青岛沿海站点冬季不同污染条件下气溶胶的来源解析——基于单颗粒质谱分析

青岛位于京津冀的下风区,毗邻黄渤海,其大气污染受到陆地和海洋传输的影响,尤其在冬季来源较为复杂。本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪于2019年12月在青岛奥帆中心采集913 514个大气颗粒,并利用Art-2a算法将其分类,对青岛市大气气溶胶进行溯源和分析。其中富钾颗粒(K)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、有机碳颗粒物(OC)、多环芳烃颗粒物(PAH)、OCEC和富钾颗粒与有机碳元素碳混合颗粒(K＿ECOC)等颗粒物多与生物质燃烧有关,其在总颗粒物中的占比高达49.2%;与工业排放有关的元素碳和富钾混合颗粒(EC＿K)、富铁颗粒(Fe)和其他重金属(other＿HM)颗粒物的占比为29.7%;与海洋排放相关的海盐颗粒和富钠颗粒物(Na＿rich)占比为6.8%;另外有机胺(Amine, 10.6%)受到了陆源和海洋源的共同影响。根据污染个例分析发现,青岛受到京津冀传输影响时,局地工业源EC＿K的贡献从36.0%逐渐降至15.0%,较高的环境湿度促进了Amine在颗粒物上的二次生成;当受到高空输送影响时,以生物质燃烧颗粒为主导(70.5%);在海洋气团影响主导时,青岛受局地排放(EC＿...     

厦门海域大气气溶胶特征

1988年12月至1990年3月,利用中美海气实验厦门观测站,采集了厦门海域107个气溶胶样品,利用离子色谱法和原子吸收分光法测定其中的Na+、Cl-、SO₄2-、NO₃-、NH₄+、Al、Fe、V、Pb、Cu、Cd.本文分析了厦门海域大气气溶胶中物质的浓度分布特征及季节变化规律.结果表明,厦门海域大气气溶胶物质主要来源为海水、土壤尘、煤烟尘和燃油灰,陆源物质具有明显的季节变化,湿季浓度明显低于干季,雨水对大气中颗粒物的清除起着重要作用.     

近20年台风事件对黄渤海颗粒有机碳季节性的影响

边缘海初级生产力普遍较高,有机碳在沉积物中的埋藏高达全球的80%。黄渤海是位于我国东部的一个半封闭的温带陆架边缘海,在近20年中,黄渤海经历的台风事件频率不断增大,对碳循环关键过程发生多重影响。文章利用多组卫星及再分析资料,围绕2003~2020年期间夏季台风过境对黄渤海关键环境变量的影响,分析生物和非生物过程对不同海域水体中颗粒有机碳的贡献。结果表明,夏季台风过境一次、两次对黄渤海叶绿素的影响没有明显差异,叶绿素浓度增加主要在渤海西南部和南黄海约50%的海域。总体上看,台风过境对渤海、北黄海大部分海域水体中颗粒有机碳影响不大,但两次台风过境引起了南黄海约80%的离岸海域颗粒有机碳浓度的显著增加。南黄海中部海域水体中颗粒有机碳与叶绿素的比值在台风过后明显降低,表明该海域颗粒有机碳浓度的提高主要是由生物固碳过程的增强引起。台风过境加剧了黄海与渤海、近岸与离岸的水流交换,此过程增强了高营养盐和有机物水向南黄海尤其是中部海域的输送,因而提高了南黄海大部分海域颗粒有机碳浓度。除了光合作用等生物过程及水流交换对颗粒有机碳有影响外,黄渤海水体中颗粒有机碳浓度还受到沉积物再悬浮、陆源有机碳输入等过程的影响。台风过境可以加剧沉积物再悬浮和陆源有机物的输入,进一步提高黄渤海近岸及离岸海域颗粒有机碳的浓度。     

9810号台风过程厦门近岸海域POC的变化特征

本文研究了９８１０号台风影响下九龙江口及厦门西港表层海水颗粒有机碳（ＰＯＣ）的变化特征及其与某些环境因子的关系,除厦门西港低潮水外,台风期间ＰＯＣ含量的迅速增大,此“冲击期”共维持３ｄ后ＰＯＣ值迅速回落,进入“恢复期”。台风期间,九龙江口高低潮,厦门西港高潮表层水ＰＯＣ含量分别为０．７３９、１．３１９和０．８４８ｍｇ／ｄｍ＾３,是非台风状况下的１．１、１．９和１．４倍,陆源有机物的输入和底质再悬浮作用是控制表层水ＰＯＣ含量的主要因素,而厦门西港低潮水ＰＯＣ含量受台风作用影响较小,碎屑ＰＯＣ为厦门近岸海域表层海水ＰＯＣ的主要组成部分。ＰＯＣ与溶解态Ｎ、Ｐ营养盐有一定正相关性,暗示其可能来自颗粒物有机Ｎ、Ｐ的生物降解。     

青岛夏季不同天气下气溶胶中无机氮磷的浓度及沉降研究

本文于2011年8月连续采集了青岛近岸大气气溶胶TSP(总悬浮颗粒物)样品,运用离子色谱法(IC)测定了可溶性无机氮磷组分的浓度,并估算了其干沉降通量,分析了天气过程对无机氮磷浓度的影响,讨论了大气干沉降对黄海初级生产力的影响。结果表明,夏季青岛沿海地区气溶胶颗粒物、NH+4-N、NO-3-N的平均浓度分别为139.96、9.70、3.08μg/m3,NO-2-N和PO3-4浓度很低,分别在0.15和1.00μg/m3以下;NH+4-N含量约为NO-3-N的3倍,二者之和占总无机氮的99%以上。天气过程显著影响颗粒物及无机氮的浓度和组成,雾天时,颗粒物、NH+4-N、NO-3-N的浓度分别升高到晴天时的1.48、1.98和2.21倍,大风天气下分别为晴天时的1.85、2.84和4.50倍;降雨对气溶胶存在明显的清除作用,对颗粒物和无机氮的清除率分别为7.70%~32.97%和54.16%~64.49%。气象要素和气团来源、路径对气溶胶浓度和组成的影响也十分显著。颗粒态无机氮磷的沉降通量分别为0.55和96.14μg/(m2·d),输入黄海后可产生94.51~138.30mg/(m2·month)的新生产力,对总初级生产力的贡献不大,但特殊天气下大气干沉降引起的新生产力可以在短时间内迅速增加。颗粒态无机氮磷的沉降通量之比为13.7,沉降后不会使黄海磷限制的营养盐结构产生明显变化。     

台湾海峡西部海域大气中金属的特征

１９９１－１９９３年,收集了台湾海峡西部海域上空大气中的１８１个颗粒样品和２个颗粒分级样品。采用原子分光光度法分析了其中的颗粒金属Ａｌ、Ｆｅ、Ｃｕ、ｐｂ、Ｃｄ,Ｎａ,台湾海峡西部海域大气中颗粒金属Ｆｅ、Ｃｕ、ｐｂ、Ｃｄ的含量明显低于大陆城市大气中的含量,大气颗粒物中Ａｌ、Ｃｕ,Ｐｂ显示了明显的年变化,Ａｌ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｄ表现出明显的季节变化,干季大于湿季,影响大气颗粒金属元素浓度季节变化的     

黄东海-西北太平洋大气颗粒态有机胺浓度及粒径分布特征分析

在2014和2015年春季分别搭载黄东海-西北太平洋航次采集分粒径气溶胶样品,从浓度水平、空间分布及粒径分布三方面,对海洋大气气溶胶中颗粒态有机胺进行分析。DMA+(二甲胺)和TMA+(三甲胺)为采样区域内主要存在的颗粒态有机胺。两种颗粒态有机胺在不同海域和年份有较大的浓度变化。空间分布结果表明,海洋大气颗粒态有机胺主要来源于海洋而非陆地传输,且与海洋生物活动性存在密切关系。大部分样品中颗粒态有机胺主要分布在0.1~1.8μm,主要来源于气粒凝结、非均相反应、一次燃烧排放以及云过程几种形成过程,各形成过程在不同样品中相对重要性各不相同。在2015年航次中还观测到0.01~0.056μm存在明显模态分布,且在一些低浓度样品中这一模态甚至和积聚模态对颗粒态有机胺的贡献相当。     

黄渤海气溶胶粒子数密度分布特征分析

本文利用激光气溶胶粒径谱仪随东方红2号科考船现场测量得到的冬季黄渤海上空的气溶胶粒子数密度和数密度谱,分析了2011年和2013年黄渤海气溶胶粒子平均数密度谱、黄海气溶胶数密度的经向分布以及气象条件等因素的影响。研究表明:渤海海域的直径在0.30~0.34μm和2~8μm范围内的大气气溶胶粒子数密度明显大于黄海;黄海海域气溶胶粒子数密度的经向分布有明显规律,主要呈现低纬度到高纬度逐级升高;风速是大气气溶胶的重要成因之一,风速小于12m/s时,大气气溶胶粒子数密度随风速的增大而增大。     

钱塘江水微表层中颗粒态重金属的分布特征

海洋、河口、近岸水体表面,存在一个微表层,直接和大气接触。在微表层中,颗粒态和溶解态的有机碳、磷酸盐和活性氮的浓度,比相应的表层水中浓度高,微表层中也富集了部分常量元素和许多微量元素。微表层取样的厚度,根据各实验者的方法不同而异,大致为几百μm(150-300μm为多)。微表层中污染物浓度高的原因,是由于大气颗粒物降落、气泡上浮及微生物和浮游生物的作用造成的。     

海洋气团对沿海城市大气环境影响与识别研究

本研究通过识别海洋气团特征及沿海城市大气受到海洋气团的影响方式与程度,为评价沿海城市空气环境质量提供科学依据。以青岛市为例,收集大气气溶胶样品中放射性核素~(210)Pb、40K数据及采集时段当地大气颗粒物数据;分析~(210)Pb活度浓度与气溶胶颗粒物浓度变化;对当地当时大气气团进行溯源分析。研究表明:(1)研究期间青岛沿岸地区2015年4月至2016年6月与2016年6月至2017年6月大气污染特征显著不同,前者~(210)Pb活度浓度与污染颗粒物浓度显著相关,而后者~(210)Pb活度浓度与污染颗粒物无相关关系;(2)穿越海洋的陆地气团呈现出高活度浓度、低颗粒物浓度的特征;来自海洋气团的气溶胶呈现出低活度浓度、低颗粒物浓度的特征;(3)海洋气团气溶胶中~(210)Pb活度浓度较低。临近大陆的海洋(黄海、东海)上层大气受到大陆气团的影响,其海洋气团的特征有所减弱。~(210)Pb活度浓度、颗粒物浓度(PM2.5)可作为判断海洋气团的指标,识别"来自海洋的气团"与"经过海洋的气团"。     

基于水淘选分级的长江口最大浑浊带附近颗粒有机碳的来源、分布和保存

从分粒级的角度研究大河河口颗粒有机碳的输送特征是深刻理解河口淡咸水混合过程中有机碳的生物地球化学过程的关键。于2011年6月采集了长江口最大浑浊带附近盐度梯度下的表层悬浮颗粒物,采用水淘选方法对其按照水动力直径大小进行了分级分离,分析了这些颗粒物的有机碳含量、稳定碳同位素组成及颗粒物比表面积等参数,讨论了不同粒级颗粒物上有机碳的来源、分布和保存随盐度的变化特点及其影响因素。结果表明,随着盐度的增加和粒径的增大,长江口最大浑浊带附近分级颗粒有机碳逐渐降低,颗粒有机碳含量主要集中在小于32μm的粒级。相对于长江干流,长江口颗粒有机碳含量偏低,可能归因于河口最大浑浊带附近特殊的生物地球化学作用,如细颗粒物絮凝——沉降、微生物分解等。基于蒙特卡洛模拟的三端元混合模型的计算表明长江口分级颗粒有机碳主要来源于河流和三角洲输入,海洋来源贡献较小,三者的平均贡献比例分别为40%、35%和25%。在河口盐度梯度的淡水端,不同粒级颗粒物上三角洲来源的有机碳比例均随着盐度升高而增加,而在咸水端,海源有机碳的贡献比例升高,尤其是在16-32μm粒级,最高达39%。32-63μm粒级的颗粒物单位比表面积有机碳含量均大于1.0mg/m~2,小于32μm的颗粒物单位比表面积有机碳含量均在0.4-1.0mg/m~2的范围之内,符合河流颗粒物的一般特点,同时也说明细颗粒物上的有机碳可能已经发生了一定程度的分解,不过相对于长江口表层沉积物,颗粒物单位比表面积有机碳含量普遍较高,表明这些颗粒有机碳在沉降过程中或沉积之后还要经历进一步的再矿化分解,初步的估算表明,长江所输送的陆源有机碳约71%会在沉积过程中损失掉。本研究有助于深入了解大河河口不同粒级颗粒物在有机碳迁移转化过程中的作用,深化对高浊度河口有机碳生物地球化学过程的认识。     

百慕大群岛上空气溶胶物质的因子分析

海洋上空中存在的气溶胶称为海洋气溶胶,它是由陆源和海源物质混合组成的。海洋气溶胶浓度变化由每立方米几微克到几百微克,颗粒直径从0.1μm到50μm,在大气中的滞留时间从几小时到几天,从而构成了一种多来源的复杂体系。海洋气溶胶的颗粒在从陆地向海洋和从海洋向陆地的地球化学过程中起着一种大气通道的桥梁作用。在海气交换中的物质交换和能量交换中扮演着重要角色。正确判别海洋气溶胶中的物质来源,评价各个来源的贡献通量,对研究大气生物地球化学循环以及人类活动对其影响有着重要的意义。本文采用因子分析方法[1],对百慕大上空的78个海洋气溶胶样品进行来源判别1),获得较为理想的结果。     

中国沙漠尘土向北太平洋的长距离大气输送

本文从北太平洋气溶胶元素组成特征,示踪物观察及气象条件等几方面,论述北太平洋上空的矿物气溶胶主要来自中国西北部的沙漠尘土,每年约有6-12×106吨尘土传输入太平洋上空.并发现其气溶胶浓度明显随季节变化.     

台湾海峡西部海域大气中金属的特征Ⅰ.金属的浓度和粒度分布

1991～1993年,收集了台湾海峡西部海域上空大气中的181个颗粒样品和2个颗粒分级样品．采用原子分光光度法分析了其中的颗粒金属Al、Fe、Cu、Pb、Cd和Na．台湾海峡西部海域大气中颗粒金属Fe、Cu、Pb、Cd的含量明显低于大陆城市大气中的含量．大气颗粒物中Al、Cu和Pb显示了明显的年变化．Al、Fe、Cu、Pb和Cd表现出明显的季节变化,于季大于湿季,影响大气颗粒金属元素浓度季节变化的主要因素是雨水的冲刷作用和季风．大气中颗粒Fe的粒径分布呈现双峰,Al主要分布在小于2．1μm粒径上,Na主要分布在小于等于3．6μm粒径上,而Cu、Pb和Cd则主要分布在小于等于0．52μm的小颗粒上．     

海洋及其上空大气中有机磷酸酯的研究进展

基于全球海洋及其上空大气中关于有机磷酸酯（OPEs）的数据，分析了目前OPEs在全球海洋及其上空大气的分布特征、影响因素以及当前研究存在的不足。总结发现，海水中的OPEs主要来自河流输送，且浓度分布特征表现为由近及远、由浅及深逐渐递减。磷酸三（2-氯乙基）酯（TCEP）、磷酸三（1-氯-2-丙基）酯（TCPP）和磷酸三（1，3-二氯异丙基）酯（TDCPP）三种卤化OPEs是海水中主要污染物；输入到海水中的OPEs经过颗粒沉降等作用沉积到海洋沉积物中，随之，沉积物中的OPEs可能反析出或直接累积，在海洋沉积物中形成一个大的OPEs储存库。分析北太平洋到北冰洋表层沉积物中OPEs的浓度发现，从白令海峡到北冰洋，随着纬度的增加OPEs的浓度也普遍增加，且相对于非卤化OPEs，卤化OPEs更易被运输到偏远海域。总有机碳（TOC）与大洋沉积物中OPEs的浓度无相关性，但与近海海洋沉积物中OPEs的浓度呈正相关，TCEP和磷酸三异丁酯（TiBP）为海洋沉积物中主要污染物；海洋上空大气与水体中的OPEs是不可分割的，海洋上空大气中的OPEs一部分通过大气沉降进入海水，一部分继续迁移到更偏远区域，气团来源是影响其分布的主要因素。对比OPEs在全球海洋上空大气中的浓度分布发现，南北半球并无明显差异，TCEP和TCPP是海洋上空大气中主要污染物。     

南极普里兹湾外海沉降颗粒物通量、组成变化及其与罗斯海对比研究

在南极普里兹湾外开阔海域布放时间系列沉积物捕获器,研究沉降颗粒物中生源组分(生物硅、有机质、碳酸钙)通量、组成、来源及元素的摩尔比值的生物地球化学意义,结果表明Ⅲ-1+站在1000m处颗粒物总通量的变化为13.00~334.59mg/(d·m2),颗粒物中以生物硅为主,占总通量的80%以上;各组分通量呈现明显的季节性变化.结合罗斯海沉降颗粒物通量和元素的摩尔比值的对比研究表明,研究海域1000m深的沉降颗粒物中生物硅与有机碳元素摩尔比值、无机碳与有机碳的元素摩尔比值较高,表明研究海域生物硅与有机碳生物地球化学循环过程是非耦合的,生物活动有效地将CO₂由表层水中移出.     

黄海、东海上空春季气溶胶光学特性观测分析

2003年春季国家卫星海洋应用中心等几家单位在黄海和东海海区进行了为期40 d的二类水体信息测量试验,试验中使用手持太阳辐射计对海区上空大气光学特性进行了观测,并获得了大量晴空天气条件下的大气光学数据.利用本次试验获取的测量数据得到了黄海、东海海区春季的大气气溶胶光学特性,其中包括气溶胶光学厚度和气溶胶粒子谱分布.采用Langley方法对测量得到的太阳直射辐射量进行处理得到了海区上空气溶胶光学厚度,利用得到的气溶胶光学厚度来反演气溶胶粒子谱分布.反演结果表明无云情况下黄海、东海上空的气溶胶光学厚度在0.2~0.4左右,且气溶胶粒子谱分布的变化趋势也很接近;海区上空霾层较厚时测量得到的气溶胶光学厚度明显增大,最大接近0.8;气溶胶粒子谱分布的变化趋势发生了明显的变化.     

溶解作用对南海北部沉积物捕获器碳、氮通量估算的影响

由于化学溶出、物理溶解以及胞外酶等作用,沉积物捕获器中颗粒物在锚系布放期间会发生一定程度的溶解,从而引起沉积物捕获器中碳、氮颗粒物通量的低估。本文对于1987—1988年南海北部中深层沉积物捕获器中碳、氮颗粒物的溶解作用进行了研究。溶解作用对于碳、氮通量估算的影响大致随着深度的增加而减小。总体而言,颗粒有机碳通量低估约3.8%~40.3%,平均值为26.6%。颗粒氮通量低估约4.2%~76.4%,平均值为43.7%。碳、氮颗粒物的溶出量与颗粒物通量大小关系不明显,但是样品储存时间对于碳、氮颗粒物溶解作用的影响较显著,储存时间较长的样品中颗粒物溶出量更大。     

北黄海大气颗粒态营养元素的季节分布特征

2006年7月～2007年10月对北黄海海域大气气溶胶及其负载的营养元素在春、夏、秋、冬4个季节的浓度分布进行了调查.结果显示,大气总悬浮颗粒物(TSP)、大气颗粒态总碳、钠、钙、镁、氮和磷都呈现出明显的季节变化,但是不同元素的季节分布规律不同.TSP、总碳和氮浓度都是春冬季较高,秋季次之,夏季最低.钠的季节变化与TSP不同,为夏季>冬季>春季>秋季,水溶性钙和镁分别呈现出春季>秋季>冬季>夏季及秋季>冬季>春季>夏季的季节变化.而水溶性磷酸盐浓度夏季最高,春季次之,秋冬季浓度很低.春、夏、秋、冬4季TSP、总碳和氮在不同采样海域的分布特征类似,即在离岸较近海域采集的样品TSP浓度较高,尤其是靠近辽东半岛和山东半岛海域.钠在不同采样海域的分布与TSP完全不同.各航次内钙、镁在不同采样海域的分布特征较复杂,呈现出与TSP和钠都不尽相同的分布特征.     

东海秋季典型站位沉降颗粒物通量

2002年9月在东海的长江口、中陆架区和浙江近岸上升流区三个站位放置沉积物捕获器采集沉降颗粒物。在对颗粒有机碳(POC)、颗粒有机氮(PON)和总颗粒碳(PC)元素分析基础上,采用颗粒物通量模型对沉降通量进行了研究。镜检发现细小无机颗粒物和大颗粒聚合体是三个站位沉降颗粒物的主要形式。大颗粒聚合体有住囊类、粪球聚合体、硅藻聚合体和混杂聚合体四种类型。研究结果显示,东海中陆架区和浙江近岸上升流区沉降颗粒物中POC、PON和PC的百分含量均呈现随水深增加明显降低的趋势,但在长江口,这些成分的含量低且上下均匀。长江口观测到的是大风后的一个实例,存在强烈的再悬浮,各水层颗粒物沉降通量平均(±SE)高达(319.02±65.33)g/(m2.d),尽管如此,沉降颗粒物有机态C/N值却很高(18.0±0.9),明显受陆源颗粒物的影响。POC净沉降通量在浙江近岸上升流区为961mg/(m2.d)(水深55m),在东海中陆架区为123mg/(m2.d)(水深88m),可见浙江近岸上升流区是POC向海底转移的重要区域之一,其垂直转移能力明显高于东海中陆架区。在上升流区域和中陆架区,POC的输出比率大约分别为48%—77%和15%—21%。浙江近岸上升流区和东海中陆架区底层颗粒物再悬浮比率分别为66.50%和88.52%。研究显示,浙江近岸上升流区的水体底层颗粒物受底部平流的影响比东海中陆架区相对较强。