矿物光电子能量及矿物与微生物协同作用

本文总结了天然半导体矿物光电子能量及矿物与微生物协同作用的最新研究成果,特别强调地表微生物、矿物和太阳光多元复杂体系中金属氧化物和金属硫化物半导体矿物的可见光激发光电子特征,阐述了矿物光电子能量利于地球早期生命起源与演化、促进化能自养和化能异养微生物生长代谢、调控矿物与微生物协同作用实现固碳作用。进而提出矿物光电子能有效地将二氧化碳还原为有机物质,可为生命起源提供有机物质基础的认识。     

南方红壤微生物群落光电子能量响应特性

地表关键带中时刻发生的物质循环与能量流动过程使其成为地球最活跃的系统之一,其中即包含半导体矿物介导的非光合微生物利用太阳光能量这一微生物-矿物协同作用新途径。特别是富含半导体矿物的天然红壤,为研究关键带中半导体矿物转化太阳能为化学能或者生物质能的微观作用,探索关键带各圈层相互作用提供了新的契机。自海口、长沙两地采集天然红壤样品,经SEM、XRD等分析确定其含有针铁矿、赤铁矿、水钠锰矿等多种铁锰氧化物矿物,紫外可见漫反射吸收谱结果显示此类矿物对可见光具有较好的吸收活性。为考察矿物光电子能量对土壤微生物群落构成的影响,构建双室实验体系利用电化学恒电势技术模拟不同能量光电子,电势模拟矿物光电子能量设置为-0.05 V、-0.25 V(vs.SHE)。实验对比分析了土壤提取液、生理盐水、磷酸盐缓冲液、抗坏血酸溶液(提供有机空穴捕获剂)等不同介质条件下的电化学响应情况,发现0.1 mol/L NaH 2PO4缓冲液条件下体系稳定性最高,电流响应活性期超过30 d,最终体系稳定电流与溶液p H见表1。实验结果显示,阴极施加偏压条件下溶液p H基本稳定,说明水电解反应得以控制并达到动态平衡;恒定偏压下体系电流达到稳定,说明电极与表面微生物间电子转移的电化学过程实现平衡。同时,对比分析红壤样品的电流数据可以发现,海口、长沙两地样品在不同电势下的电流响应情况具有显著差异,预示着不同地区、不同电子能量作用下的微生物群落可能具有不同的响应特性。为进一步明确实验体系中微生物生长代谢状况,使用考马斯亮蓝G250测试总蛋白含量,对比初始阶段发现偏压作用前后蛋白含量基本稳定,表明模拟实验体系中微生物可维持原有代谢水平。本文构建双室电化学实验体系利用恒电势技术模拟不同能量光电子,考察微生物对光电子能量的响应特性。后续结合焦磷酸测序等技术获得群落构成信息,能够进一步揭示光电子能量响应情况下的红壤微生物群落演化特征。     

矿物光电子-微生物体系重金属离子价态调控及其环境效应研究进展

本文综述了典型污染区重金属离子赋存状态与环境风险评价、环境微生物多样性等环境质量因子的关系及其对土壤功能的影响;重点介绍了微生物源电子、半导体矿物光电子对重金属离子的价态调节双向控制;总结了电子穿梭体、空穴捕获剂等小分子有机物对光电子还原重金属离子的影响及机制,以及半导体矿物光电子、重金属价电子协同微生物对重金属离子的还原氧化效率与价态调控;分析了微生物及其表面基团对重金属离子的矿化与转化作用,以及微生物界面固定转化在土壤重金属污染修复中的作用。本综述可为进一步研究微生物和半导体矿物光电子协同作用对重金属离子的定向调节、电子转移途径、晶相转化机制提供指导,对深入探讨光-半导体矿物-重金属离子-微生物多相复杂体系的交互作用具有重要的环境学意义。     

地表“矿物膜”半导体矿物光电子调控微生物群落结构演化特性研究

矿物-微生物交互作用广泛参与地球表层系统物质循环与能量流动过程,深刻地影响着一系列重要的地表生物地球化学进程。近年来地表半导体矿物的相关研究,为矿物-微生物交互作用提供了崭新研究方向,揭示地表“日光-半导体矿物-微生物”系统电子传递过程及其环境效应,是地质微生物学交叉领域研究的核心科学问题之一。本研究从地表不同生境“矿物膜”出发,以光电化学技术证实喀斯特、红壤、岩石漆“矿物膜”在1 000 min长时间循环实验中平均光电流值约为5.4、3.4、3.2 μA/cm²,证实“矿物膜”良好日光响应特性且铁锰氧化物矿物在其中发挥核心作用。基于笔者前期研究所发现的“矿物膜”电活性菌富集且与半导体矿物分布呈正相关性这一现象,本文进一步构建模拟光电子红壤细菌群落系统,20天后细菌群落α多样性显著提升,研究证实细菌群落具有模拟光电子响应活性,且电极与溶液群落均具有演化方向性;16S rRNA测序分析表明模拟光电子作用下Shewanella、Pseudomonas、Streptococcus、Lactobacillus、Acinetobacter等电活性菌显著富集。综上,本文研究结果间接证实地表半导体矿物光电子可有效调控微生物群落结构并促进电活性菌在“矿物膜”中富集。     

半导体矿物及其与微生物作用研究方法与技术

自然界矿物的半导体属性是地表矿物重要的物理化学性质之一。半导体矿物可吸收利用太阳光能,驱动物质的地球化学循环,甚至与微生物发生交互作用,这是当前多学科交叉研究方向的前沿热点。本文归纳总结了半导体矿物的表征与测试技术,详细论述了半导体矿物与微生物交互作用体系的构建和研究方法,以期为开展相关领域的研究提供方法和技术参考。     

关键带中天然半导体矿物与微生物协同作用及其环境响应

<正>地球中最不均匀和最复杂的区域——地球表层系统中各个圈层交互作用地带正在成为当代国际地球科学、生命科学和环境科学中近地表环境研究领域的关键带。作为地球科学中的重要基础学科——矿物学应担当起研究这一关键     

地表“矿物膜”:地球“新圈层”

地球表层是一个极为复杂的开放系统,其中所充满的阳光、大气、水分、有机酸、无机酸/盐、矿物质和微生物等彼此之间无时无刻不在发生着人们尚未充分认识到的多种自然作用。本文采用环境矿物学、半导体物理学与光电化学等交叉学科研究手段,在我国南方红壤、西南喀斯特和西北戈壁等典型陆地生境中,发现直接暴露于太阳光下的土壤/岩石表面广泛发育有几十纳米到数百微米厚度的铁锰氧化物"矿物膜";详细研究了铁锰氧化物"矿物膜"中矿物组成及其精细结构特征,发现半导体性能优异的水钠锰矿普遍存在,其晶体结构中富含促进其光催化功能的稀土元素Ce。在这些生境中,矿物岩石表面所包覆的铁锰氧化物"矿物膜"总是朝着太阳光发育,岩石背面却不出现"矿物膜",揭示出太阳光照射下的地球陆地表面普遍存在的"矿物膜"与太阳光有着直接的响应关系。光电化学测试结果显示,天然"矿物膜"具有较好的日光响应性能,由其制成的电极在可见光照射下皆能产生明显的光电流,而不含铁锰氧化物矿物的岩石基质样品及石英、长石等矿物样品几乎不产生光电流,表明"矿物膜"光电流的产生主要与铁锰氧化物有关。进一步测得"矿物膜"中主要铁锰氧化物的禁带宽度均小于2. 5eV,证明其均为对可见光具有广泛而良好吸收的天然半导体矿物。以全球日光平均辐照强度100mW/cm~2计以及全球典型生境中"矿物膜"分布面积估算,全球"矿物膜"吸收太阳能等效为生物质能的最大量与2017年度全球糖类产量(1. 92亿吨)相当。铁锰氧化物"矿物膜"不仅存在于陆地地表,还存在于海洋透光层中。可以认为地表"矿物膜"是地球上分布最广的天然"太阳能薄膜",从功能上"矿物膜"相当于继地核、地幔和地壳之后的地球第四大圈层,事实上构成了地球"新圈层",也是地球在太阳光能量驱动下发生外营力地质作用的关键地带。在此基础上,本文提出从"矿物膜"中产生的矿物光电子与太阳光子和元素价电子共同组成了地表存在的三种主要能量形式的认识。深入探讨太阳光照射下地表多圈层交互作用界面上所发生的电子传递与能量转化的微观机制,有助于深刻理解地表"矿物膜"这一地球"新圈层"如何影响地球物质演化、生命起源进化与环境变化演变的宏观过程。     

微生物所协同的天然金红石日光催化作用研究

本文揭示了自然界中可能存在的一种新的矿物和微生物交互作用形式,即微生物通过生物电化学作用参与到半导体 矿物的日光催化作用过程中。模拟日光光源下“产电”微生物与天然半导体矿物金红石交互实验结果显示,金红石的光催 化作用促进了矿物端元的反应速率,提高了电子在微生物和矿物之间的转移效率,使微生物电子传递链末端电子能量得到 提升。二者协同作用可提高微生物或半导体矿物单独作用时对污染物如Cr(Ⅵ)的还原处理效果。该研究为环境污染治理提 供了一种矿物与微生物协同作用新理念。     

矿物光电子能量在地球早期生命起源与进化中的作用

地球早期生命起源的第一步是合成简单的有机化合物，但合成有机物所需能量来源问题长期困扰着学术界。早期地球上丰富的硫化物半导体矿物可将太阳光子转化为光电子，提供持续的能量来源。也正是由于矿物光电子能量较高，在非生物途径合成小分子有机物方面具有优势。其中半导体矿物自然硫转化太阳能产生的光电子能量，是目前所发现的最高的矿物光电子能量，不仅能直接还原CO2分子为甲酸物质，还可催化其他生命基础物质的合成。在全球陆地系统中暴露在阳光下的岩石/土壤表面普遍被一层铁锰氧化物“矿物膜”所覆盖，光照下含半导体矿物水钠锰矿的“矿物膜”产生原位、灵敏、长效的光电流，显示出优异的光电效应。生物光合作用中心Mn4CaO5在裂解水产氧过程中产生成分和结构类似水钠锰矿的结构中间体，地球早期“矿物膜”中水钠锰矿可能促进了锰簇Mn4CaO5与生物光合作用的起源与进化。早期地球半导体矿物为生命起源基本物质的合成提供直接能量来源，矿物光电子能量在地球早期生命起源与进化中起到了重要作用。     

矿物光电子能量在地球早期生命起源与进化中的作用

地球早期生命起源的第一步是合成简单的有机化合物,但合成有机物所需能量来源问题长期困扰着学术界。早期地球上丰富的硫化物半导体矿物可将太阳光子转化为光电子,提供持续的能量来源。也正是由于矿物光电子能量较高,在非生物途径合成小分子有机物方面具有优势。其中半导体矿物自然硫转化太阳能产生的光电子能量,是目前所发现的最高的矿物光电子能量,不仅能直接还原CO₂分子为甲酸物质,还可催化其他生命基础物质的合成。在全球陆地系统中暴露在阳光下的岩石/土壤表面普遍被一层铁锰氧化物“矿物膜”所覆盖,光照下含半导体矿物水钠锰矿的“矿物膜”产生原位、灵敏、长效的光电流,显示出优异的光电效应。生物光合作用中心Mn₄CaO₅在裂解水产氧过程中产生成分和结构类似水钠锰矿的结构中间体,地球早期“矿物膜”中水钠锰矿可能促进了锰簇Mn₄CaO₅与生物光合作用的起源与进化。早期地球半导体矿物为生命起源基本物质的合成提供直接能量来源,矿物光电子能量在地球早期生命起源与进化中起到了重要作用。     

微生物—矿物间半导体介导电子传递机制研究进展

矿物与微生物相互作用是地球表层系统中重要的生物地球化学过程,是联系不同圈层物质与能量交换的重要纽带,深刻地影响着一系列重要的地表过程,包括次生矿物的形成与演化、养分循环与污染物环境行为。在微生物—矿物的研究中,以往主要关注微生物的胞外电子传递和微生物介导的矿物溶解、沉淀、矿化等过程。由于矿物本身具有半导体性质,其在微生物胞外电子传递过程中扮演特殊的角色,这也为近期备受关注的微生物—矿物相互作用研究提供了一个崭新的视角。半导体矿物具有独特的能级结构和氧化还原性质,导致微生物—半导体矿物的相互作用机制差别很大。从热力学驱动和光能驱动2个方面分别阐述微生物—矿物间半导体导电机制的最新研究进展,并深入揭示其界面电子转移的机理。最后展望了微生物—半导体矿物相互作用的未来发展趋势。     

一株胶质芽孢杆菌与蒙脱石交互作用实验研究

硅酸盐矿物是地表系统三大岩石中最主要的造岩矿物,广泛分布于土壤与地层中,且与微生物之间存在着普遍的交互作用,该交互作用对于研究元素的生物地球化学循环具有重要的科学意义。蒙脱石族矿物是地表分布最广且最具代表性     

微生物矿化成因的铁硫酸盐矿物表面特征初探

研究表明，生物一矿物相互作用是地球表层系统演化的重要地质营力之一。微生物与矿物岩石之间进行着活跃的物质交换，微生物通过营造微观地球化学环境和提供吸附、成核中心影响着矿物的溶解和结晶，其中生物一矿物界面是物质交换和化学反应最为活跃的场所，矿物表界面记录着丰富的微生物作用信息。在综述前人微生物一矿物相互作用界面研究的基础上，利用气体吸附技术，对比分析了微生物矿化成因和无机合成含水铁硫酸盐矿物的表面积、表面分形和表面吸附能特征，初步讨论了微生物矿化成因铁硫酸盐矿物的表面特征和控制机理。     

黄海透光层悬浮半导体矿物组成及其促进微生物胞外电子传递过程初探

在地球上最为活跃的海洋透光层体系中,矿物-微生物交互作用的形式十分丰富。系统采集了黄海近海透光层水体样品,测试分析发现其中分布大量悬浮半导体矿物及微生物群落。通过电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)、环境扫描电子显微镜(ESEM)及配有的EDX能谱仪,从宏观到微区对悬浮颗粒矿物的化学元素组成进行了测试分析,发现其主要矿物组成元素为Si、O、Na、K、Ca、Al等,且含有较高含量的Mn、Fe、Ti等金属元素;通过X射线衍射光谱(XRD)、拉曼光谱(Raman)测试从整体到局部分析悬浮颗粒矿物的物相组成,发现其主要组成矿物为石英、钠长石、方解石、云母和绿泥石等,还有锐钛矿、金红石、板钛矿、针铁矿等铁、钛金属氧化物半导体矿物。通过16S rRNA高通量测序分析海水中主要微生物群落为Proteobacteria、Actinobacteria、Bacteroidetes、Planctomycetes、Woeseia、Fluviicola等,并通过构建双室反应体系对海水微生物与悬浮矿物间氧化还原作用及胞外电子传递过程进行了表征,结果显示增加海水悬浮矿物作为电子受体后,体系开路电压由330. 80 mV提升至426. 59 mV,提升比率达130%,最大输出功率由8. 376 9 mW/m^2提升至12. 096 8 mW/m^2,为原体系的1. 44倍。实验研究表明,海水透光层悬浮矿物能有效参与并促进微生物胞外电子传递过程,为后续深入研究基于电子能量传递利用的半导体矿物-微生物协同作用以及元素循环调控机制奠定初步基础。     

再谈古生物学向地球生物学的发展:服务领域的拓展与创新

地球科学前沿研究为社会服务是一个永恒的主题,这在当前全球化背景下尤其迫切.古生物学作为一个受人瞩目的精品学科,在向地球生物学发展过程中,其服务领域正不断地拓展和创新.系统地总结了当前地球生物学在全球变化和油气资源两大领域的应用与拓展,以及在关键带和深地两大领域的创新性发展.在全球变化领域,藻类、古菌、细菌等地质微生物的脂类不仅能够用于估算古温度,还可以记录干旱等极端古气候事件,从而实现古温度与古降水信号的分离.地球生物学已经从探索生物对环境的响应深入到生物对环境的作用.地球生物学也在评价烃源岩、储层等常规油气资源领域得到广泛的应用,但当前其更重要的应用表现在页岩气等非常规油气资源领域,包括地质微生物形成页岩中的纳米孔隙,形成易于压裂的长石、石英等矿物.在关键带研究领域,地球生物学可以解剖碳循环与水循环之间的内在联系.聚焦于地质微生物功能群的关键带地质微生物调查,不仅可以查明污染物的分布和污染程度,还可以为环境修复提供技术方法.而在深地研究领域,为拓展对地下空间的利用,需要充分利用地下工程对地下微生物开展调查和研究,以查明地下环境中有害或者有益的微生物功能群分布及其地质作用.      

矿物与微生物协同作用

近十年来,在国家973项目和国家自然科学基金项目资助下,我们一直致力于无机界矿物及其与有机界生物交叉方向上的环境效应基础研究。尤其在矿物与微生物交互作用方式上,继微生物形成矿物作用、微生物分解矿物作用和微生物转     

地球关键带的研究进展

地球关键带(Earth Critical Zone)由美国国家研究理事会于2001年正式提出以来,倍受关注,取得了重要研究进展。总结分析了美国、德国、澳大利亚、法国和中国等国家,以及欧盟等相关国际组织相继开展和部署的地球关键带研究项目及相关研究计划、主要科学问题、未来发展方向等,并结合我国研究现状,提出我国应加强地球关键带结构、形成与演化机制,地球关键带物质迁移转化与多过程耦合作用机制,地球关键带服务功能、演化特点及其对可持续发展的支撑和影响,地球关键带过程及系统的模型模拟4个方面研究,通过积极与国际科技发达国家开展合作和交流,提高国际大型计划的参与度。     

长石微生物风化作用的研究现状与展望

矿物—微生物相互作用是地球表生环境下重要的地质作用类型,由于硅酸盐矿物的微生物风化影响着地球物质循环及地貌的形成和演变,尤其受到地质地球化学领域的关注。作为地球表层分布最广的硅酸盐矿物类型,长石在风化分解过程中,微生物通常会以流体模式、生物膜及真菌菌丝等方式与矿物表面发生作用。而长石在微生物作用下的分解机制主要包括质子交换和配体络合作用。微生物生理活动、微生物及代谢产物种类、生长条件,以及长石的种类、结构、成分及表面特征等均会影响其风化速率和风化程度。由于长石在硅酸盐矿物中的代表性,因此对长石—微生物作用模式、机理、影响因素等方面的研究,可以大大促进硅酸盐的微生物地质学的发展。     

造山带榴辉岩的变质作用P-T-t轨迹研究进展

板块俯冲和折返是板块构造理论的重要组成部分,也是固体地球科学研究的一个前沿方向。俯冲/碰撞造山带内的高压-超高压变质岩经历了俯冲至地球深部而后折返至地壳浅部的复杂地质过程,反演它们的P-T-t轨迹是高压-超高压变质作用研究的重要课题,也是揭示造山带构造演化的一个重要途径。造山带榴辉岩作为高压-超高压变质岩中的一类典型代表,常保留多个变质阶段的矿物组合,较完整地记录了造山带演化的关键信息,是反演P-T-t轨迹的理想样品。根据详细的岩相学观察和矿物成分分析,能识别出榴辉岩不同变质阶段的矿物组合。在此基础上,选取合适的地质温压计或采用相平衡模拟,可获得岩石相应变质阶段的温压条件(P-T)。如何获得多阶段变质年龄(t)和如何匹配变质作用的温压条件和年龄信息,是反演榴辉岩P-T-t轨迹的两个关键问题。本文针对榴辉岩中的锆石、金红石、榍石和褐帘石这四个适用于U-Pb定年的副矿物,从结晶条件和封闭温度等角度评估它们可能记录的年龄信息。结果表明,受限于结晶的温压条件或结晶后的改造作用,单种矿物定年难以获得多阶段年龄,一些实际研究中需要采用多种矿物或多个同位素体系实施定年分析。对于将副矿物从岩石中分选出...     

微生物成矿

微生物对生命元素如碳、氮、硫、氧和金属离子的代谢作用能显著的改变微生物周边的外部环境和其内部环境。在一系列的生物地球化学过程中,微生物参与了矿产的沉积(生物成矿)或参与了矿石和岩石的溶解(生物风化)。生物成矿作用有两个途径：一个叫生物诱导成矿,通过这个过程,微生物分泌出代谢产物导致了之后的矿物颗粒的沉积;另一个叫生物控制成矿,在这个过程中,微生物在控制矿物成核和生长上起到了显著作用。微生物成因的矿物总体来说颗粒都很小和／或有着独特的同位素特征。最普遍的生物成因矿物有碳酸盐、硫化物和铁的氧化物。细胞表面和其分泌的胞外聚合物的结构可以为离子的浓缩、聚合和矿化提供模板,并起到重要作用。地球材料的仿生合成帮助我们了解了在人工条件下的生物成矿机制。此外,在地质环境中生物成因的矿物还可以作为一种生物信号,用来重建地球和其他行星的起源和演化。