Environmental evolution and carbon burial assessment of the west coast of Bohai Bay since Late Pleistocene
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摘要:
对海岸带滨海湿地土壤或沉积物中碳通量的定量评估是国内外碳循环研究的热点，但目前对碳通量评估涉及地面以下的土壤或沉积物深度大多不超过1 m（最多3 m），少有对更深更长时间尺度（如千年尺度）的沉积物中碳通量进行评估研究。对2016年在渤海湾西岸老黄河三角洲沉积区获取的BHZK13钻孔（长32.68 m）开展AMS14C测年和光释光（OSL）测年、粒度、有孔虫、总碳（TC）和有机碳（OC）浓度、主量元素（含营养元素）和原位密度等参数进行分析测试。结果显示，渤海湾西岸老黄河三角洲沉积区自晚更新世晚期以来，沉积环境自下而上可划分出7个沉积单元，分别对应MIS5期的潮坪相（U1）、泛滥平原相（U2）、河道相（U3）、全新世的潮坪—浅海相（U4）、一期黄河三角洲（5500～3600 cal.aBP）（U5）、改造层（3600 cal.aBP～700 BC）（U6）、二期黄河三角洲（700 BC—11 AD）（U7）。沉积速率在U5前缘相中最大（1.99 cm/a），在U1沉积环境中最小（0.014 cm/a）。相应地，有机碳埋藏通量在U5前缘相最大（134.56 g/（m2·a）），而最小值（0.16 g/（m2·a））出现在U3环境中。沉积速率是有机碳埋藏通量的主控因素，TC和OC与各营养元素都呈极显著的相关性。虽然老黄河三角洲沉积物中有机碳含量较低，但由于沉积速率相对较快，使得老黄河三角洲沉积体也是较好的有机碳贮库。
Abstract:The quantitative assessment of carbon flux in soil or sediments of coastal wetlands has recently become a hotspot in carbon cycle research both at home and abroad. However, most of the depth of the sediment samples studied is less than 1 m (or a maximum no more than 3 meters), and there are few studies on carbon fluxes in deeper sediments or longer time scales, such as the millennium scale available. In order to reveal the carbon fluxes in deeper layers, a hole of 32.68 m deep (BHZK13) was drilled in the old Yellow River Delta on the west bank of Bohai Bay in 2016. Core samples are carefully described and tested for AMS14C and OSL dating, grain size analysis, foraminifera identification, and analysis of total carbon(TC), organic carbon (OC), and major elements (including nutrient elements) in addition to in-situ densities. The results show that since Late Pleistocene, the sedimentary environment of the old Yellow River Delta on the west coast of Bohai Bay can be subdivided into seven sub-environments, namely, the tidal flat in MIS5 (U1), floodplain (U2), river channel (U3), Holocene tidal flat (U4), Yellow River Delta phase one (U5, 5500～3600 cal.aBP), reconstruction layer (U6) and Yellow River Delta phase two (U7). The highest sedimentation rate is found in the deltaic front of the delta phase one (1.99 cm/a), while the lowest found in the tidal flat (0.014 cm/a). Correspondingly, the highest burial rate of organic carbon is found in the deltaic front of the Yellow River Delta phase one (134.56 g/(m2·a)), with the lowest found in river channel deposits. Correlation analysis suggests that the sedimentation rate is the main controlling factor on the burial rate of organic carbon in various sedimentary environments. TC and OC has a very significant correlation with each nutrient element. Although the content of organic carbon in the sediments of the Old Yellow River Delta is relatively low due to the high sedimentation rate of the Delta, the modern Yellow River Delta can still be considered as an excellent carbon sink also due to its high sedimentation rate.
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Key words:
- organic carbon /
- deposition rate /
- buried flux /
- Yellow River Delta
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河口沉积物是海岸带重要碳贮之一，是全球碳循环的重要子单元[1-5]。由于人类活动的影响，河流每年向海岸带地区输送大量的营养物质，在河口沉积物中聚集了大量的有机碳和其他营养成分，成为了重要的碳汇体[6]，因此研究河口沉积物中有机碳埋藏过程及影响因素，对碳库变化及其对人类活动响应具有重要意义[7-10]。
现代黄河三角洲河口地是研究碳扣留和埋藏的热点区域。除了河口地区表层沉积物碳埋藏外[11-12]，对地质历史时期沉积物中碳埋藏通量的估算和评价也具有重要价值[6-7, 13-15]。研究发现，现代黄河三角洲碳埋藏通量尤其无机碳埋藏通量较高，推测黄河三角洲沉积体可能是一个巨大的碳库[7, 13-14]。然而，现代黄河三角洲主要是1855 年后的沉积产物，对1855年至晚更新世晚期黄河三角洲沉积物碳埋藏通量如何，以及是否也有高的碳埋藏通量仍不清楚。为此，笔者于2016年在渤海湾西岸老黄河三角洲沉积区获取了32.68 m深的全取芯钻孔样品（图1），通过沉积环境分析和对样品相关参数测试，对老黄河三角洲沉积物碳通量进行了估算，并探讨黄河三角洲地区晚更新世晚期以来各沉积环境中碳埋藏通量的变化及控制因素。
1. 地质背景
研究区位于渤海湾西南岸，地势平坦，自北向南主要分布漳卫新河、颊河和黄河（图1）。研究区域整体位于华北盆地东南部，是新生代至第四纪的沉降区，区域内有济阳坳陷和埕宁隆起两个次一级地质构造。古近纪沉积了厚约1300～4800 m的滨海和河湖相砂岩、生物碎屑岩、泥岩和油页岩，新近纪沉积了750～1700 m厚的陆相粉砂岩和油页岩[16-17, 24]。
晚更新世以来，研究区整体缓慢沉降，表现出继承性的差异沉降，沉降厚度300～450 m不等。由于海平面的多次波动和岸线频繁迁移，渤海湾沿岸低地经历了3次海陆交替，分别为沧州海侵（100～70 cal.kaBP），沉积厚度大于20 m；献县海侵（39～23 cal.kaBP），沉积厚度10 m左右；黄骅海侵（6 cal.kaBP至今），沉积厚度3.5～5 m[16-17]。其中全新统底部为海侵前陆相河流和泛滥平原沉积，上部为冲海积层，底部主要是全新世海侵后形成的海相层和三角洲沉积层[16]。由于全新世黄河在渤海湾沿岸摆动频繁，在沉积物中发现多期次的黄河三角洲叶瓣[18-25]。对黄河三角洲叶瓣进行厘定，依次为利津叶瓣（7000～5500 cal.aBP）、黄骅叶瓣（5500～3600 cal.aBP）、泥沽叶瓣（3600～2600 cal.aBP）、歧口叶瓣（700 BC—11 AD）、垦利叶瓣（11—1099 AD）、塘沽叶瓣（1048—1128 AD）、江苏北部叶瓣（1128—1855 AD）和现代黄河三角洲超级叶瓣（1855 AD至今），其中在本研究区存在两期次的叶瓣，分别是黄骅叶瓣（5500～3600 cal.aBP）和歧口叶瓣（700 BC—11 AD）[26-28]。
2. 材料和方法
2.1 样品采集
BXZK13孔（38°14′40.29″N、117°51′28.97″E）位于渤海湾南岸无棣古贝壳堤自然保护区内侧，临近黄骅港，于2016年7月钻探获得（图1），孔深32.68 m，取芯率＞90%，孔口高程4.02 m。在室内将岩心剖开后，对沉积物岩性进行描述，采集软体动物贝壳，选取保存较完整且磨损程度较低的贝壳和少部分泥炭或植物根茎样品进行AMS14C测年。同时，对所取样品开展有机碳浓度、主量元素、含水量、原位密度、粒度、有孔虫、光释光（OSL）测年等测试分析。
2.2 总碳（TC）、有机碳（OC）和主量元素测定
总碳和有机碳共测试126个样品，样品间距10～30 cm，样品的处理与测试由青岛斯八达分析测试有限公司完成。首先将沉积物样品烘干至200目，然后用Perkin-Elmer model 2400元素分析仪直接测定TC。用4 mol/L的HCL去除无机碳后再测定OC，无机碳（IC）浓度为TC浓度减去OC浓度。总氮（N）浓度测定126个样品，样品间距23 cm，采用凯氏定氮法；CaO、Fe2O3、K2O、MgO、MnO、P2O5等样品在自然资源部海洋地质实验检测中心由电感耦合等离子体发射光谱法测定，通过元素分子量可以计算出元素的量。测试过程中利用海洋沉积物标准样CBW07315对测试结果进行标定，元素含量的相对标准偏差的差值＜5%。
2.3 微体古生物鉴定
微体古生物样品共77件，样品间距20～50 cm，样品的处理与测试由中国地质大学（武汉）生物地质与环境地质国家重点实验室完成。流程为将样品放置于50 ml的烧杯中50 ℃恒温加热，用天平称取干样品，加10%的双氧水浸泡使沉积物充分化开，然后用0.063 mm的铜筛过滤，过滤到铜筛下方液体干净透明无明显杂质。微古样品放置于烘箱中50 ℃恒温干燥，然后在显微镜下鉴定，有虫孔种类和丰度换算成每50 g干重的量。
2.4 粒度和年代测试
粒度样品共计264个，样品间距10～20 cm，由自然资源部海洋地质实验检测中心完成测试。前处理主要包括3个步骤：去除有机质、去除钙质物质和洗盐，然后使用Mastersizer 2000型激光粒度分析仪进行分析。
年代分析采用AMS14C和光释光（OSL）测年技术，共获得AMS14C测年数据8个，OSL测年数据3个。AMS 14C测试在美国迈阿密Beta实验室完成。渤海湾地区校正值为ΔR=−178±50a[29]，校正版本为CALIB 7.0.2[30]。OSL每件样品由同一层位两个直径3.5 cm、长6 cm的黑色圆筒胶卷盒密封、防震保存，最终由自然资源部海洋地质实验样品检测中心进行测试，测试具体方法见Wintle[31]和Qiu[32]。
2.5 沉积物含水量与原位密度分析
BXZK13孔岩心间隔10 cm取30 g左右的沉积物放置在小瓶中烘干（60 ℃），称出其质量，计算出含水量。
根据126个钻孔样品的含水量（W，%）与原位密度（BD，g/cm3）做出拟合方程：BD=2.3111−0.0353W，R2＜0.01，n=70，由此计算出所需的原位密度。
2.6 碳埋藏通量计算
总碳或总有机碳的埋藏通量是指每年每单位面积土壤中埋藏的总碳量或总有机碳量。碳的埋藏通量按照如下公式计算[14-15, 33-34]：
A=DR×BD×C×10 (1) 式中A表示沉积物埋藏通量，单位为g/（m2·a）；BD表示土壤密度，即原位密度，单位g/cm3；C表示沉积物中碳浓度，单位mg/g；DR表示沉积物的沉积速率，单位为cm/a。
3. 结果
3.1 测年数据
钻孔BXZK13中8件AMS14C年龄和3件沉积物OSL年龄见表1和表2所示。
表 1. BXZK13孔AMS14C测年数据Table 1. AMS14C data of Core BXZK13样品编号 深度/m 测试材料 校正后年龄/cal.aBP(1σ) 校正后年龄中值/cal.aBP BXZK13S1 6.1 Potamocorbula laevis 3047～3222 3135 BXZK13S7 6.8 Terebra koreana 2568～2730 2640 BXZK13S8 7 Potamocorbula laevis 2595～2738 2655 BXZK13S2 14.07 Venus sp. 3851～4042 3940 BXZK13S3 15.77 Venus sp. 5316～5457 5400 BXZK13S4 17.46 有机质 8602～8704 8670 BXZK13S5 23.25 Potamocorbula laevis ＞43500 BXZK13S6 24.63 Scapharca kagoshimensis 45494～46816 46195 | Show Table
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表 2. BXZK13孔OSL测年数据Table 2. OSL data of Core BXZK13样品编号 样品深度/m 实验编号 U/ （μg/g） Th/ （μg/g） K/% 等效剂量/Gy 年龄/aBP 误差/aBP OSL-8 23.4 2017A008 1.22 5.95 1.95 174.8 56400 ±5600 OSL-9 24.7 2017A009 1.46 7.25 2.15 184.7 53300 ±5300 OSL-10 27.33 2017A010 1.34 6.48 1.91 225.6 71600 ±7200 | Show TableDownLoad:
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3.2 BXZK13孔沉积环境、沉积年代和沉积速率分析
根据沉积物特征、测年数据、有孔虫丰度与分异度及粒度等数据，自下而上可分为7个沉积层（图2）。
U1层深29～32.68 m，厚3.68 m，为灰色—浅灰色粉砂质黏土夹灰色—灰黑色粉砂薄层或透镜体，虫孔发育，30.3～30.45 m发育生物扰动构造（图2）。沉积物平均粒径为6.76～7.85Φ，标准偏差1.64～1.99Φ，颗粒较细，分选性差。未见贝壳碎屑，但有孔虫含量较多，丰度平均为867，简单分异度平均为11，优势组合为Ammonia beccarii vars.（15.6%）和Protelphidium tuberculatum（10.3%），推断U1层为MIS5期海侵时所形成的潮坪沉积。
U2层深24.6～29 m，厚4.2 m，为灰黄色粉砂质黏土夹土黄色粉砂薄层或透镜体，局部含灰黄色—灰色细砂，虫孔发育，偶见贝壳碎屑，本层与上部为侵蚀接触关系（图2）。沉积物平均粒径为4.68～8.11Φ，标准偏差1.51～2.28Φ，颗粒整体较细，分选性差。有孔虫较多，丰度平均为42，简单分异度平均为8，A.beccarii vars.在该层位中占优势。在24.7 和27.33 m处测年结果分别为53.3 和71.6 kaBP，属于MIS5期的泛滥平原沉积，平均沉积速率为0.014 cm/a。
U3层深18.2～24.6 m，厚6.4 m，以灰色—灰黄色—浅灰绿色细砂和极细砂为主，局部夹薄层黏土质粉砂（图2）。沉积物平均粒径为3.05～6.92Φ，标准偏差0.85～2.52Φ，粒度较粗，分选性好—中等。局部见贝壳碎屑，破碎和磨损严重，为搬运再沉积，少见有孔虫，仅在22.4 m处发现广盐种有孔虫，可能经后期搬运，主要是P. tuberculatum、A.beccarii vars.和A. tepida。推测该层为陆相河流相沉积，沉积速率为0.015 cm/a。
U4层深15.98～18.2 m，厚2.22 m，分为两段：15.98～16.2 m沉积物主要为灰色黏土—粉砂，含丰富贝壳碎屑，偶见透镜体（图2），平均粒径为4.46～7.8Φ，标准偏差1.58～2.4Φ，分选性差；16.2～18.2 m沉积物为灰黄色粉砂质黏土夹灰色、深灰色粉砂薄层，见少量贝壳，有孔虫数量较多，但自上而下丰度和分异度逐渐降低，多为广盐种有孔虫，有孔虫含量较为丰富，丰度平均为73，简单分异度平均为7，主要为P.tuberculatum和A.beccarii vars.。该层为潮坪—浅海相沉积，沉积速率约为0.052 cm/a。
U5层分为U5-1和U5-2亚层，U5-1层深13.4～15.98 m，厚2.58 m，为灰色粉砂质黏土夹灰色粉砂薄层或透镜体，见丰富贝壳碎屑（图2）。沉积物平均粒径为4.46～7.44Φ，标准偏差1.7～2.52Φ，粒度较细，分选性整体差。有孔虫数量较多，丰度和分异度迅速升高至最高值，有孔虫含量较为丰富，平均丰度为727，简单分异度平均为13，其中A.beccariivars.、Quinqueloculina seminula和Q. subungeriana占85%以上。根据黄河河道变迁历史[19, 22-23]，推测为5500～3600 cal.aBP形成的一期黄河三角洲中前三角洲沉积，本单元沉积速率约为0.12 cm/a。
U5-2层深7.3～13.4 m，厚6.1 m。7.3～8.6 m沉积物为灰色粉砂质黏土夹灰色粉砂薄层（图2），平均粒径为4.11～7.05Φ，标准偏差1.08～2.18Φ，粒度较细，分选性整体较差。8.6～10.6 m沉积物为灰黑色粉砂夹浅灰色极细砂，局部发育虫孔，偶见贝壳碎屑。10.6～13.4 m沉积物主要为灰色黏土质粉砂夹浅灰色极细砂，有孔虫数量较前三角洲沉积有所下降，有孔虫含量较为丰富，丰度平均为258，简单分异度平均为6，主要为A.beccarii vars.、A. aomoriensi。推测该层为5500～3600 cal.aBP期间所形成的一期黄河三角洲前缘沉积，沉积速率约为1.99 cm/a。
U6层深6～7.3 m，厚1.3 m。以浅灰色细砂为主，顶部富含贝壳碎屑（图2），沉积物平均粒径为3.36～7.39Φ，标准偏差1.23～2.49 ，粒度较粗，分选性整体差。有孔虫含量较为丰富，丰度平均为128，简单分异度平均为11，主要以A.beccarii vars、A. aomoriensi和A. tepida为主。推断该层为5500～3600 cal.aBP与700 BC—11 AD两期三角洲之间的改造层沉积，沉积速率约为0.14 cm/a。
U7层深3.35～6 m，厚2.65 m。为黄褐色—灰黑色粉砂质黏土夹灰色—深灰色粉砂薄层或透镜体，局部含泥炭薄层，见根茎碎屑（图2）。沉积物平均粒径为6.47～7.43 Φ，标准偏差1.91～2.14，粒度较细，分选性整体较差。有孔虫含量较高，丰度平均为188，简单分异度平均为12，主要为A.beccarii vars、A aomoriensi和Q. seminula.，代表了由海向陆过度的沉积环境。推测为700 BC以来的沉积，包括700 BC—11 AD的三角洲（侧缘）沉积和11 AD之后的泛滥平原和潮滩沉积。该层沉积速率大约为0.1 cm/a。0～3.35 m为人工填土层，高程为4.02～0.67 m。
3.3 元素变化特征和碳浓度变化
3.3.1 地球化学特征
常量元素K、Ca和Mg的浓度范围分别为18.28～25.84、29.38～67.66和8～22.06 mg/g，营养成分中的微量元素N、P、Fe和Mn的浓度范围分别为11.5～102 μg/g、277.4～693.4 μg/g、18.08～49.99 mg/g和511.3～1316.9 μg/g，Cu和Zn的浓度范围分别为11～65.8 μg/g和15.7～37 mg/g。N、P、Zn、Fe、Cu、Mn、Ca、K和Mg在整个钻孔中总体变化趋势类似，自下而上呈现出高-低-高-低-高的变化趋势（图3），而Na浓度呈相反趋势，具体变化如下：
U1层中各元素浓度无明显变化趋势（图3），常量元素K、Ca和Mg浓度平均值分别为24.58、56.36和21.2 mg/g，Mg达到最大值，营养成分中的微量元素N、P、Fe和Mn的浓度平均值分别为58.75 μg/g、540.46 μg/g、44.89 mg/g和1036.09 μg/g，营养成分中的痕量元素Cu和Zn的浓度平均值分别为39.59 μg/g和31.97 mg/g；而Na呈相反趋势，平均值为17.45 mg/g。
U2层中各元素浓度自下而上逐渐变小，常量元素K、Ca和Mg平均值分别为23.34、52.96和19.26 mg/g，营养成分中的微量元素N平均值为34.9 μg/g，Mn平均值为810.43 μg/g，P平均值为582.71 μg/g，且在该层位达到钻孔的最大值，Fe平均值（40.94 mg/g）在该层位达到钻孔的最大值，营养成分中的痕量元素Zn浓度平均值为28.46 mg/g，Cu平均值（34.65 μg/g）在该层位达到钻孔的最大值；而Na呈相反趋势，平均值为22.46 mg/g。
U3层中各元素浓度自下而上逐渐变小，并且多个元素浓度降到最小值，其中23.2 m处迅速升高又迅速回落，但无明显变化趋势（图3）。常量元素K、Ca和Mg平均值分别为20.66、38.6和11.19 mg/g，营养成分中的微量元素N、P、Fe和Mn平均值分别为17.04 μg/g、400.32 μg/g、23.08 mg/g和657.34 μg/g，营养成分中的痕量元素Cu和Zn浓度平均值分别为17.31 μg/g和19.71 mg/g；而Na呈相反趋势，平均值为33.65 mg/g。
U4层中各元素浓度相比于U3层增加，并且大部分元素浓度达到最大值，但趋势无明显变化（图3），常量元素Mg浓度平均值为19.7 mg/g，K和Ca浓度平均值（24.46 mg/g和59.4 mg/g）在该层位达到钻孔的最大值，营养成分中的微量元素P和Fe的浓度平均值分别为600.19 μg/g和45.19 mg/g，N和Mn浓度平均值分别为72.71 μg/g和1061.27 μg/g，在该层位达到钻孔的最大值，营养成分中痕量元素Cu的浓度平均值为38.7 μg/g，Zn浓度平均值（33.61 mg/g）在该层位达到钻孔的最大值；而Na呈相反趋势，平均值为23.11 mg/g。
U5-1层中各元素浓度无明显变化趋势，元素浓度略低于U4层（图3），常量元素K、Ca和Mg浓度平均值分别为23.26、47.19和13.36 mg/g，营养成分中的微量元素N、P、Fe和Mn的平均值分别为68.46 μg/g、589.87 μg/g、40.11 mg/g和848.57 μg/g，营养成分中的痕量元素Cu和Zn的平均值分别为34.47 μg/g和27.67 mg/g；而Na呈相反趋势，平均值为28.08 mg/g。
U5-2层中各元素浓度无明显变化趋势，各元素浓度相比于U5-1层骤减（图3），常量元素K、Ca和Mg浓度平均值分别为20.55、37.11和14.09 mg/g，营养成分中的微量元素N、P、Fe和Mn浓度平均值分别为43.57 μg/g、541.91 μg/g、30.84 mg/g和688.33 μg/g，营养成分中的痕量元素Cu和Zn浓度平均值分别为23.71 μg/g和21.55 mg/g；而Na呈相反趋势，平均值为30.82 mg/g。
U6层中各元素浓度自下而上逐渐变大（图3），常量元素K、Ca和Mg平均值分别为22.24、44.47和14.5 mg/g，营养成分中的微量元素N、P、Fe和Mn平均值分别为37.7 μg/g、509.87 μg/g、31.39 mg/g和778.52 μg/g，营养成分中的痕量元素Cu和Zn平均值分别为23.93 μg/g和22.5 mg/g；而Na呈相反趋势，平均值为33.01 mg/g。
U7层中N和P等元素浓度无明显变化趋势（图3），常量元素K、Ca和Mg浓度平均值分别为23.95、48.32和18.65 mg/g，营养成分中的微量元素N、P、Fe和Mn的浓度平均值分别为51.76 μg/g、607.31 μg/g、40.2 mg/g和946.8 μg/g，营养成分中的痕量元素Cu和Zn的浓度平均值分别为33.51 μg/g和27.9 mg/g；而Na呈相反趋势，平均值为26.11 mg/g。
3.3.2 沉积物碳浓度和埋藏通量特征
BD、TC、OC和TIC浓度在整个钻孔中总体变化趋势相符，且与各元素变化趋势极其相似，自底到顶呈现出高-低-高-低-高的变化趋势（图4）：原位密度值从自MIS5期的潮坪相（U1）开始至晚更新世晚期的河道相（U3）逐渐升高，在U1层中为1.26～1.4 g/cm3，平均值1.32 g/cm3，而在U3中为1.49～1.89 g/cm3，平均值1.73 g/cm3，为本钻孔中最高值；之上的潮坪和浅海相（U4）中急剧降低，平均值1.46 g/cm3，该值至一期三角洲（U5）和改造层（U6）为阶段性升高的趋势，为1.15～1.75 g/cm3，平均值1.58 g/cm3；在该孔最上部的二期三角洲（U7）中BD值逐渐降低，平均值为1.54 g/cm3。
TC、OC以及TIC的浓度在整个钻孔中总体变化趋势相符（图4），TC、OC以及TIC浓度从MIS5期的潮坪相（U1）开始至晚更新世晚期的河道相（U3）中逐渐降低，在U1层中平均值分别为21、4.8和16.2 mg/g，而在U3中平均值分别为11.2、0.6和10.7 mg/g，为本钻孔中最低值；之上的潮坪和浅海相（U4）中急剧增加，平均值分别为23.8、5.4和19.1 mg/g，该值至一期三角洲（U5）为阶段性减小的趋势，平均值分别为16、4.9和12.2 mg/g；在该孔改造层（U6）和最上部的二期三角洲（U7）中BD值逐渐增加，平均值为15.8、3.7和10.9 mg/g。
TC埋藏通量与OC和TIC埋藏通量变化趋势相类似（图4），TC、OC和TIC埋藏通量自泛滥平原相（U2）至河道相（U3）无明显变化，平均值分别为3.14、0.22和2.91 g/（m2·a），为本钻孔中最低值，之上的潮坪和浅海相（U4）及一期三角洲前三角洲相（U5-1）中缓慢增加，平均值分别为18.41、3.81和14.6 g/（m2·a），在U5-1中平均值分别为33.42、9.82和23.95 g/（m2·a），至一期三角洲前缘相（U5-2）急剧增加，平均值分别为467.48、134.56和336.61 g/（m2·a），为本钻孔中最高值，之后到改造层（U6）和最上部的二期三角洲（U7）急剧下降，U7平均值分别为28.18、5.88和19.86 g/（m2·a）。
4. 讨论
4.1 沉积物碳和营养成分相关性分析及OC/N分析
对沉积物中碳、主量元素和营养成分浓度进行了相关性分析（表4），OC与N的浓度呈现良好的线性相关（r=0.912），且OC和N浓度在U4环境中较高，与前人研究结果相符[35]，然而在浅海和潮坪湿地中碳的埋藏通量并非最高。各营养成分与OC、Al的浓度呈显著线性相关，表明高有机质沉积物具有较高的营养成分吸附能力[36]。
表 4. BHZK13沉积物碳及营养成分浓度的相关系数Table 4. Correlations between carbons and nutrients of the sedimentsCu N Mn P Zn Al Fe Mg Ca Na K TC OC Cu 1 0.742 0.764 0.639 0.907 0.879 0.937 0.923 0.734 −0.84 0.875 0.834 0.558 N 1 0.635 0.638 0.721 0.813 0.775 0.731 0.485 −0.57 0.665 0.861 0.912 Mn 1 0.495 0.842 0.728 0.825 0.788 0.815 −0.78 0.818 0.808 0.441 P 1 0.604 0.768 0.76 0.728 0.457 −0.54 0.523 0.613 0.52 Zn 1 0.847 0.919 0.897 0.803 −0.88 0.922 0.858 0.506 Al 1 0.949 0.944 0.686 −0.82 0.823 0.826 0.68 Fe 1 0.979 0.801 −0.89 0.877 0.885 0.592 Mg 1 0.825 −0.9 0.868 0.872 0.561 Ca 1 −0.82 0.766 0.833 0.267 Na 1 −0.823 −0.788 −0.392 K 1 0.781 0.471 TC 1 0.683 OC 1 注：表中所列相关系数显著性均小于0.01。 | Show TableDownLoad:
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不同沉积层中TC、Corg与其他营养成分浓度相关性存在差异（图3、表4）。在U1、U2和U4沉积环境中，TC与Ca浓度呈显著线性相关（r＞0.862），而OC与Ca相关性不显著，说明此时贝壳碎屑为主的无机碳是TC的主要组成；在U5环境中与OC和Ca浓度显著线性相关（r=0.513）（表4），此时OC和TIC均是TC的重要组成部分。其中OC在U2、U3、U4、U5和U7环境中与N的相关性显著（（表4），推测由于这些沉积阶段初级生产力高，光合作用产生的OC较高，同时该沉积阶段波浪和潮水影响较小，OC被留在原地[7, 13]，形成了在该沉积阶段较高的OC浓度，TC浓度也相应较高。由于细颗粒沉积物所占表面积较大，可以吸附大量有机质，颗粒较小的有机物密度较小，在高能环境下容易遭受侵蚀再搬运，在低能环境下则与细颗粒沉积物一起沉淀[14-15]。
OC/N比值被广泛应用于区分沉积物中有机质来源于海洋藻类或者陆源沉积[37-43]，OC/N比值＜8为典型的海洋物质，OC/N比值＞12为沉积物陆源有机质的值[44-45]。本研究中OC/N比值的峰值出现U5与U7中间过渡的U6之间（图3），指示该沉积时期陆源物质的大量供给，若有较快的沉积速率，可形成良好的碳贮。从图3中可看出在U5环境中，其碳的埋藏通量是最高的。
4.2 碳埋藏通量的控制因素相关性分析
碳是湿地生态系统碳循环的重要研究内容，而碳埋藏通量是评价固碳和贮碳的最重要的参数之一，碳埋藏通量的大小主要由沉积速率、原位密度和营养成分在沉积物中的浓度决定。
有机碳（OC）埋藏通量是通过公式（1）由沉积物中OC浓度、原位密度和沉积物沉积速率计算得出。在BHZK13孔中，OC浓度平均值为3.2 mg，比现代海岸带和湿地的平均值低10至100倍[3-4]。由表5可以看出，OC浓度和OC埋藏通量之间存在显著的相关性（r=0.42，P＜0.01）；同样，OC埋藏通量可能与原位密度（BD）也呈显著的相关性（r=0.234，P＜0.05），由于原位密度（BD）在钻孔中范围为1.15～1.89 g/cm3，整体变化范围不大，尽管BD和OC埋藏通量存在显著关系，但BD并不是控制OC埋藏通量大小的主要因素。另外，在不同沉积系统中沉积速率比OC浓度和BD值变化更明显，且OC浓度和OC埋藏通量之间存在极显著的相关性（r=0.95，P＜0.01），例如在一期黄河三角洲前缘沉积（U5-2）中达到最高值1.99 cm/a，在泛滥平原相沉积（U2）中达到最小值0.014 cm/a。因此，OC沉积速率可能主导了研究区内OC埋藏通量的变化。
表 5. 沉积物TC、OC埋藏通量的相关系数Table 5. Correlations between TC、OC accretion rates in the sediments沉积速率 原为密度 TC浓度 TC堆积速率 OC浓度 OC堆积速率 TIC浓度 TIC堆积速率 沉积速率 1 0.262** −0.161 0.993** 0.337** 0.950** −0.425** 0.987** 原为密度 1 −0.704** 0.258** −0.506** 0.234* −0.580** 0.262** TC浓度 1 −0.13 0.647** −0.116 0.869** −0.132 TC堆积速率 1 0.357** 0.959** −0.399** 0.993** OC浓度 1 0.420** 0.184 0.321** OC堆积速率 1 −0.423** 0.919** TIC浓度 1 −0.379** TIC堆积速率 1 注：**为在0.01水平（双侧）上显著相关；*为在0.05水平（双侧）上显著相关 | Show TableDownLoad:
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但是，严格来说，OC埋藏通量与OC浓度、BD和OC沉积速率的相关系数在统计上可能是没有意义的，由公式（1）可知，OC埋藏通量是OC浓度、BD和沉积速率DR的乘积。为了确定上述3个参数对OC埋藏通量的方差有多大影响，我们把公式（1）两侧同时换成自然对数：
Log(A)=Log(C)+Log(BD)+Log(DR)+1 (2) Log（OC埋藏通量）的方差计算如公式（3）所示：
V[Log(A)]=V[Log(C)]+V[Log(DR)]+V[Log(BD)]+2COV[Log(DR),Log(C)]+2COV[Log(C),Log(BD)]+2COV[Log(DR),Log(BD)] (3) 表6显示了计算这些项的结果。由表6可知，OC埋藏通量主要控制因素为沉积速率的方差埋藏通量，其次是沉积速率与OC浓度的协方差，而原位密度和OC浓度影响较小。根据每个影响因素的结果分析，沉积速率是控制碳汇聚于黄河三角洲的主要因素，即快速的沉积有助于OC的保存（表5，6），因此形成较高的碳埋藏通量，这一机制可从我们的数据中得到证实。根据钻孔BHZK13中不同的沉积单元，沉积速率顺序为：U5-2＞U5-1＞U6＞U7＞U4＞U2＞U3（表3）。而OC埋藏通量也显示出相同的顺序：U5-2＞U5-1＞U6＞U7＞U4＞U2＞U3（图4，表3）。由此可见，在BHZK13孔中，OC埋藏通量的平均值为36.51 g/（m2·a），如果仅仅考虑U5-2，OC埋藏通量的平均值高达134.56 g/（m2·a），比现代三角洲中500 g/（m2·a）的OC埋藏通量低[6, 33, 46-49]，但高于我国辽河三角洲的17.87 g/（m2·a））[34]。推测可能是由于地质历史时期黄河泥沙浓度较少，导致老黄河三角洲沉积速率较低，从而影响了沉积通量。尽管如此，老黄河三角洲沉积物中OC浓度较低，但由于较高的沉积速率，从而OC的埋藏通量也较高，也具有一定的碳贮能力。
表 6. 沉积速率、BD和OC浓度与碳埋藏通量协方差分析Table 6. C, DR, and BD contributions to the variance of carbon burial rate.V(DR) V(BD) V(C) 2COV(DR, BD) 2COV(BD, C) 2COV(DR, C) 0.75 0.00 0.16 0.01 −0.01 0.45 注：V 代表方差，COV 代表协方差，DR 代表沉积速率 | Show TableDownLoad:
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表 3. 黄河三角洲不同沉积环境垂向沉积速率与碳的埋藏通量Table 3. Vertical sedimentation rate and accretion rate of carbon of different sediment environments in the Yellow River Delta沉积层位 沉积速率/
（cm/a）原位密度/
（g/cm3）TC浓度/
（mg/g）OC浓度/
（mg/g）TIC浓度/
（mg/g）TC堆积速率/
（g/ （m2·a）OC堆积速率/
（g/ （m2·a）TIC堆积速率/
（g/ （m2·a）沉积环境 U7 0.1 1.54 16.7 3.9 12.8 25.54 5.88 19.86 二期三角洲沉积 U6 0.14 1.48 13.9 3.6 9 28.18 7.09 73.99 改造层沉积 U5-2 1.99 1.65 14.2 4.1 10.2 467.48 134.56 336.61 一期黄河三角洲前缘沉积 U5-1 0.12 1.41 19.9 5.7 14.2 33.42 9.82 23.95 一期黄河三角洲前三角洲沉积 U4 0.052 1.46 23.8 5.4 19.1 18.41 3.81 14.6 潮坪-浅海相 U3 0.015 1.73 11.2 0.6 10.7 2.92 0.16 2.76 河流相 U2 0.014 1.45 16.9 1.9 15.1 3.45 0.39 3.06 泛滥平原 U1 1.38 21 4.8 16.2 | Show TableDownLoad:
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5. 结论
（1）BXZK13孔岩心的沉积环境自下而上可以分为7个沉积层，分别为潮坪相沉积（U1）、泛滥平原相沉积（U2）、河道相沉积（U3）、潮坪—浅海相沉积（U4）、5500～3600 cal.aBP一期黄河三角洲中前三角洲相沉积（U5-1）、5500～3600 cal.aBP一期黄河三角洲中三角洲前缘相沉积（U5-2）、改造层沉积（U6）、700 BC—11 AD二期三角洲沉积（U7）。
（2）OC的埋藏通量在U5-2沉积环境中最大，为134.56 g/（m2·a），在U3沉积环境中最小，为0.16 g/（m2·a），OC沉积速率的方差对OC埋藏通量的贡献最大，说明沉积速率是OC的埋藏通量的主控因素。
（3）黄河三角洲OC浓度相对较低，但由于其较高的沉积速率，使得黄河三角洲OC的平均埋藏通量达到72.19 g/（m2·a），虽然低于世界其他高OC浓度的湿地，但比大部分没有泥沙供应的淡水湿地高，即老黄河三角洲地质体保存了较大的碳贮。
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表 1 BXZK13孔AMS14C测年数据
Table 1. AMS14C data of Core BXZK13
样品编号 深度/m 测试材料 校正后年龄/cal.aBP(1σ) 校正后年龄中值/cal.aBP BXZK13S1 6.1 Potamocorbula laevis 3047～3222 3135 BXZK13S7 6.8 Terebra koreana 2568～2730 2640 BXZK13S8 7 Potamocorbula laevis 2595～2738 2655 BXZK13S2 14.07 Venus sp. 3851～4042 3940 BXZK13S3 15.77 Venus sp. 5316～5457 5400 BXZK13S4 17.46 有机质 8602～8704 8670 BXZK13S5 23.25 Potamocorbula laevis ＞43500 BXZK13S6 24.63 Scapharca kagoshimensis 45494～46816 46195
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表 2 BXZK13孔OSL测年数据
Table 2. OSL data of Core BXZK13
样品编号 样品深度/m 实验编号 U/ （μg/g） Th/ （μg/g） K/% 等效剂量/Gy 年龄/aBP 误差/aBP OSL-8 23.4 2017A008 1.22 5.95 1.95 174.8 56400 ±5600 OSL-9 24.7 2017A009 1.46 7.25 2.15 184.7 53300 ±5300 OSL-10 27.33 2017A010 1.34 6.48 1.91 225.6 71600 ±7200
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表 4 BHZK13沉积物碳及营养成分浓度的相关系数
Table 4. Correlations between carbons and nutrients of the sediments
Cu N Mn P Zn Al Fe Mg Ca Na K TC OC Cu 1 0.742 0.764 0.639 0.907 0.879 0.937 0.923 0.734 −0.84 0.875 0.834 0.558 N 1 0.635 0.638 0.721 0.813 0.775 0.731 0.485 −0.57 0.665 0.861 0.912 Mn 1 0.495 0.842 0.728 0.825 0.788 0.815 −0.78 0.818 0.808 0.441 P 1 0.604 0.768 0.76 0.728 0.457 −0.54 0.523 0.613 0.52 Zn 1 0.847 0.919 0.897 0.803 −0.88 0.922 0.858 0.506 Al 1 0.949 0.944 0.686 −0.82 0.823 0.826 0.68 Fe 1 0.979 0.801 −0.89 0.877 0.885 0.592 Mg 1 0.825 −0.9 0.868 0.872 0.561 Ca 1 −0.82 0.766 0.833 0.267 Na 1 −0.823 −0.788 −0.392 K 1 0.781 0.471 TC 1 0.683 OC 1 注：表中所列相关系数显著性均小于0.01。
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表 5 沉积物TC、OC埋藏通量的相关系数
Table 5. Correlations between TC、OC accretion rates in the sediments
沉积速率 原为密度 TC浓度 TC堆积速率 OC浓度 OC堆积速率 TIC浓度 TIC堆积速率 沉积速率 1 0.262** −0.161 0.993** 0.337** 0.950** −0.425** 0.987** 原为密度 1 −0.704** 0.258** −0.506** 0.234* −0.580** 0.262** TC浓度 1 −0.13 0.647** −0.116 0.869** −0.132 TC堆积速率 1 0.357** 0.959** −0.399** 0.993** OC浓度 1 0.420** 0.184 0.321** OC堆积速率 1 −0.423** 0.919** TIC浓度 1 −0.379** TIC堆积速率 1 注：**为在0.01水平（双侧）上显著相关；*为在0.05水平（双侧）上显著相关
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表 6 沉积速率、BD和OC浓度与碳埋藏通量协方差分析
Table 6. C, DR, and BD contributions to the variance of carbon burial rate.
V(DR) V(BD) V(C) 2COV(DR, BD) 2COV(BD, C) 2COV(DR, C) 0.75 0.00 0.16 0.01 −0.01 0.45 注：V 代表方差，COV 代表协方差，DR 代表沉积速率
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表 3 黄河三角洲不同沉积环境垂向沉积速率与碳的埋藏通量
Table 3. Vertical sedimentation rate and accretion rate of carbon of different sediment environments in the Yellow River Delta
沉积层位 沉积速率/
（cm/a）原位密度/
（g/cm3）TC浓度/
（mg/g）OC浓度/
（mg/g）TIC浓度/
（mg/g）TC堆积速率/
（g/ （m2·a）OC堆积速率/
（g/ （m2·a）TIC堆积速率/
（g/ （m2·a）沉积环境 U7 0.1 1.54 16.7 3.9 12.8 25.54 5.88 19.86 二期三角洲沉积 U6 0.14 1.48 13.9 3.6 9 28.18 7.09 73.99 改造层沉积 U5-2 1.99 1.65 14.2 4.1 10.2 467.48 134.56 336.61 一期黄河三角洲前缘沉积 U5-1 0.12 1.41 19.9 5.7 14.2 33.42 9.82 23.95 一期黄河三角洲前三角洲沉积 U4 0.052 1.46 23.8 5.4 19.1 18.41 3.81 14.6 潮坪-浅海相 U3 0.015 1.73 11.2 0.6 10.7 2.92 0.16 2.76 河流相 U2 0.014 1.45 16.9 1.9 15.1 3.45 0.39 3.06 泛滥平原 U1 1.38 21 4.8 16.2
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