广州市空气颗粒物中烃类物质的粒径分布

用 Andersen六段分级大流量采样器 (粒径为 : 10～ 7.2 μ m, 7.2～ 3.0 μ m, 3.0～ 1.5 μ m, 1.5～ 0.95 μ m, 0.95～ 0.49 μ m, ≤ 0.49 μ m)采集了广州市荔湾区 4个季度的大气颗粒物样品 , 用气相色谱 (GC)定量分析了其中的正构烷烃 (n-alkanes)组分,用气相色谱-质谱 (GC-MS)定量分析了其中的多环芳烃 (PAHs)组分. CPI2(代表石油成因的碳优势指数 )、 CPI3(代表生物成因的碳优势指数 ) 和 Wax(植物蜡含量 )表明了石油成因的烷烃倾向于富集在细颗粒物上,而生物成因的烷烃倾向于富集在粗颗粒物上.正构烷烃和低相对分子质量多环芳烃表现出双峰模型分布,高相对分子质量多环芳烃呈现单峰模型分布,仅在细颗粒段有一峰值.烷烃和芳烃秋冬季的 MMDs(质量中值直径 )比春夏季的大.在高温季节化合物优先富集在细颗粒物上,而在低温季节则向粗的颗粒物方向偏移.     

宁波市不同粒径颗粒物中无机离子污染特征研究

细颗粒物(PM_(2.5))对气候、空气质量和人体健康具有显著影响,水溶性无机离子是PM_(2.5)主要成分。在2018-01-24至2018-02-20期间,宁波地区经历了一系列低温和PM_(2.5)浓度较高的天气过程,利用在线离子色谱(MARGA)和颗粒物化学组分监测仪(ACSM)监测宁波气溶胶的无机离子,研究了PM_(2.5)和亚微米细颗粒物(PM_(1.0))中硫酸根(SO_4~(2-))、硝酸根(NO_3~-)和铵根(NH_4~+)(三者统称为SNA)的变化特征。结果表明,SNA的质量浓度均与PM_(2.5)有明显正相关;随PM_(2.5)质量浓度的增加,SO_4~(2-)当量浓度(摩尔浓度×所带电荷数)百分比呈现减少趋势,而NO_3~-百分比呈现增加趋势;NH_4~+百分比未呈现明显变化趋势;NH_4~+主要分布在1.0μm以下粒径的颗粒物中,SO_4~(2-)主要分布在1.0～2.5μm的粒径的颗粒物中;PM_(2.5)中NH_4~+当量浓度百分比低于PM_(1.0)。0～1.0μm粒径段的颗粒物中NH_4~+可以完全中和SO_4~(2-)和NO_3~-,形成硫酸铵和硝酸铵,还可形成其他形态的铵盐;1.0～2.5μm粒径段的颗粒物中NH_4~+不能完全中和SO_4~(2-)及NO_3~-,NH_4~+当量浓度低于SO_4~(2-)和NO_3~-两者当量浓度之和,SNA主要以硝酸铵和硫酸铵形式存在,还存在其他形态的硝酸盐或硫酸盐。本次工作通过对PM_(2.5)和PM_(1.0)中SNA存在形式及其在不同粒径中主导成分的研究,为宁波市大气污染特征的了解提供科学依据。     

上海PM_(2.5)中水溶性有机氮的污染特征

使用大流量采样器于2013年5月至2014年4月期间采集了上海宝山的PM2.5样品,分析了其中水溶性离子(Cl–、2NO?、3NO?、4SO??、Na+、4NH?、K+、Ca2+、Mg2+)和水溶性总氮(WSTN)的浓度,探讨了水溶性有机氮(WSON)的浓度水平、季节分布及其来源特征。结果表明,上海大气PM2.5中WSON的平均浓度为1.29μg/m3,占WSTN的18%。WSON的浓度冬、春季较高,夏、秋季浓度较低,而WSON对WSTN的贡献夏季最大,秋季次之,冬季最小。主成分分析结果表明,上海PM2.5中的WSON主要来源于人为来源污染物的二次转化。潜在源分析(PSCF)的计算结果表明,夏季和冬季时上海PM2.5中的WSON主要来自浙江、安徽等地陆源污染物的输送以及上海本地的污染排放;春季和秋季时华北地区陆源污染物经由黄海的污染输送对上海PM2.5中的WSON有显著影响。     

成都市东郊(工业区)分级颗粒物及酸雨中水溶性酸性离子分析

根据成都地理位置特征,分析了2006年下半年Andersen分级采样器所采集的不同粒径的样品中水溶性酸性离子分布,比较分析雾天的污染水平和分级颗粒物中不同粒径对酸雨的贡献,以及不同污染类型对酸雨pH的影响等.得出污染物质主要分布在0.65～3.3μm的粒径范围,雾天颗粒物污染是正常天气下的1.5～4倍.     

北京市大气颗粒物中全氟烷基化合物的粒径分布特征

人为排放的持久性有机污染物倾向于在细级大气颗粒物中富集,但目前国内外关于大气颗粒物中全氟烷基化合物(PFASs)粒径分布在不同国家地区有显著差异,而在我国北京地区PFASs在不同粒径大气颗粒物中的富集能力尚不清楚。本文采用五级大流量主动分级采样器采集了北京市大气颗粒物样品,利用超声萃取结合高效液相色谱-电喷雾负电离源串联质谱测定PFASs含量,探讨了该地区大气颗粒物中PFASs的浓度水平和粒径分布特征,以及大气颗粒物浓度变化对PFASs浓度变化的影响。结果表明:研究区∑PFASs范围为10. 1～62. 9 pg/m3,76. 4%～83. 8%的PFASs集中分布在PM2. 5颗粒物中,其中含量较高的PFOA、PFNA和PFDA在0. 25μm细颗粒物中占比最高,分别为26. 3%～43. 7%、30. 3%～68. 6%和30. 6%～49. 7%; PFOS在0. 25μm细颗粒物中没有检出,主要分布在1～2. 5μm和0. 25～1μm颗粒物中。此外,研究发现北京市霾天大气颗粒物中∑PFASs为晴天的3. 5倍,且不同粒径大气颗粒物浓度变化对PFASs各化合物表现出不同的富集能力,其中PFOA、PFOS、PFNA和PFDA等中链PFASs更易富集。     

粉尘颗粒物对祁连山老虎沟冰川融水理化性质的影响

基于2012年消融期6~9月在祁连山老虎沟12号冰川采集冰川融水径流样品,分析探讨冰川融水中粉尘颗粒物对融水理化性质的影响。结果表明,粉尘特征在消融期的变化很好地反映了冰川消融过程,融水中粉尘浓度和粒径众数在冰川强烈消融期的7月份表现为最高。粉尘体积粒径分布主要包括大气气溶胶超细颗粒(0~3.0μm,主要为PM 2.5),大气粉尘颗粒(3.0~20μm),以及局地源的粗颗粒(20~100μm);对雪冰消融释放的粉尘部分(3.0~20μm)粒径分布正态拟合结果说明,融水中粉尘颗粒物有很大部分来源于积雪中的粉尘运移所致。同时,融水中化学离子相对组成及其浓度消融期变化都与粉尘有较好的一致性,意味着粉尘对融水化学要素有重要影响。此外,pH值和电导率(EC)消融期的变化也反映了粉尘对融水物理指标的影响。在粉尘浓度较高时,融水pH值和电导率也表现出高值;融水径流中的悬移质颗粒物(SPM)浓度和溶解质固体(TDS)浓度具有较为一致的变化过程,反映了粉尘对于融水中溶解质含量也有较大影响。     

东北地区夏季大气颗粒物数浓度与粒径分布特征的航测研究

利用飞机航测于2018年夏季在东北吉林省用宽范围粒径谱仪对10 nm～10μm大气颗粒物的数浓度谱进行在线监测,分析大气颗粒物的垂直分布廓线和粒径分布特征。结果表明,东北地区近地面颗粒物数浓度为5.8×10~3～9.9×10~(4)cm~(-3),平均值为(2.7±2.2)×10~(4)cm~(-3);垂直方向上颗粒物数浓度随海拔升高整体呈降低趋势,且垂直廓线存在两种类型:一种是在边界层附近存在较明显的分界线,即在边界层下方,大气颗粒物数浓度随高度升高而显著降低,在边界层上方,大气颗粒物数浓度变化随高度变化不明显;第二种是随高度的升高,城市上空的大气颗粒物数浓度降低,且海拔高度与大气颗粒物数浓度呈现近似线性负相关的关系。在观测期间,颗粒物的粒径大多集中在爱根模态,其峰值位于25～30 nm,后向气流轨迹显示,气团来源于蒙古及内蒙古地区。在四平城市上空观测到1例新粒子生成事件,其核模态颗粒物数浓度为当日其他地区的4倍,后向气流轨迹显示其气团来源于中国辽宁省且受局地气团影响。     

银川市城郊PM2.5质量浓度日变化规律与组成特性分析

可吸入大气颗粒物是空气中的一种主要的污染物,虽然它在大气中含量很少,但对环境和人体的危害都很大。其中大气颗粒物PM2.5(空气动力学粒径Da≤2.5μm的大气颗粒物)与人体健康状     

邯郸市冬季一次霾过程中细颗粒物化学组分的污染特征及消光贡献

近年来京津冀地区大气环境污染受到广泛关注,邯郸作为京津冀南部地区燃煤为主的工业城市之一,大气污染问题较为突出。为厘清邯郸市冬季大气重污染发生时细颗粒物(PM_(2.5))中主要化学成分的形成过程及光学特性,本研究于2016年1月23～30日,采集了PM_(2.5)样品,测定了水溶性离子组分和碳质组分的质量浓度,探讨了PM_(2.5)污染特征,在此基础上进一步分析了PM_(2.5)的光学特性。结果表明,采样期间PM_(2.5)平均质量浓度为(122.6±66.9)μg/m~3,水溶性离子占PM_(2.5)的36.0%,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+3种离子(SNA)占水溶性离子的74.7%,是邯郸市PM_(2.5)中最主要的水溶性离子。有机碳(OC)与元素碳(EC)平均质量浓度分别为(35.6±24.0)μg/m~3和(10.4±8.0)μg/m~3,分别占PM_(2.5)的29.2%和7.5%。重污染期间PM_(2.5)平均质量浓度为216.3μg/m~3,是清洁时段(58.6μg/m~3)的3.7倍,且重污染期间EC、SNA和OC的质量浓度涨幅较明显。采样期间大气消光系数平均值为(780.9±439.1)Mm~(–1),有机物(OM)、EC、(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的消光贡献依次为51.4%、12.3%、11.4%和11.3%。重污染期间大气消光系数为(1351.9±208.5)Mm~(–1),EC和NH_4NO_3消光系数的增长幅度高于其他组分,说明邯郸市大气重污染发生时需要加强关注EC和NH_4NO_3。     

成都市城东区浓雾时大气颗粒物的总数密度及质量变化特征

利用自动型尘埃颗粒激光计数器和Anderson采样器,对成都市城东区两次浓雾天前后颗粒物的总数密度和质量分别进行了分析,得到颗粒物的物理变化特征,结果表明,浓雾的存在可以改变颗粒物的物理特征：颗粒物总数密度保持在270000～310000／100cm。之间,粒径0．3～0．5μm颗粒物数密度降低,粒径在0．5～3μm之间的粗颗粒物数密度升高;质量主要集中在粒径0．65～2．1μm的积聚模态颗粒物上。     

太原市大气总悬浮颗粒物中正构烷烃和多环芳烃空间分布及来源分析

收集了太原市不同功能区的大气总悬浮颗粒物样品,经超声波提取分离得到正构烷烃、多环芳烃,经色谱-质谱分析表明,太原市大气颗粒物中正构烷烃主要来源于化石燃料的燃烧,少量为自然排放源。含量较高的不带取代基的多环芳烃有8种,其年平均浓度为1.50μg/m3,其中苯并(a)芘的年平均浓度为74.7ng/m3。多环芳烃的浓度分布为一电厂化工区>太钢工业区>桃园三巷商业居民区>太行仪表厂文化区。利用三角图与烟尘、汽车尾气样品中的多环芳烃特征相比较,认为太原市大气颗粒物中的多环芳烃主要来源于煤的燃烧。     

奥运会及残奥会期间北京市区大气颗粒物污染特征及微观形貌类型

2008年8月和9月,北京市成功举办了第29届奥运会和第13届残奥会,对这段时间在北京市区(中国矿业大学校园综合楼五层,距奥运村3 km)采集的大气颗粒物的质量浓度和微观形貌类型进行了研究。结果表明:奥运会期间,北京市区大气PM10和PM2.5的日均质量浓度分别小于国家PM10二级标准(150μg/m3)和美国EPA的PM2.5二级标准(65μg/m3),12 h的质量浓度范围分别为7.64~81.63μg/m3和1.91~54.59μg/m3;残奥会期间,12 h的PM10质量浓度范围为33.83~106.36μg/m3,没有超标,PM2.5质量浓度变化范围为15.29~88.30μg/m3,其中出现了3 d超标天,分别为9月6日、7日和14日;从奥运期间PM2.5/PM10的比值(0.26~0.86,大部分值大于0.5)可以看出,奥运期间北京大气颗粒物以细粒子为主。与往年相比,颗粒物质量浓度出现大幅下降趋势。场发射扫描电镜观察显示,奥运会和残奥会期间样品的微观形貌类型主要有球形颗粒、烟尘集合体、不规则矿物和未知颗粒,其数量-粒径分布主要呈单峰分布,峰值均在0.1~0.2μm范围,其中球形颗粒明显占多数。各种分析数据均显示,残奥会期间样品比奥运会期间样品污染要严重。     

粉尘颗粒物对祁连山老虎沟冰川融水理化性质的影响

基于2012年消融期6~9月在祁连山老虎沟12号冰川采集冰川融水径流样品,分析探讨冰川融水中粉尘颗粒物对融水理化性质的影响。结果表明,粉尘特征在消融期的变化很好地反映了冰川消融过程,融水中粉尘浓度和粒径众数在冰川强烈消融期的7月份表现为最高。粉尘体积粒径分布主要包括大气气溶胶超细颗粒（0~3.0 μm,主要为PM 2.5）,大气粉尘颗粒（3.0~20 μm）,以及局地源的粗颗粒（20~100 μm）;对雪冰消融释放的粉尘部分（3.0~20 μm）粒径分布正态拟合结果说明,融水中粉尘颗粒物有很大部分来源于积雪中的粉尘运移所致。同时,融水中化学离子相对组成及其浓度消融期变化都与粉尘有较好的一致性,意味着粉尘对融水化学要素有重要影响。此外,pH值和电导率（EC）消融期的变化也反映了粉尘对融水物理指标的影响。在粉尘浓度较高时,融水pH值和电导率也表现出高值;融水径流中的悬移质颗粒物（SPM）浓度和溶解质固体（TDS）浓度具有较为一致的变化过程,反映了粉尘对于融水中溶解质含量也有较大影响。     

基于单颗粒气溶胶质谱技术的典型污染过程研究:以浙江省淳安县为例

基于单颗粒气溶胶质谱技术,开展浙江省淳安县冬季典型时段大气颗粒物观测研究。基于人工神经网络算法,将本次采集到的颗粒物组分分为元素碳-有机碳(14.9%)、铵盐(13.7%)、硫酸盐-硝酸盐(13.6%)、地壳元素(13.1%)、老化元素碳(12.3%)、有机碳(11.6%)和元素碳(8.0%)等共计10种类别。观测期间,捕捉到3次典型的污染过程,分别为污染积累-爆发增长阶段(Case 1)和两次轻度污染过程(Case 2、Case 3)。不同污染过程显示出不同组分粒径增长率的差异性,其中小粒径段(小于0.7μm)组分构成差别不大,具有较好的一致性,而大粒径段(大于0.7μm)颗粒物类别构成在不同污染过程中差异较大。长距离输送时颗粒物老化严重,硝酸盐等二次组分增多,局地源排放为主时,一次颗粒物元素碳增加,同时铵盐也有增加。研究表明,不利气象条件及区域性外围传输是导致本次高污染的主要原因。高污染期间,颗粒物主要来自北方和西南方向,各占40.2%,其次为长江三角洲本地源贡献,占19.2%。污染爆发增长阶段(Case 1-2),元素碳、元素碳-有机碳和老化元素碳组分明显增多,分别为污染积累阶段(Case 1-1)的2.4倍、3.2倍和3.2倍,表明移动源排放及其老化的二次产物对淳安地区高浓度细颗粒物具有重要贡献。淳安地区富氨现象明显,与本地排放及区域输送密切相关。     

奄美三角盆地晚更新世以来碎屑沉积物粒度特征及其物源和古气候意义

对菲律宾海西北部奄美三角盆地U1438A孔约350 ka以来沉积物中碎屑组分的粒度组成进行了分析,结果表明,沉积物中碎屑组分的平均粒径为13.1μm,粒径变化范围为0.04~160μm,粒度频率分布呈四峰正偏态分布。利用Weibull分布函数将沉积物碎屑组分的粒度组成分离出4个相对独立的组分。其中超细组分众数约0.3μm,粒度分布范围为0.04~0.9μm,可能是海洋自生黏土。细粒端元众数粒径约3.5μm,粒度分布范围为0.2~32μm,比北太平洋中部风尘略粗,推测主要为来源于亚洲大陆的风尘。粗粒端元众数粒径约10μm,粒度分布范围为0.3~90μm;超粗粒端元众数粒径约40μm,粒度分布范围为3~160μm。粗粒组分和超粗粒组分均主要来自于周围海脊和岛弧的火山物质。细粒和粗粒敏感粒级组分的比值(1.3~2.2μm/28~40μm)与细粒风尘组分和粗粒火山组分的比值(0.9~3μm/10μm)类似,表现为冰期高、间冰期低,与北太平洋风尘通量、亚洲大陆黄土堆积速率,以及黄土粒径所指示的冰期干旱和东亚季风/西风环流增强的气候变化是一致的,表明冰期由于亚洲大陆的干旱和季风/西风的增强,使得奄美三角盆地中细粒亚洲风尘组分的输入相对增加。因此细粒风尘和粗粒火山物质的比值可以作为亚洲大陆干旱化和大气环流增强的示踪指标。这些研究结果表明奄美三角盆地沉积物的粒度组成可用于重建东亚大陆干旱和大气环流演化历史。     

宜昌市PM_(10)水溶性无机组分与硫酸盐的δ~(34)S值变化特征

利用TH-150中流量颗粒物采样器,在2012年12月至2013年3月采集了宜昌市PM_(10)样品,测试了水溶性无机离子和硫酸盐硫同位素组成。研究显示,宜昌市PM_(10)主要的水溶性无机离子有SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+、Na~+、Ca~(2+),二次离子(SO_4~(2-)+NO_3~-+NH_4~+)的含量与总水溶性无机离子质量浓度比值超过70%,说明宜昌市大气二次污染严重;无机离子冬季以(NH_4)_2SO_4、NH_4NO_3、Ca SO4和Na_2SO_4为主,春季则以NH_4NO_3、Ca SO4、Na_2SO_4为主。冬季白天PM_(10)中硫酸盐δ~(34)S值为2.8‰~4.7‰,夜间为2.9‰~4.8‰;春季白天为1.5‰~4.7‰,夜间为1.7‰~4.0‰,昼夜变化不明显,春季比冬季偏负。研究结果表明,宜昌市PM_(10)的来源主要有燃煤、机动车尾气、道路二次扬尘,春季还受农业活动和生物源释放影响。     

序言

正气溶胶是指悬浮在空气中的纳米及微米级颗粒物,对大气能见度、人体健康、气候变化和生物地球化学循环都有重要影响。由于经济社会的快速发展,我国环境空气质量曾持续恶化,其中某些城市2013年PM_(2.5)(指空气动力学直径小于2.5μm的颗粒物)最高浓度超过1000μg/m~3。我国政府及相关部门非常重视大气污染防治工作,并于2013年9月开始实施《大气污染防治行动计划》。同时,在中国科学院"大气灰霾追因与控制"先导专项、国家自然科学基金委员会"中国大气复合污染成因、健康影响     

北京西北城区一次重污染过程中PM10的氧化损伤能力研究

为评估大气重污染期间北京市可吸入颗粒物(PM_(10))的毒性,采集2016年3月份一次大气重污染过程中北京市大气PM_(10)样品,应用质粒DNA损伤评价法来研究其氧化损伤能力。结果表明,雾霾期间PM_(10)对DNA的损伤率高于雾霾逐渐消退时期,远高于雾霾前期清洁天,颗粒物对DNA损伤率随剂量的增加而增加。雾霾前后PM_(10)水溶样品的平均TD_(20)值表现为雾霾前清洁天(788.01μg/mL)雾霾消退后期(470.40μg/mL)雾霾期间(55.78μg/mL),说明氧化能力雾霾期间雾霾消退后期雾霾前清洁天。另外通过雾霾前后数据对比得到,暴露毒性指数TI大小顺序为雾霾期间(13 245.06)雾霾消退后期(1 658.87)雾霾前清洁天(254.08),说明雾霾期间PM_(10)对人体危害更大。     

北京市冬季、春季PM_(10)和PM_(2.5)中元素地球化学特征

使用TH1500C智能中流量(80~120 L/min)大气采样器采集了北京市区5个功能区和郊区的大气颗粒物(TSP/PM_(10)/PM_(2.5))样品,利用电感耦合等离子体质谱仪和原子荧光谱仪分析测试了大气颗粒物中Al,Fe,Mn,As,Hg,Cd,和Cr等21种元素,并通过计算元素的富集因子探讨了大气颗粒物中元素的来源。结果表明,冬季大气颗粒物PM10中Cd,Cr,As,Hg的浓度比春季的分别增幅233%,306%,298%和141%;在PM2.5中的增幅分别为442%,309%,310%和256%。Cd,Cr,As,Hg和Se等元素均表现出在PM_(2.5)中富集的趋势,并且其在冬季的浓度明显高于春季。认为冬季燃煤取暖对大气颗粒物中的污染元素贡献较大,主要贡献元素为Cd,As和Hg。     

绵阳市PM_(2.5)、PM_(10)变化特征和城郊对比分析

本次工作以四川省绵阳市颗粒物(PM_(2.5)和PM_(10))污染变化特征为研究对象,利用绵阳市国控监测站结合西南科技大学自建监测站获得的PM_(2.5)、PM_(10)质量浓度数据,对2017年9月至2018年9月期间绵阳市城郊PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度进行了分析,探讨了两者的季节变化和日变化,以及两者之间的相关性,阐释了污染颗粒的可能来源,并对比了城区与郊区的日变化差异。结果表明,绵阳市PM_(2.5)、PM_(10)质量浓度季节间差异较大,污染程度整体上呈现冬季春季秋季夏季的特征,冬季灰霾天数最多,人为排放、地形和天气为主要影响因素。PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度具有良好的线性关系,相关系数为0.8771。颗粒物质量浓度郊区整体低于城区,城区相对郊区变化更为平稳,但郊区受扬尘影响程度高。