江西南昌站大气CH4浓度变化及区域输送研究

基于南昌温室气体站2018年12月～2020年11月连续在线监测的CH₄浓度数据,对大气CH₄浓度变化及区域输送进行研究,结果表明:研究期间南昌站大气CH₄的平均浓度为2389×10^-9,CH₄浓度日变化呈现夜间高、白昼低的特征,夏、秋季大气CH₄浓度高于冬、春季,春季振幅最小(404×10^-9),秋季振幅最大(621×10^-9)。大气CH₄浓度年内变化呈现双峰曲线, 3月、11月为谷值, 9月、12月为峰值。2020年大气CH₄浓度比2019年同期低。ENE风向的CH₄浓度较高,在夏季高达3064×10^-9。混合单粒子拉格朗日综合轨迹(HYPLIT)模型聚类分析表明,春、秋季大气CH₄浓度主要受中长距离气团输送的影响,夏季主要受短距离气团输送的影响,冬季受短距离和长距离气团输送的共同影响。     

北半球热融湖塘分布及其甲烷排放潜力

热融湖塘作为多年冻土退化产生的分布最广的热喀斯特景观,是大气中甲烷(CH₄)的重要来源。热融湖塘的形成和演化及其对全球大气CH₄循环的影响是气候变化研究领域的重要问题之一。本文综合阐述了北半球多年冻土区热融湖塘的演化、分布及变化特征,揭示了热融湖塘CH₄的产生、氧化、排放过程及其影响因素。研究表明,环北极地区热融湖塘总面积约为1.4×10⁶ km²,虽然部分地区可能导致湖塘扩张或形成新的湖塘,但整体上湖塘覆盖面积呈减少趋势;青藏高原热融湖塘总面积约为2.83×10³ km²,表现为中部地区湖塘数量和面积显著增加,黄河源地区呈减少趋势。受有机质稳定性和微生物群落差异的影响,热融湖塘表层富含有机质的淤泥层及融化的深层冻土层CH₄产生潜力较大,但CH₄氧化过程极大地限制了湖塘CH₄的排放。目前,环北极地区热融湖塘CH₄排放量为1.9～6.3 Tg CH<...     

若尔盖高原草甸土与泥炭土氧化CH4研究

若尔盖高原草甸土氧化大气CH₄的速率为-0.092～0.125 ng·g^-1·h^-1,氧化速率随着土壤深度的增加而减小,深度超过25cm的土层没有氧化大气CH₄的潜力;而高原泥炭土CH₄排放速率为0.236～1.088 ng·g^-1·h^-1,排放速率亚表层土(10～25 cm)最大.两种土壤均能氧化高浓度CH₄,泥炭土氧化大气浓度CH₄的速率是草甸土的15～22倍.两种土壤不同层次氧化高浓度CH₄的潜力都没有显著差异.降水减少或人为排水导致的泥炭地水位下降,将加强若尔盖高原土壤氧化CH₄从而减少CH₄排放.     

内陆水体CH4冒泡排放研究进展

内陆水体是大气甲烷(CH₄)的重要排放源,其中冒泡途径排放的CH₄对总排放贡献较大。通过梳理国内外研究的最新进展,系统介绍了内陆水体CH₄冒泡的产生、传输、氧化及排放机制,并概述了CH₄冒泡排放的测定方法与技术。其次,基于不同的时空尺度,对比分析了全球内陆水体的CH₄冒泡排放的时空变化特征;总结了CH₄冒泡产生与排放过程中相关影响因素的作用机制,并介绍了水体CH₄冒泡排放模型的发展现状。最后,探讨了内陆水体CH₄冒泡的潜在研究方向与挑战,为后续中国内陆水体CH₄冒泡排放观测、过程机理与调控机制探究、模型开发与估算等研究工作提供参考。     

过去2000 年大气甲烷含量与气候变化的冰芯记录

温室气体与气候变化的关系是当前全球变化研究中的一个核心内容。目前关于大气温室气体含量变化只有几十年的实测资料, 而冰芯包裹气体中的CH4 不仅能反映过去大气CH4 含量随时间的变化, 而且能很好地揭示陆地CH 向大气中的释放随时间及空间的分布。近年来, 极地冰芯研究表明南极和北极过去大气层中的甲烷含 量差异很大, 北极大气层中甲烷含量远大于南极大气层。科学家们推测, 中低纬度地区是全球大气层甲烷含量变 化的驱动源。而对这一可能驱动源的甲烷含量变化, 很长时间人们一无所知。达索普冰芯记录揭示了中低纬度大 气CH4 含量与极地冰芯记录相同的变化趋势, 并明确显示工业革命以来大气CH4 含量的增长。高分辨率达索普 冰芯记录的工业革命以来大气CH4 含量变化最显著的特征是20 世纪两次世界大战期间人类活动CH4 排放的减缓 使大气CH4 含量呈负增长。中低纬度大气CH4 含量的恢复使我们有机会与极地冰芯记录进行定量对比研究。 0 ～1850A. D. 中低纬度大气CH4 的平均含量为782nmol /mol, 与格陵兰和南极大气CH4 平均含量差分别达66 nmol /mol和109nmol /mol, 并且其最大自然波动幅度超过200nmol /mol, 这是极地冰芯记录从未有过的。达索普冰芯 记录表明工业革命前中低纬度为全球大气重要的CH4 源区, 但最近1000a 来, 北半球中高纬度的排放有了显著的 加强; 过去2000a 来的自然变化时期, 气候变化的纬向差异对北半球不同纬度带CH4 排放格局有重要影响。     

川西南碳酸盐岩储层流体包裹体气体地球化学研究

采用真空磁力破碎包裹体与质谱计在线连接的方法,分析了四川盆地西南威远气田、资阳气田和隆昌气田不同时代碳酸盐岩储层中流体包裹体的化学成分和碳同位素组成,并结合储层地质特征,研究了储层流体的来源。研究表明 :流体包裹体气体成分主要以CH₄和CO₂ 为主,不同时代的储层原岩流体包裹体的成分明显不同,同一时代储层原岩及次生脉体中气体的含量变化不一。二叠系储层原岩流体包裹体气体成分以甲烷为主,CH₄含量一般在80 %以上,而震旦系储层原岩则以CO₂ 为主,CO₂ 含量大于 6 0 %。震旦系储层沥青脉中的包裹体CH₄含量最低,储层原岩包裹体CH₄含量次之,次生白云岩及方解石脉体中的包裹体CH₄的含量均大于前两者;而CO₂ 的含量却刚好于此相反。依据储层原岩、次生矿物脉体和沥青脉中包裹体CH₄和CO₂ 碳同位素组成的变化,讨论了二叠系 (P3 ₁₂A、P3 ₁₂B)和震旦系 (Z₄、Z₃、Z₂ )不同层段储层中油气侵入的方式和过程。     

AMAP评估报告解读:短寿命气候强迫因子特征及其对北极气候变化的影响

基于北极理事会北极监测与评估计划(AMAP)工作组于2021年发布的“短寿命气候强迫因子(SLCFs)对北极气候、空气质量和人类健康的影响”科学评估报告,本文系统解读了黑碳(BC)、甲烷(CH₄)、臭氧(O₃)与硫酸盐(SO₄^2-)气溶胶等短寿命气候强迫因子特征及其对北极气候变化的影响。报告指出:BC、O₃和CH₄共同促进了北极地区的快速变暖,而SO₄^2-气溶胶对北极气候变化具有致冷效应,由此减缓了由CO₂和SLCFs导致的部分增暖效应。全球人为源CH₄排放量以及北极大气中的CH₄含量持续增加,苔原退化、泥炭地融化、森林火灾频发等导致北极地区BC和有机碳气溶胶排放日益增多,气候变暖进一步导致更大范围且更加频繁的森林火灾和冻土退化,对BC与CH₄等释放以及气候效应形成正反馈。因此,SLCFs减排将有利于北极地区生态环境的健康可持...     

辽宁五龙金矿床地质特征及成矿流体地球化学性质

对五龙金矿床含金石英脉中发育的流体包裹体进行了系统的岩相学、显微测温及单个包裹体激光拉曼光谱成分分析,结果表明:含金石英脉中主要发育CO₂±CH₄、H₂O-CO₂±CH₄及气液两相等3种类型的原生流体包裹体;H₂O-CO₂±CH₄包裹体均一温度为287.8～382.5℃,盐度(w（NaCl）)为0.42%～4.87%;气液两相包裹体均一温度为198.5～338.4℃,w（NaCl）为2.24%～6.88%;包裹体气相成分以CO₂、CH₄为主,且含量变化较大。综合分析认为,形成五龙金矿含金石英脉的流体系来源于岩浆的中温、低盐度含CO₂流体,在其运移汇集过程中经与围岩反应导致CH₄不断加入,而最终演化成为富含CO₂、CH₄等挥发分的含矿热液。     

阳泉矿区寺家庄井田太原组煤层气地球化学特征及成因

为了研究阳泉矿区寺家庄井田煤层气地球化学特征及成因问题,系统开展了石炭-二叠系太原组主力产气煤层（8、9和15煤）煤心样品的现场解吸实验,并收集气样进行组分和碳同位素分析。结果表明:8煤含气量高于9煤,平面上15煤含气量不均匀,部分地区几乎不含气;整个解吸过程中,8煤和9煤气体组分含量及变化规律相近,CH₄含量呈先增加后降低、N₂含量呈先降低后升高的趋势,而15煤CH₄含量呈近线性降低、N₂含量呈线性增加趋势;其中,9_上煤CH₄体积分数为27.82%~76.12%,N₂体积分数为21.49%~72.20%,15煤CH₄体积分数38.15%~89.41%、N₂体积分数为6.55%~61.82%;随着解吸的进行,8煤和9煤中的煤层气碳同位素δ13C₁值总体呈增加的趋势,15煤中的煤层气δ13C₁值总体呈现为3个逐渐增加序列,δ13C（CH₄）与δ13C（CO₂）变化无相关关系。研究区煤层气主要为热成因气,生物作用不明显。另外,关于煤层气组分中CH₄含量低异常和N₂含量高异常的原因有待进一步研究。      

二元气体等温吸附实验及其对煤层甲烷开发的意义

分别进行了CH₄-CO₂和CH₄-N₂二元混合气体的等温吸附实验, 并且分析了二元气体在吸附过程中各组分浓度的变化规律.结果表明, 在CH₄-N₂二元气体的吸附过程中, 吸附相中CH₄组分的相对浓度逐渐增加, N₂组分的相对浓度逐渐减少.在CO₂-CH₄二元气体的吸附过程中, 吸附相中CO₂组分的相对浓度逐渐增加, CH₄组分的相对浓度逐渐减少.实验结果证实了CO₂在与CH₄的竞争吸附中占据优势, 而N₂在与CH₄的竞争吸附中处于劣势.注入CO₂比注入N₂可以更有效地置换或驱替煤层甲烷, 提高煤层甲烷的采收率.      

High-resolution methane profiles across anoxic brine–seawater boundaries in the Atlantis-II, Discovery, and Kebrit Deeps (Red Sea)

A decrease in temperature (ΔT up to 45.5 °C) and chloride concentration (ΔCl up to 4.65 mol/l) characterises the brine–seawater boundary in the Atlantis-II, Discovery, and Kebrit Deeps of the Red Sea, where redox conditions change from anoxic to oxic over a boundary layer several meters thick. High-resolution (100 cm) profiles of the methane concentration, stable carbon isotope ratio of methane, and redox-sensitive tracers (O₂, Mn⁴⁺/Mn²⁺, Fe³⁺/Fe²⁺, and SO₄²⁻) were measured across the brine–seawater boundary layer to investigate methane fluxes and secondary methane oxidation processes.

Substantial amounts of thermogenic hydrocarbons are found in the deep brines (mostly methane, with a maximum concentration up to 4.8×10⁵ nmol/l), and steep methane concentration gradients mainly controlled by diffusive flow characterize the brine–seawater boundary (maximum of 2×10⁵ nmol/l/m in Kebrit Deep). However, locally the actual methane concentration profiles deviate from theoretical diffusion-controlled concentration profiles and extremely positive δ¹³C–CH₄ values can be found (up to +49‰ PDB in the Discovery Deep). Both, the actual CH₄ concentration profiles and the carbon-13 enrichment in the residual CH₄ of the Atlantis-II and Discovery Deeps indicate consumption (oxidation) of ¹²C-rich CH₄ under suboxic conditions (probably utilizing readily available—up to 2000 μmol/l—Mn(IV)-oxihydroxides as electron acceptor). Thus, a combined diffusion–oxidation model was used to calculate methane fluxes of 0.3–393 kg/year across the brine–seawater boundary layer. Assuming steady-state conditions, this slow loss of methane from the brines into the Red Sea bottom water reflects a low thermogenic hydrocarbon input into the deep brines.     

稻田CH4的排放规律

通过对我国长江中下游地区、西南地区及华中地区这三大主要水稻区稻田CH_4排放的多年测量,描述了稻田CH_4排放的一般规律及特征。稻田CH_4排放的日变化有三种型式,即下午最大值型式、夜间最大值型式以及下午、夜间双峰型式,导致这三种型式的主要原因是CH_4排放路径的日变化;不同品种水稻的不同生理特性、天气条件会通过改变CH_4排放路径的日变化来改变CH_4排放日变化的型式;随着水稻生长,CH_4排放日变化幅度也会随着变化。 早稻与晚稻稻田CH_4排放的季节变化型式不一致。早稻的CH_4排放一般出现三个排放峰值,其中第一个与第三个峰值是由土壤中CH_4的产生率增加引起的,第二个峰值则是由于CH_4排放路径的畅通引起的。四川地区单季稻CH_4排放的季节变化与早稻比较一致,但是没有第一个排放峰值的出现。引起早、晚稻不同季节变化的原因是水稻生长季节中气温的季节变化。灌溉水状态也能够较大程度的影响稻田CH_4的排放的季节变化。 含SO_4~(2-)的肥料能够降低CH_4的排放,但其作用的大小取决于土壤中有机物质(肥)的数量;施尿素、KCl也能够使CH_4排放降低,但它的降低效应没有有机肥使CH_4排放增大的正效应大,这说明有机肥对CH_4排放的影响很大,而在空气中堆腐过的沼渣肥使稻田CH_4的排放大大降低。不同的施肥使     

Ice-core records of global climate and environment changes

Precipitation accumulating on the Greenland and Antarctic ice sheets records several key parameters (temperature, accumulation, composition of atmospheric gases and aerosols) of primary interest for documenting the past global environment over recent climatic cycles and the chemistry of the preindustrial atmosphere. Several deep ice cores from Antarctica and Greenland have been studied over the last fifteen years. In both hemispheres, temperature records (based on stable isotope measurements in water) show the succession of glacial and interglacial periods. However, detailed features of the climatic stages are not identical in Antarctica and in Greenland. A tight link between global climate and greenhouse gas concentrations was discovered, CO₂ and CH₄ concentrations being lower in glacial conditions by about 80 and 0.3 ppmv, respectively, with respect to their pre-industrial levels of 280 and 0.65 ppmv. Coldest stages are also characterized by higher sea-salt and crustal aerosol concentrations. In Greenland, contrary to Antarctica, ice-age ice is alkaline. Gas-derived aerosol (in particular, sulfate) concentrations are generally higher for glacial periods, but not similar in both the hemispheres. Marine and continental biomass-related species are significant in Antarctica and Greenland ice, respectively. Finally, the growing impact of anthropogenic activities on the atmospheric composition is well recorded in both polar regions for long-lived compounds (in particular greenhouse gases), but mostly in Greenland for short-lived pollutants.     

冰芯中不溶微粒的研究进展

冰芯中的微粒是反映大气粉尘的直接指标,其研究内容包括浓度、通量、粒径和矿物组成等在不同时期的变化特征以及其对全球气候的影响.简要地介绍大气粉尘对全球气候的影响,总结了近年来冰芯中的微粒研究以及用于解释末次冰盛期时高粉尘的几个气候模型的主要进展,着重讨论利用微粒的同位素特征来确定其来源以及利用微粒记录进行定年的方法与结果.     

工业革命以来青藏高原与南极冰芯高分辨率甲烷记录对比研究

自工业革命以来全球大气CH4含量呈快速的增长趋势, 但达索普冰芯记录所显示的北半球中低纬度地区大气CH4增长的启动时间要晚于极地冰芯记录近100 a. 由于受北半球人类活动CH4排放、CH4在大气中的寿命及大气中CH4的传输等过程的影响, 最近150 a以来, 中低纬度大气CH4与南极大气CH4含量在不同的时段表现出不同的净积累量和增长速率, 且20世纪两次世界大战期间达索普冰芯记录明确显示出人类活动排放的减缓使大气CH4呈负增长. 对比研究认为, 到20世纪中叶人类活动的甲烷排放已达到极高值, 中低纬度大气中CH4增长率及年积累逐步趋于平稳且略有降低. 可以认定, 工业革命以来中低纬度地区大气CH4与南极大气CH4含量的变化在不同的时段在受控于人类活动影响的同时, CH4在大气中的行为和传输过程以及东亚中低纬度季风气候的影响决定了两地之间大气CH4含量变化存在显著的差异.     

春季黄、渤海沉积物中CH4和N2O的垂向分布特征研究

本研究分别利用顶空平衡法与qPCR技术测定了2018年春季黄、渤海5个典型站位柱状沉积物中甲烷(CH₄)和氧化亚氮(N₂O)浓度及产甲烷菌与硫酸盐还原菌功能基因拷贝数,并分析了其与间隙水中相关环境因子的关系。沉积物上方水文条件的差异以及其中复杂的碳氮生物地球化学过程使得CH₄和N₂O浓度呈现出明显的空间和垂直变化。结果显示,沉积物中CH₄浓度为0.23~0.92 μmol·kg^-1,N₂O浓度为18.90~104.96 nmol·kg^-1。总体来说,渤海沉积物中CH₄和N₂O平均浓度高于黄海。垂向分布上,CH₄浓度均随深度增加逐渐升高, $\text{SO}_{4}^{2-}$浓度随深度增加逐渐降低,并与CH₄浓度呈镜像关系,产甲烷菌与硫酸盐还原菌的丰度也遵循着同样规律,这表明沉积物中产甲烷作用受$\text{SO}_{4}^{2-}$浓度的抑制。 mcrA基因拷贝数平均值为渤海低于黄海。除3500-7站外,沉积物中mcrA基因拷贝数随深度增加而升高。各站位mcrA 基因丰度与CH₄浓度均无显著相关性,且mcrA丰度与$\text{SO}_{4}^{2-}$浓度之间也未检测到显著相关性。dsrB基因拷贝数远高于mcrA基因拷贝数,且两者相差至少两个数量级。 dsrB基因拷贝数随深度逐渐增加,直至10 cm左右,随后至沉积物底部逐渐减少。各站位dsrB基因拷贝数与CH₄浓度剖面略有镜像关系,但均未检测到显著负相关性。以上结果均表明沉积物中存在着同时消耗沉积物中$\text{SO}_{4}^{2-}$与CH₄的其他作用。N₂O浓度随深度增加先降低,在深度30 cm以下逐渐升高。间隙水中$\text{NO}_{3}^{-}$和$\text{NO}_{2}^{-}$浓度均随深度减小,同时$\text{NH}_{4}^{+}$浓度与其呈相反趋势。沉积物中N₂O与$\text{NO}_{2}^{-}$及$\text{NO}_{3}^{-}$浓度均呈正相关,且前者相关性较高,说明反硝化作用是沉积物中N₂O产生的主要过程。这些结果为进一步了解近岸陆架海域沉积物中CH₄和N₂O的来源、分布及碳氮生物地球化学循环提供了参考资料。     

西南极乔治王岛冰芯研究——冰雪层定年、微粒记录及离子迁移

在分析南极乔治王岛冰帽大冰穹顶部降水和成冰条件的基础上,利用冰芯上部层物理特征参数确定的5个年层及其附近气象站相应的降水记录,结合多年降水资料将大冰穹45m冰芯划分为15个年层.应用此年层剖面,证实了微粒含量的两个异常峰值分别对应于1987年Deception岛和1980年的SealNunataks两次火山喷发.乔治王岛冰帽属于温性冰帽,大、小冰穹冰芯阴阳离子受沉积后融水渗浸淋溶作用的影响.对冰芯阴阳离子的淋溶次序分析显示,大冰穹为SO₄^2->Mg²⁺>Ca²⁺>K⁺>Cl^->Na⁺>NO₃^->Br^-,而小冰穹为Mg²⁺>Ca²⁺>SO₄^2->K⁺>Cl^->Br^->Na⁺.     

CO2注气压力对瓦斯扩散系数影响规律实验研究

煤层CH₄解吸效率低、扩散慢的特点严重制约着煤层瓦斯抽采的效率,为解决低透气性煤层瓦斯抽采困难的问题,选取晋城赵庄煤矿煤样,研究不同注气压力对驱替CH₄过程的影响以及驱替过程中CH₄扩散系数的变化规律,利用自主研发的CO₂驱替CH₄试验平台,在0.6、0.8、1.0 MPa等不同注气压力条件下分别进行CO₂驱替CH₄实验。结果表明:驱替压力越大,达到最大CH₄排放量的时间越短,CO₂突破时间越快,置换效率越大,驱替效果越好;CH₄气体驱替过程分为3个阶段,先急剧增加再缓慢增加最后保持平稳;在同一注气压力下,瓦斯扩散系数随时间呈先增大后减小的变化规律,注气压力为0.6、0.8、1.0 MPa时,瓦斯扩散系数的最大值分别为2.27×10-5、3.36×10-5、4.62×10-5 cm2/s。从实验结果可知,不同注气压力下,CO₂对CH₄主要起到驱替作用、置换吸附-解吸作用及稀释驱替作用;每个阶段的CH₄气体运移情况不同,根据实验阶段合理调整注气流量、压力等参数,使注驱技术搭配更高效。研究结果对CO₂深埋与瓦斯（煤层气）高效抽采具有理论指导意义。