外围传输是导致本次高污染的主要原因。高污染期间,颗粒物主要来自北方和西南方向,各占40.2%,其次为长江三角洲本地源贡献,占19.2%。污染爆发增长阶段(Case 1-2),元素碳、元素碳-有机碳和老化元素碳组分明显增多,分别为污染积累阶段(Case 1-1)的2.4倍、3.2倍和3.2倍,表明移动源排放及其老化的二次产物对淳安地区高浓度细颗粒物具有重要贡献。淳安地区富氨现象明显,与本地排放及区域输送密切相关。